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2013 年度 実績報告書

階層型ナノ構造を用いた固体触媒の高機能化

研究課題

研究課題/領域番号 24350069
研究機関大阪大学

研究代表者

山田 裕介  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30358270)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2016-03-31
キーワードナノ粒子 / 階層的複合化 / コアシェル構造 / 触媒反応
研究概要

本研究では、ナノ粒子触媒を階層化して用いることで、エネルギー・環境問題の解決に重要な固体触媒の合理的な調製手法を提案し実証することを目的としている。これまで固体触媒は、主に触媒担体上に複数の触媒活性成分を担持する手法で高機能化されてきた。しかし、この方法では、それぞれの活性成分が意図しない反応中間体と反応したり、お互いが電子的な影響を及ぼしあったりすることで期待した触媒活性が得られないことも多い。そこで、金属または金属酸化物ナノ粒子を階層化したコア-シェル構造またはLB膜を積層させた複合化構造を作ることで、反応中間体を任意の順序で任意の活性点に接触させられる触媒調製手法を開発し、水素発生光触媒系の高機能化や新しい水素化触媒などの開発を行う。このような階層化構造を構築するためには、まず、多孔性の金属酸化物に触媒活性成分を固定化する必要がある。本年度は、多孔性シリカ(アルミナ)ナノ粒子上に光触媒反応系において光触媒となる有機分子と種々の金属触媒あるいは錯体触媒を同時に固定化し、その触媒としての利用を検討した。具体的には、メソ多孔性シリカアルミナナノ粒子にカチオン性の有機光触媒を担持し、アニオン性の白金前駆体とシュウ酸の存在下で光照射を行ったところ、有機光触媒の近傍に白金粒子を析出させることに成功した。含浸担持により白金を担持した場合に比べ、極微量の白金を用いるだけで水素発生が可能となった。また、シリカナノ粒子も調製し、その表面に有機光触媒を担持する手法の検討も開始している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

メソ多孔性ナノ粒子の細孔内で有機光触媒と水素発生触媒という異なる機能を持つ二つの触媒の複合化手法の開発に成功した。今後、これらの手法をさらに発展させ、より高度あるいは複雑な機能を持つ触媒系の開発を行っていくことが可能になった。

今後の研究の推進方策

現在までのところ、合理的な複合化手法の開発は順調に進んでいる。今後、階層化構造を得るための触媒調製手法の開発を行っていくことで、ナノレベルでの階層化構造の重要性を実証する。

次年度の研究費の使用計画

触媒反応生成物の分析のために、マイクロガスクロマトグラフを購入する予定であったが、現在、研究室で所有している他プロジェクトで使用している通常のガスクロマトグラフを借用できることがわかったため、購入を見送った。
現在は、他プロジェクト用に購入したガスクロマトグラフを使用しているが、本プロジェクトに専用で使えるガスクロマトグラフを購入する予定である。

  • 研究成果

    (31件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (11件) (うち査読あり 11件) 学会発表 (18件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] High Power Density of One-Compartment H2O2 Fuel Cells Using Pyrazine-Bridged Fe[MC(CN)4] (MC = Pt2+ and Pd2+) Complexes as the Cathode2014

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Masaki Yoneda and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 53 ページ: 1272-1274

    • DOI

      10.1021/ic403008d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Thermal and Photocatalytic Production of Hydrogen Peroxide and Its Use in Hydrogen Peroxide Fuel Cells2014

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi and Yusuke Yamada
    • 雑誌名

      Aust. J. Chem.

      巻: 67 ページ: 354-364

    • DOI

      10.1071/CH13436

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Robust One-Compartment Fuel Cell with a Polynuclear Cyanide Complex as a Cathode for Utilizing H2O2 as a Sustainable Fuel at Ambient Conditions2013

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Masaki Yoneda and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Chem.-Eur. J.

      巻: 19 ページ: 11733-11741

    • DOI

      10.1002/chem.201300783

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hybrid H2-Evolution Catalysts: in situ Formation of H2-Evolution Catalysts from Metal Salts inside the Mesopores of Silica-Alumina Supporting an Organic Photosensitiser2013

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Hideyuki Tadokoro and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 3 ページ: 25677-25680

    • DOI

      10.1039/c3ra44534h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Robustness of Ru/SiO2 as a Hydrogen-Evolution Catalyst in a Photocatalytic System Using an Organic Photocatalyst2013

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Shinya Shikano and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 117 ページ: 13143-13152

    • DOI

      10.1021/jp403925v

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Acetate Induced Enhancement of Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Oxalic Acid and Dioxygen2013

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Takamitsu Miyahigashi, Kei Ohkubo and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. A

      巻: 117 ページ: 3751-3760

    • DOI

      10.1021/jp312795f

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Protonation Equilibrium and Hydrogen Production by a Dinuclear Cobalt-Hydride Complex Reduced by Cobaltocene with Trifluoroacetic Acid2013

    • 著者名/発表者名
      Sukanta Mandal, Shinya Shikano, Yusuke Yamada, Yong-Min Lee, Wonwoo Nam, Antoni Llobet and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 135 ページ: 15294-15297

    • DOI

      10.1021/ja408080z

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic Activity of NiMnO3 for Visible Light-Driven and Electrochemical Water Oxidation2013

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong, Yusuke Yamada, Akifumi Nomura and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 15 ページ: 19125-19128

    • DOI

      10.1039/c3cp53518e

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Water Oxidation Catalysis with Nonheme Iron Complexes under Acidic and Basic Conditions: Homogeneous or Heterogeneous?2013

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong, Sukanta Mandal, Yusuke Yamada, Yong-Min Lee, Wonwoo Nam, Antoni Llobet and Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 52 ページ: 9522-9531

    • DOI

      10.1021/ic401180r

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Shape- and Size-Controlled Nanomaterials for Artificial Photosynthesis2013

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi and Yusuke Yamada
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 6 ページ: 1834-1847

    • DOI

      10.1002/cssc.201300361

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bioinspired Photocatalytic Water Reduction and Oxidation with Earth-Abundant Metal Catalysts2013

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi, Dachao Hong and Yusuke Yamada
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. Lett.

