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2014 年度 実績報告書

階層型ナノ構造を用いた固体触媒の高機能化

研究課題

研究課題/領域番号 24350069
研究機関大阪大学

研究代表者

山田 裕介  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30358270)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2016-03-31
キーワードナノ粒子 / 階層的複合化 / コアシェル構造 / 触媒反応
研究実績の概要

本研究では、ナノ粒子触媒を階層化して用いることで、エネルギー・環境問題の解決に重要な固体触媒の合理的な調製手法を提案し実証することを目的としている。これまで固体触媒は、主に触媒担体上に複数の触媒活性成分を担持する手法で高機能化されてきた。しかし、この方法では、それぞれの活性成分が意図しない反応中間体と反応したり、お互いが電子的な影響を及ぼしあったりすることで期待した触媒活性が得られないことも多い。そこで、金属または金属酸化物ナノ粒子を階層化したコア-シェル構造またはLB膜を積層させた複合化構造を作ることで、反応中間体を任意の順序で任意の活性点に接触させられる触媒調製手法を開発し、水素発生光触媒系の高機能化や新しい水素化触媒などの開発を行う。このような階層化構造を構築するためには、まず、多孔性の金属酸化物に触媒活性成分を固定化する必要がある。本年度は、サイズが揃った球状のシリカ(アルミナ)ナノ粒子を集合化させることでできる細孔に、光触媒反応系において光触媒となる有機分子と種々の金属触媒あるいは錯体触媒を同時に固定化し、その触媒としての利用を検討した。本手法を用いることで通常のナノ細孔物質では固定化出来ない大きなナノ粒子を細孔内に安定に固定化することに成功した。通常のシリカアルミナ担体を用いる場合に比べて5倍以上の高い収率で水素を得ることができた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ナノ粒子を階層化して複合化することで、これまでのメソ多孔体を担体とした場合には担持できなかった大きなサイズのナノ粒子であっても多孔体の内部に取り込むことが可能となった。その結果、機能の複合化が効率よく進められるようになった。実際、有機光触媒と金属ナノ粒子を用いた水素発生触媒を組み合わせた光触媒水素発生系では、機能性分子とナノ粒子をこの方法で複合化したことで、発生する水素の収率が5倍以上に増えた。

今後の研究の推進方策

今後は、本ナノ粒子複合体調製手法をシリカアルミナ以外の半導体ナノ粒子(チタニア、酸化すず、酸化亜鉛)など機能性酸化物ナノ粒子も利用することで、より高機能な触媒系の構築を行っていく。

次年度使用額が生じた理由

平成26年度は、ガスクロマトグラフを購入する予定であった。しかし、他プロジェクトで使用しなくなったガスクロを譲り受けることができたため、購入を見送ったため。

次年度使用額の使用計画

平成27年度は、大阪市立大学へと異動するが、当該ガスクロマトグラフは移管できなかった。また、可視紫外分光光度計なども新たに購入する必要があるので、これらの購入に充てる。

  • 研究成果

    (24件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件、 謝辞記載あり 9件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (14件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] High Catalytic Activity of Heteropolynuclear Cyanide Complexes Containing Co and Pt Ions for Visible-Light Driven Water Oxidation2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Kohei Oyama, Rachel Gates, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 54 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1002/anie.201501116R1

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Selective hydroxylation of benzene derivatives and alkanes with hydrogen peroxide catalysed by a manganese complex incorporated into mesoporous silica-alumina2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Aratani, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 51 ページ: 4662-4665

    • DOI

      10.1039/c4cc09967b

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic H2 evolution from NADH with carbon quantum dots/Pt and 2-phenyl-4-(1- naphthyl)quinolinium ion2015

    • 著者名/発表者名
      Wenting Wu, Liying Zhan, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada, Mingbo Wu, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      J. Photochem. Photobiol, B

      巻: 148 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1016/j.jphotobiol.2014.10.018

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synergistic Effects of Ni and Cu Supported on TiO2 and SiO2 on Photocatalytic H2 Evolution with an Electron Donor-Acceptor Linked Molecule2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Shinya Shikano, Tomoki Akita, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Catal. Sci. Technol.

      巻: 5 ページ: 979-988

    • DOI

      10.1039/c4cy01128g

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Laser-induced pinpoint hydrogen evolution from benzene and water using metal free single-walled carbon nanotubes with high quantum yields2015

    • 著者名/発表者名
      Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Chem. Sci.

      巻: 6 ページ: 666-674

    • DOI

      10.1039/C4SC02269F

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] A composite photocatalyst of an organic electron donor-acceptor dyad and a Pt catalyst supported on semiconductor nanosheets for efficient hydrogen evolution from oxalic acid2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Hideyuki Tadokoro, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Catal. Sci. Technol.

