研究課題
本研究では、生体分子の相互作用の制御や1分子レベルでの化学反応の操作を行い、高速原子間力顕微鏡(AFM)を用いてDNAナノ構造上で1生体分子の動きを可視化することで、生体反応を動的な状態で詳細に解明する手法を開発する。本年度は以下の2項目の研究を行った。第一に、光応答性DNAを導入した6角形のDNAナノ構造体を使用して、UV光・可視光照射による2量体形成と解離の1分子観察を行った。 DNAナノ構造体の集合と解離を直接観察するため、6角形構造体にコレステロールを導入し、脂質2重膜上でその動的な挙動を観察した。構造体は作成した脂質膜上に結合し、高速AFMによって観察が可能であった。脂質2重膜上でUV光照射を行うと、形成した2量体が解離し、可視光照射によって単量体が結合する様子を高速AFMによって直接観察することに成功した。これによってDNA構造体の集合や解離を直接観察する系を構築でき、DNA構造体の結晶化の動的な観察に応用可能である。第二に、新規な3次元DNAナノ構造体の構築を行った。2本鎖DNAをテープ状に巻きつけることで、チューブ構造体を作成する新たな方法を開発した。1周当たりの塩基対数からチューブの直径と長さを自由に設定でき、形成された構造体をAFMで詳細にその構造と形成過程を検討した。構造体は設計したチューブ構造体と少数の長いチューブ構造体が観察された。詳細な解析から、長いチューブ構造体は隣接する2本鎖DNAを繋ぎ止めるクロスオーバー(Holiday junction構造)の異性化による、2本鎖DNAの方向が組み換わった異性体であることが分かった。2本鎖DNAの曲がるストレスによって、長いチューブ構造体が形成されることが分かった。この設計法を用いることで、8面体のDNAナノ構造の構築もできるようになり、光機能性を入れることで構造体の開閉も実現できた。
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 10件、 謝辞記載あり 10件) 学会発表 (9件) (うち招待講演 4件)
Chemistry A European Journal
巻: 20 ページ: 15330-15333
10.1002/chem.201404084
巻: 20 ページ: 14951-14954
10.1002/chem.201404757
ACS Nano
巻: 8 ページ: 8130-8140
10.1021/nn502253c
Angewandte Chemie, International Edition
巻: 53 ページ: 8137-8141
10.1002/anie.201404043
巻: 53 ページ: 7484-7490
10.1002/anie.201402973
Chemical Communications
巻: 50 ページ: 8743-8746
10.1039/c4cc02244k
Nucleic Acids Research
巻: 42 ページ: 7421-7428
10.1093/nar/gku320
Accounts of Chemical Research
巻: 47 ページ: 1645-1653
10.1021/ar400299m
Nano Letters
巻: 14 ページ: 2286-2292
10.1021/nl4044949
Biomaterials Science
巻: 2 ページ: 1399-1403
10.1039/c4bm00113c