      巻: 4 ページ: 3458-3467

    • DOI

      10.1021/jz401560x

    • 査読あり
  • [学会発表] シリカ-アルミナナノ粒子上に担持した有機光触媒の水共存下における長寿命電子移動状態生成と過酸化水素生成触媒としての利用2014

    • 著者名/発表者名
      山田裕介、野村啓文、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] PtまたはCuを光析出させた有機光触媒担持シリカアルミナを複合化触媒とする水素発生反応2014

    • 著者名/発表者名
      田所秀之、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] 周辺部にカルボキシ基を有するドデカフェニルポルフィリン誘導体の水素結合ネットワーク形成2014

    • 著者名/発表者名
      梶井宏樹、石塚智也、サンカー ムニアッパン、山田裕介、福住俊一、小島隆彦
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] ピラジンで架橋したFe[Pt(CN)4]を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池2014

    • 著者名/発表者名
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] メソポーラスシリカ-アルミナに担持した単核Mn錯体を触媒とするトルエン酸素化反応2014

    • 著者名/発表者名
      荒谷悠介、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] 有機ドナー・アクセプター連結分子と金属粒子を担持した半導体ナノシートを光触媒とする水素発生反応2014

    • 著者名/発表者名
      野村啓文、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] ドナー・アクセプター連結分子を用いる光触媒水素発生反応における水素発生触媒Ni-Cu/SiO2の活性に対するNiとCuの相乗効果2014

    • 著者名/発表者名
      鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] エアロゾルスプレー法により調製したメソポーラスニッケル鉄複合酸化物の光触媒反応2014

    • 著者名/発表者名
      洪達超、山田裕介、宗家洸、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第94回春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] ドナー・アクセプター連結分子を担持した半導体ナノシートを光触媒とする水中でのシュウ酸の酸化反応2013

    • 著者名/発表者名
      野村啓文、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第46回酸化反応討論会
    • 発表場所
      筑波大学
    • 年月日
      20131115-20131116
  • [学会発表] ニッケルとマンガンの複合酸化物を触媒に用いた光駆動による水の酸化反応2013

    • 著者名/発表者名
      洪達超、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第46回酸化反応討論会
    • 発表場所
      筑波大学
    • 年月日
      20131115-20131116
  • [学会発表] 非ヘム単核鉄錯体を用いた水の酸化反応における反応活性種の同定2013

    • 著者名/発表者名
      洪達超、MANDAL Sukanta、山田裕介、LEE Yong-Min, NAM Wonwoo, LLOBET Antoni, 福住俊一
    • 学会等名
      錯体化学会第63回討論会
    • 発表場所
      琉球大学
    • 年月日
      20131102-20131104
  • [学会発表] 3,5-ジ(2-ピリジル)ピラゾールとターピリジンを配位子に持つ二核コバルトヒドリド錯体からの水素発生反応2013

    • 著者名/発表者名
      鹿野真矢、山田裕介、MANDAL Sukanta、NAM Wonwoo、LLOBET Antoni、福住俊一
    • 学会等名
      錯体化学会第63回討論会
    • 発表場所
      琉球大学
    • 年月日
      20131102-20131104
  • [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池2013

    • 著者名/発表者名
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      錯体化学会第63回討論会
    • 発表場所
      琉球大学
    • 年月日
      20131102-20131104
  • [学会発表] 有機光触媒を用いたシュウ酸からのH2O2の合成2013

    • 著者名/発表者名
      野村啓文、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第34回光化学若手の会
    • 発表場所
      神戸セミナーハウス
    • 年月日
      20130628-20130630
  • [学会発表] ドナー・アクセプター連結分子を用いた光水素発生反応におけるルテニウム担持水素発生触媒の担持効果2013

    • 著者名/発表者名
      鹿野真矢、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第34回光化学若手の会
    • 発表場所
      神戸セミナーハウス
    • 年月日
      20130628-20130630
  • [学会発表] コバルト錯体およびニッケル鉄複合酸化物を用いた可視光駆動による水の酸化2013

    • 著者名/発表者名
      洪達超、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第34回光化学若手の会
    • 発表場所
      神戸セミナーハウス
    • 年月日
      20130628-20130629
  • [学会発表] Photocatalytic hydrogen peroxide production by O2 reduction with oxalic acid using acetic acid/acetate as an acid and base catalyst2013

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Shunichi Fukuzumi
    • 学会等名
      7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • 発表場所
      TKP ガーデンシティ品川
    • 年月日
      20130512-20130515
  • [学会発表] 有機光触媒の金属酸化物上への固定化と燃料合成への展開

    • 著者名/発表者名
      山田 裕介
    • 学会等名
      触媒学会西日本支部 近畿地区講演会「無機有機ハイブリッド系触媒材料の新展開」
    • 発表場所
      大阪府立大学
    • 招待講演
  • [図書] Fuel Production with Heterogeneous Catalysis2014

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada and Shunichi Fukuzumi
    • 総ページ数
      未定
    • 出版者
      Taylor & Francis
  • [備考] 福住研究室ホームページ

    • URL

      http://www-etchem.mls.eng.osaka-u.ac.jp/mlset010/yamada.html

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公開日: 2015-05-28  

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