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2013 年度 実績報告書

つる巻き重合法を駆使した高機能アミロースからの超分子バイオベース材料の構築

研究課題

研究課題/領域番号 24350062
研究機関鹿児島大学

研究代表者

門川 淳一  鹿児島大学, 理工学研究科, 教授 (30241722)

研究分担者 山元 和哉  鹿児島大学, 理工学研究科, 助教 (40347084)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2016-03-31
キーワードバイオベース材料 / 酵素反応 / 超分子 / アミロース / フィルム
研究概要

本研究では、研究代表者が開拓してきたホスホリラーゼ酵素触媒重合場においてアミロース-高分子包接錯体を合成する手法(“つる巻き重合”)を利用して、超分子構造を基盤とする新規バイオベース材料の構築を行う。つる巻き重合におけるゲスト高分子の疎水性は、ゲスト高分子がアミロースに包接されるための重要な因子である。そこで、疎水性グラフト鎖を有する共重合体を用いることでアミロースと疎水性グラフト鎖からなる包接錯体の形成により架橋点が得られると考えられる。しかし、ヒドロゲルの成分として働くためには、グラフト共重合体自体は水溶性である必要があり、親水性の主鎖を有する必要がある。そこで本年度は、前年度に引き続きアミロースに包接可能な生分解性疎水性ポリエステルをグラフト鎖に、親水性多糖のカルボキシメチルセルロース(CMC)を主鎖とする生分解性グラフト共重合体をゲストに用いてつる巻き重合を行うことで包接錯体を架橋点とする全成分が生分解性の超分子バイオベース材料を創製し、評価を行った。つる巻き重合の進行に伴い反応系のゲル化が確認できた。さらに、生成物からフィルム成形が可能であった。このフィルムの引っ張り試験により力学的特性を評価したところ、非常に良好な性質を示した。さらに、力学的性質に対する超分子架橋の効果も確認された。一方、つる巻き重合のプライマーをゲスト高分子(ポリ乳酸)に修飾したプライマー‐ゲストコンジュゲートを用いたつる巻き重合により超分子ポリマーを構築することができた。種々の測定結果から効率的な包接による超分子ポリマーの生成が確認された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画に従って、生分解性ポリエステルをグラフトしたカルボキシメチルセルロースを用いてつる巻き重合を行うことで、超分子バイオベースフィルムを調製と評価を行った。さらにグラフト共重合体のみならずプライマー‐ゲストコンジュゲートを用いる系により超分子ポリマー構築にまで発展させることができた。このことから、おおむね順調に進展していると考えられる。

今後の研究の推進方策

当初の計画通り、本手法をペプチド、タンパク質構造のゲスト高分子を用いる系に発展させることで、多糖‐ペプチド(タンパク質)ハイブリッド超分子の構築を目指す。特に重合のプライマーがゲスト高分子に共有結合でつながったブロック共重合体(プライマー-ゲストコンジュゲート)を設計・合成し、これを用いたつる巻き重合を行うことでホストとゲストが互いにブロック的に包接した超分子ポリマーの構築を目指す。これらから超分子ゲルやフィルム状への加工を行い、材料としての特性評価を検討する。

次年度の研究費の使用計画

ゲスト高分子の合成が非常に順調に進んだため、有機試薬や有機溶剤等の消耗品の使用を当初予定より削減することができ、次年度に繰り越した。
次年度は、上記金額も合わせて使用し、より多種類のゲスト高分子を早急に合成し、つる巻き重合に用いることで、すみやかに成果を挙げる予定である。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2013 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (16件) (うち招待講演 2件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Architecture of amylose supramolecules in form of inclusion complexes by phosphorylase-catalyzed enzymatic polymerization2013

    • 著者名/発表者名
      Jun-ichi Kadokawa
    • 雑誌名

      Biomolecules

      巻: 3 ページ: 369~385

    • DOI

      doi:10.3390/biom3030369

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of polysaccharide supramolecular films by vine-twining polymerization approach2013

    • 著者名/発表者名
      Jun-ichi Kadokawa, Shintaro Nomura, Daisuke Hatanaka, Kazuya Yamamoto
    • 雑誌名

      Carbohydrate Polymers

      巻: 98 ページ: 611-617

    • DOI

      doi.org/10.1016/j.carbpol.2013.06.038

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An amylose-poly(l-lactide) inclusion supramolecular polymer: enzymatic synthesis by means of vine-twining polymerization using a primer-guest conjugate2013

    • 著者名/発表者名
      Tomonari Tanaka, Shota Sasayama, Shintaro Nomura, Kazuya Yamamoto, Yoshiharu Kimura, Jun-ichi Kadokawa
    • 雑誌名

      Macromolecular Chemistry and Physics

      巻: 214 ページ: 2829-2834

    • DOI

      DOI: 10.1002/macp.201300525

    • 査読あり
  • [学会発表] つる巻き重合による多糖超分子フィルムの創製2013

    • 著者名/発表者名
      畑中大輔・野村晋太郎・山元和哉・門川淳一
    • 学会等名
      セルロース学会第20回年次大会
    • 発表場所
      京都大学宇治キャンパス(宇治市)
    • 年月日
      20130713-20130714
  • [学会発表] つる巻き重合を利用した多糖超分子フィルムの創製

