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本研究では、研究代表者が開拓してきたホスホリラーゼ酵素触媒重合場においてアミロース-高分子包接錯体を合成する手法(“つる巻き重合”)を利用して、超分子構造を基盤とする新規バイオベース材料の構築を行った。つる巻き重合におけるゲスト高分子の疎水性はアミロースに包接されるための重要な因子である。そこで、前年度までに、アミロースとの包接錯体形成可能な疎水性ポリエステルをグラフトしたポリ(アクリル酸ナトリウム) やカルボキシメチルセルロースをゲストに用いてつる巻き重合を行ったところ、アミロースとポリエステルグラフト鎖からなる包接錯体を架橋点とするヒドロゲルが得られることも報告した。しかし、これらのヒドロゲルは安定性が十分でなく、その後の材料展開において課題があった。そこで本年度は、アミロース包接による自立安定性の向上した新たな超分子ヒドロゲルの創製および材料展開を目的に、保水力の高い生体高分子のポリγ-グルタミン酸(PGA) を主鎖に選択した。つる巻き重合は、ポリ(γ-グルタミン酸-graft-ε-カプロラクトン）を酢酸ナトリウム緩衝液に溶解させた後、重合のモノマーとプライマー、および耐熱性ホスホリラーゼを加え、40 oCで15 時間恒温することにより行った。その結果、つる巻き重合の進行に伴い均一な溶液が徐々にゲル状になり、以前の研究で得られたヒドロゲルに比べて飛躍的に安定性の向上がみられた。このヒドロゲルは、界面での酵素触媒重合による巨視的修復挙動を示した。さらに、凍結乾燥により多孔質形態を有するクリオゲル、イオン液体への浸漬によりイオンゲルへと変換することができた。
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