• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2012 年度 実績報告書

階層型ナノ構造を用いた固体触媒の高機能化

研究課題

研究課題/領域番号 24350069
研究種目

基盤研究(B)

研究機関大阪大学

研究代表者

山田 裕介  大阪大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (30358270)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2016-03-31
キーワードナノ粒子 / 階層的複合化 / コアシェル構造 / 触媒反応
研究概要

本研究では、ナノ粒子触媒を階層化して用いることで、エネルギー・環境問題の解決に重要な固体触媒の合理的な調製手法を提案し実証することを目的としている。これまで固体触媒は、主に触媒担体上に複数の触媒活性成分を担持する手法で高機能化されてきた。しかし、この方法では、それぞれの活性成分が意図しない反応中間体と反応したり、お互いが電子的な影響を及ぼしあったりすることで期待した活性が得られないことも多い。そこで、金属または金属酸化物ナノ粒子を階層化したコア-シェル構造またはLB膜を積層させた階層化構造を作ることで、反応中間体を任意の順序で任意の活性点に接触させられる触媒調製手法を開発し、水素発生光触媒系の高機能化ならびに新しい水素化触媒などの開発を行う。このような階層化構造を構築するためには、多孔性のシェルに触媒活性成分を固定化する必要がある。本年度は、メソポーラスシリカーアルミナ上に光触媒反応系において光増感剤または光触媒となる有機分子と種々の金属触媒あるいは錯体触媒を固定化し、その触媒としての利用を検討した。まず、メソポーラスシリカーアルミナの細孔内にカチオン交換反応により有機光触媒を固定化し、シュウ酸を電子源に用いて溶存酸素の還元反応を行った。その結果、量子収率10%という高い効率で過酸化水素が生成することに成功した。さらに、メソポーラスシリカーアルミナの細孔内にカチオン交換反応により有機光触媒と銅錯体を同時に固定化し、光触媒として用いたところ、有機光触媒と銅錯体が協同的に働き、芳香族有機化合物(キシレン)の酸素化反応が効率よく進行することを見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ナノサイズの球状シリカーアルミナ上に効率よく光触媒や錯体触媒を固定化できることを確認した。今後、このナノサイズのシリカーアルミナの中心部に金属ナノ粒子などを内包させることで新しい固体触媒を開発するための礎ができた。

今後の研究の推進方策

現段階では複数の触媒成分の複合化には成功しているが、階層化はこれからである。今年度は階層化を行うことで単に複台化した場合と比べ触媒性能が飛躍的に向上することを実証することを目指す。

次年度の研究費の使用計画

H25年度は効率的に階層化構造触媒を調製できるLB製膜装置を導入する。また、H24年度はどのような触媒反応系が階層化することで高性能化するか、の検討に注力したため、当初予定していた階層化ナノ粒子の調製条件最適化のために必要な反応装置の購入を見送ったが、H25年度に階層化ナノ粒子調製に必要な反応装置を導入する。

  • 研究成果

    (23件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (14件) (うち査読あり 14件) 学会発表 (9件)

  • [雑誌論文] Decorating single layer graphene oxide with electron donor and acceptor molecules for the study of photoinduced electron transfer2013

    • 著者名/発表者名
      Sushanta K. Das, Chandra B. Kc, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 49 ページ: 2013-2015

    • DOI

      10.1039/c3cc38898k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic product ion of hydrogen peroxide by two-electron reduction of dioxygen with carbon-neutral oxalate using a 2-pheny1-4-(1-naphthyl)quinolinium ion as a robust photocatalyst2012

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Takamitsu Miyahigashi and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 48 ページ: 8329-8331

    • DOI

      10.1039/c2cc34170k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Porphyrin nanochannels reinforced by hydrogen bonding2012

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Ishizuka, Muniappan Sankar, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi and Takahiko Kojima
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 48 ページ: 6481-6483

    • DOI

      10.1039/c2cc31142a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic hydrogen evolution from carbon-neutral oxalate with 2-phenyl-4-(1-naphthyl)quinolinium ion and metal nanoparticles2012

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Takamitsu Miyahigashi, Kei Ohkubo and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 14 ページ: 10564-10571

    • DOI

      10.1039/c2cp41906h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improvement of durability of an organic photocatalyst in p-xylene oxygenation by addition of a Cu(II) complex2012

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Kazuki Maeda, Kei Ohkubo, Kenneth D. Karlin and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 14 ページ: 9654-9659

    • DOI

      10.1039/c2cp41207a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] LaCo0_3 acting as an efficient and robust catalyst for photocatalytic water oxidation with persulfate2012

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Kentaro Yano, Dachao Hong and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 14 ページ: 5753-5760

    • DOI

      10.1039/c2cp00022a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Excitation energy transfer from non-aggregated molecules to perylenediimide nanoribbons via ionic interactions in water2012

    • 著者名/発表者名
      Mustafa Supur, Yusuke Yamada and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem.