      巻: 5 ページ: 428-437

    • DOI

      10.1039/c4cy01005a

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Singlet oxygen generation from Li+@C60 nano-aggregates dispersed by laser irradiation in aqueous solution2015

    • 著者名/発表者名
      Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 51 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1039/C4CC90451F

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Bottom-up and top-down methods to improve catalytic reactivity for photocatalytic production of hydrogen peroxide from water and dioxygen with a ruthenium complex and water oxidation catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Isaka, Satoshi Kato, Dachao Hong, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. A

      巻: 3 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1039/C5TA02446C

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Mesoporous Nickel Ferrites with Spinel Structure Prepared by an Aerosol-Spray-Pyrolysis Method for Photocatalytic Hydrogen Evolution2014

    • 著者名/発表者名
      Dachao Hong, Yusuke Yamada, Margaret Sheehan, Shinya Shikano, Chun- Hong Kuo, Ming Tian, Chia-Kuang Tsung, Shunichi Fukuzumi
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chem. Eng.

      巻: 2 ページ: 2588-2594

    • DOI

      10.1021/sc500484b

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Preparation of Nanocomposite Catalysts for Photocatalytic H2 Evolution Using an Organic Electron Donor Acceptor Linked Dyad and Metal Nanoparticles2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yamada
    • 学会等名
      ICMAT 2015 & IUMRS-ICA 2015
    • 発表場所
      Suntec Singapore(シンガポール サンテック市)
    • 年月日
      2015-06-28 – 2015-07-03
    • 招待講演
  • [学会発表] 可視光駆動による水の酸化反応に対するCoとPtを含むシアノ架橋多核錯体の触媒活性2015

    • 著者名/発表者名
      大山晃平・Rachel Gates・山田裕介・福住 俊一
    • 学会等名
      日本化学会第95回春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] [Fe3(H2O)2][Co(CN)6]2を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対する スカンジウムイオンの添加効果2015

    • 著者名/発表者名
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第95回春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] メソポーラスシリカ-アルミナに担持したトリス(2-ピリジルメチル)アミン金属錯体を触媒とする 亜酸化窒素によるメタンからメタノールへの選択酸化2015

    • 著者名/発表者名
      荒谷悠介・山田裕介・福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第95回春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] シアノ架橋遷移金属多核錯体を水の酸化触媒として用いる水と酸素からの過酸化水素の光触媒生成反応2015

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、末延知義、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第95回春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] シリカアルミナナノ粒子集合体のメソ空隙内で電子ドナー・アクセプター連結分子と 白金ナノ粒子を複合化した触媒を用いた水溶液中における光触媒水素発生2015

    • 著者名/発表者名
      田所秀之、山田裕介、Masood Naqshbandi, Maxwell Crossley, 福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第95回春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] 電子ドナー-アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応における触媒Ni-CuのSnO2への担持効果2015

    • 著者名/発表者名
      鹿野真也、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      日本化学会第95回春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] メソポーラスシリカアルミナに担持したマンガン錯体を触媒とする芳香族化合物及びアルカンの過酸化水 素による酸素化反応2014

    • 著者名/発表者名
      荒谷悠介、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第47回 酸化反応討論会
    • 発表場所
      市民会館崇城大学ホール(熊本県、熊本市)
    • 年月日
      2014-11-14 – 2014-11-15
  • [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池2014

    • 著者名/発表者名
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第4回CSJ化学フェスタ
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2014-10-14 – 2014-10-16
  • [学会発表] シリカアルミナ上での有機光触媒と水素発生触媒の複合化2014

    • 著者名/発表者名
      田所秀之、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学東広島キャンパス(広島県東広島市)
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [学会発表] 電子ドナー・アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応におけるNi-Cu担持水素発生触媒の担体 効果2014

    • 著者名/発表者名
      鹿野真也、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学東広島キャンパス(広島県東広島市)
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対するルイス酸の添加効果2014

    • 著者名/発表者名
      米田聖樹、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      錯体化学会第64回討論会
    • 発表場所
      中央大学後楽園キャンパス(東京都文京区)
    • 年月日
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [学会発表] コバルトクロリン錯体を酸素還元触媒に用いた水を電子源とする光駆動過酸化水素生成2014

    • 著者名/発表者名
      間瀬謙太朗、洪達超、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      錯体化学会第64回討論会
    • 発表場所
      中央大学後楽園キャンパス(東京都文京区)
    • 年月日
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [学会発表] Catalysis of Metal-Iron Composite Oxides for Visible-light Driven Water Oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      洪 達超、山田裕介、福住俊一
    • 学会等名
      2nd International Conference on Clean Energy Science
    • 発表場所
      黄海飯店(中国 青島)
    • 年月日
      2014-04-13 – 2014-04-16
  • [図書] Organometallics and Related Molecules for Energy Conversion2015

    • 著者名/発表者名
      Shunichi Fukuzumi, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada
    • 総ページ数
      537
    • 出版者
      Springer-Verlag Berlin Heidelberg

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公開日: 2016-06-01  

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