    • 著者名/発表者名
      門川淳一・野村晋太郎・山元和哉
    • 学会等名
      第62回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      京都国際会館(京都市)
  • [学会発表] つる巻き重合におけるアミロースのポリ(3-ヒドロキシブチレート)に対する包接挙動の検討

    • 著者名/発表者名
      大川畑幸恵・山元和哉・門川淳一
    • 学会等名
      第62回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      京都国際会館(京都市)
  • [学会発表] 化学‐酵素法による新奇アミロース包接ポリ乳酸超分子ポリマーの合成

    • 著者名/発表者名
      田中知成・笹山祥太・野村晋太郎・山元和哉・木村良晴・門川淳一
    • 学会等名
      第62回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      京都国際会館(京都市)
  • [学会発表] ポリTHF界面でのつる巻き重合におけるアミロース包接錯体形成挙動のQCMによる検討

    • 著者名/発表者名
      山元和哉・針原誠・吉岡亜紗美・門川淳一
    • 学会等名
      第62回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      京都国際会館(京都市)
  • [学会発表] マルトオリゴ糖を修飾したポリ乳酸を用いたつる巻き重合による超分子ポリマーの合成

    • 著者名/発表者名
      笹山祥太・野村晋太郎・山元和哉・田中知成・木村良晴・門川淳一
    • 学会等名
      第50回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場(北九州市)
  • [学会発表] つる巻き重合におけるアミロース‐ポリTHF包接錯体形成挙動の検討

    • 著者名/発表者名
      山元和哉・針原誠・吉岡亜紗美・門川淳一
    • 学会等名
      第62回高分子討論会
    • 発表場所
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
  • [学会発表] アミロース生成重合場におけるポリ乳酸包接能を利用する超分子ポリマーの合成

    • 著者名/発表者名
      田中知成・笹山祥太・山元和哉・木村良晴・門川淳一
    • 学会等名
      第62回高分子討論会
    • 発表場所
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
  • [学会発表] ホスホリラーゼを用いる新奇なアミロース包接超分子ポリマーの合成

    • 著者名/発表者名
      田中知成・笹山祥太・山元和哉・木村良晴・門川淳一
    • 学会等名
      日本応用糖質科学会平成25年度大会
    • 発表場所
      鹿児島大学(鹿児島市)
  • [学会発表] Synthesis of Inclusion Supramolecular Polymer by Vine-twining Polymerization

    • 著者名/発表者名
      Shota Sasayama, Kazuya Yamamoto, Tomonari Tanaka, Yoshiharu Kimura, Jun-ichi Kadokawa
    • 学会等名
      Japan-Taiwan Bilateral Workshop 2013
    • 発表場所
      鹿児島大学(鹿児島市)
  • [学会発表] Study on Formation Behavior of Inclusion Complex in Vine-Twining Polymerization by QCM

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Yamamoto, Makoto Harihara, Asami Yoshioka, and Jun-ichi Kadokawa
    • 学会等名
      Japan-Taiwan Bilateral Workshop 2013
    • 発表場所
      鹿児島大学(鹿児島市)
  • [学会発表] マルトオリゴ糖修飾ポリ乳酸からのつるまき重合による包接型超分子ポリマーの合成

    • 著者名/発表者名
      笹山祥太・野村晋太郎・山元和哉・田中知成・木村良晴・門川淳一
    • 学会等名
      CSJ化学フェスタ
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
  • [学会発表] Preparation of polysaccharide supramolecules through inclusion by amylose in vine-twining polymerization

    • 著者名/発表者名
      Jun-ichi Kadokawa
    • 学会等名
      IUPAC 9th International Conference on Novel Materials and their Synthesis
    • 発表場所
      Fudan University(上海、中国)
    • 招待講演
  • [学会発表] Chemo-enzymatic Synthesis of a Novel Inclusion Supramolecular Polymer Composed of Amylose and Poly(L-lactide)

    • 著者名/発表者名
      Tomonari Tanaka, Shota Sasayama, Kazuya Yamamoto, Yoshiharu Kimura and Jun-ichi Kadokawa
    • 学会等名
      2013 International Polysaccharide Conference
    • 発表場所
      Nice Acropolis Convention and Exhibition Center(ニース、フランス)
  • [学会発表] Preparation of Amylose Supramolecules by Phosphorylase-catalyzed Enzymatic Polymerization in Aqueous Dispersions of Hydrophobic Polymers

    • 著者名/発表者名
      Jun-ichi Kadokawa
    • 学会等名
      5th Asian Conference on Colloid and Interface Science
    • 発表場所
      University of North Bengal(ダージリン、インド)
    • 招待講演
  • [学会発表] 分岐状マルトオリゴ糖修飾ポリ乳酸を用いるつる巻き重合

    • 著者名/発表者名
      笹山祥太・山元和哉・田中知成・木村良晴・門川淳一
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス(名古屋市)
  • [図書] Engineering of Polysaccharide Materials - by Phosphorylase-Catalyzed Enzymatic Chain-Elongation2013

    • 著者名/発表者名
      Jun-ichi Kadokawa, Yodhiro Kaneko
    • 総ページ数
      128
    • 出版者
      Pan Stanford Publishing

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公開日: 2015-05-28  

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