      巻: 22 ページ: 12547-12552

    • DOI

      10.1039/c2jm31661g

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formation of a long-lived electron-transfer state in mesoporous silica-alumina composites enhances photocatalytic oxygenation reactivity2012

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi, Kaoru Doi, Akinori Itoh, Tomoyoshi Suenobu, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada and Kenneth D. Karlin
    • 雑誌名

      Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.

      巻: 109 ページ: 15572-15577

    • DOI

      10.1073/pnas.1119994109

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen peroxide as a sustainable energy carrier: Electrocatalytic production of hydrogen peroxide and the fuel cell2012

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi, Yusuke Yamada and Kenneth D. Karlin
    • 雑誌名

      Electrochim. Acta

      巻: 82 ページ: 493-511

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2012.03.132

    • 査読あり
  • [雑誌論文] y -A1_2-xM_xO_3士y(M=Ti^4+ through Ga^3+) : Potential Pseudo-3D Mesoporous Material with Tunable Acidity and Electronic Structure2012

    • 著者名/発表者名
      Thomas Mathew, Kumarsrinivasan Sivaranjani, Edwin S. Gnanakumar, Yusuke Yamada, Tetsuhiko Kobayashi and Chinnakonda S. Gopinath
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem.

      巻: 22 ページ: 13484-13493

    • DOI

      10.1039/c2jm31184d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic activity of metal-based nanoparticles for photocatalytic water oxidation and reduction2012

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Pukuzumi and Yusuke Yamada
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem.

      巻: 22 ページ: 24284-24296

    • DOI

      10.1039/c2jm32926c

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalysis of Nickel Ferrite for Photocatalytic Water Oxidation Using [Ru (bpy)_ 3]-2+ and S_2O_8^2-2012

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong, Yusuke Yamada, Takaharu Nagatomi, Yoshizo Takai and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      J. Am. Chera. Soc.

      巻: 134 ページ: 19572-19575

    • DOI

      10.1021/ja309771h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic Hydrogen Evolution Using 9-Phenyl-10-methyl-acridiniura Ion Derivatives as Efficient Electron Mediators and Ru-Based Catalvsts2012

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Kentaro Yano and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Aust. J. Chem.

      巻: 65 ページ: 1573-1581

    • DOI

      10.1071/chl2294

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Long-Live Electron Transfer State of 2-Phenyl-4-(1-naphthyl)quinolinium Ion Incorporated into Nanosized Mesoporous Silica-Alumina Acting as a Robust Photocatalyst in Water2012

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Kei Ohkubo, Tomoyoshi Suenobu and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 49(印刷中)

    • DOI

      10.1039/C3CC41575A

    • 査読あり
  • [学会発表] Fe_3[Co (CN)_6]_ 2を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池2013

    • 著者名/発表者名
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第93回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      立命館大学(滋賀)
    • 年月日
      2013-03-25
  • [学会発表] ドナー、アクセプター連結分子を光触媒としたシュウ酸の酸化反応における含水率の効果2013

    • 著者名/発表者名
      野村啓文、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第93回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      立命館大学(滋賀)
    • 年月日
      2013-03-22
  • [学会発表] ドナー、アクセプター連結分子を用いた光水素発生反応におけるルテニウム担持水素発生触媒の担持効果2013

    • 著者名/発表者名
      鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第93回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      立命館大学(滋賀)
    • 年月日
      2013-03-22
  • [学会発表] ニッケル鉄およびニッケルマンガン複合酸化物を用いた可視光駆動による触媒的水の酸化反応2013

    • 著者名/発表者名
      鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第93回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      立命館大学(滋賀)
    • 年月日
      2013-03-22
  • [学会発表] Photocatalytic Hydrogen Evolution System Using 2-Pheny1-4-(1-naphthyl) quinolinium Ion and Non-Pt Metal Nanoparticles as a Photocatalyst and a Hydrogen Evolution Catalyst2013

    • 著者名/発表者名
      山田裕介
    • 学会等名
      The 21st National Symposium on Catalysis
    • 発表場所
      Hyderabad (インド)(招待講演)
    • 年月日
      2013-02-12
  • [学会発表] ニッケルと鉄の複合酸化物を触媒とする可視光駆動による水の酸化反応2012

    • 著者名/発表者名
      洪達超、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第31回固体・表面光化学討論会
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府)
    • 年月日
      2012-11-21
  • [学会発表] ニッケルと鉄の複合酸化物を触媒に用いた水の光酸化反応2012

    • 著者名/発表者名
      洪達超、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      触媒討論会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県)
    • 年月日
      2012-09-24
  • [学会発表] ドナーアクセプター連結分子を光触媒として用いたシュウ酸を電子源とする過酸化水素の生成2012

    • 著者名/発表者名
      野村啓文、宮東孝光、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第110回触媒討論会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県)
    • 年月日
      2012-09-24
  • [学会発表] 非集積分子からペリレンジイミドナノリボンベのイオン的相互作用を介した水中での励起エネル ギー移動2012

    • 著者名/発表者名
      スプルムスタファ、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学(東京都)
    • 年月日
      2012-09-13

URL: 

公開日: 2014-07-16  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi