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2014 年度 実績報告書

光励起高スピンπラジカルのダイナミックスを利用したスピントロニクスへの展開

研究課題

研究課題/領域番号 24350076
研究機関大阪市立大学

研究代表者

手木 芳男  大阪市立大学, 大学院理学研究科, 教授 (00180068)

研究分担者 伊藤 亮孝  大阪市立大学, 大学院理学研究科, 助教 (20708060)
廣津 昌和  大阪市立大学, 大学院理学研究科, 准教授 (30312903)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2016-03-31
キーワードスピントロニクス / 光励起状態 / 高スピンπラジカル / ペンタセン / 安定ラジカル
研究実績の概要

「光励起高スピンπラジカルのダイナミックスを利用したスピントロニクスへの展開」を意図した本研究で、本年度は以下の成果が得られている。
(1)昨年度までに、電子物性を改良した励起高スピンπラジカル系としてペンタセン‐安定ラジカル系を研究し、光耐久性の著しい向上という顕著な成果が得られていた。本年度は、昨年度に引き続きその機構解明をおこなった。この成果は、著名な国際誌(Angew. Chem. Int. Ed.)に掲載され、さらにInside Back Coverに選出された。現在、ビラジカル系へと拡張し、この方面の研究のさらなる発展を実施している。
(2)πラジカルの増強系間交差による金属錯体の光磁性制御の課題では、これまでに励起高スピンπラジカルを配位子として用いたFe錯体による、芳香族部位の光励起によるLIESST現象を見出すことができた。当該年度は、アントラセンにカテコール部位を連結した系を新規合成し、そのCo錯体においてLIVT現象を見出した。この成果は、著名な国際誌に掲載された(Dalton Transactions)。
上記以外にも、量子混合状態をとるπラジカル系の合成等を試み、時間分解ESR測定等を試みたが、そちらは満足いく結果ではなかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

申請書に記載した主要な研究項目の1つである電子物性を改良した系を用いたスピントロニクスへの展開は、ラジカル付加による励起状態ダイナミックスを利用したペンタセンの著しい光耐久性の向上という顕著で重要な成果がえられ、著名な国際誌(Angew. Chem. Int. Ed.に2報)のHotPaperとInside Back Coverに選出された。この方面の研究は、当初の計画以上に進展しているといえる。また、πラジカルの増強系間交差による金属錯体の光磁性制御の課題では、これまでに励起高スピンπラジカルを配位子として用いたFe錯体による、芳香族部位の光励起によるLIESST現象を見出すことができた。さらに、アントラセン-カテコール連結系のCo錯体においてLIVT現象を見出した。これらの成果は、著名な国際誌(Dalton Transactionsに2報)に掲載された。一方、励起高スピンπラジカルを用いた電荷移動錯体の作成と光物性解明は、現状で困難を抱えあまり進展しているとは言い難い。しかし、全体を総合的に判断すると、おおむね順調と考えている。

今後の研究の推進方策

主要な研究項目の1つである電子物性を改良した系を用いたスピントロニクスへの展開は、ラジカル付加による励起状態ダイナミックスを利用した光耐久性の向上という予想外に進展をみせているので、この系をビラジカル系等に拡張しさらなる発展を目指す。遅れ気味の電荷移動錯体の作成とその光物性研究は、真空蒸着法などを用いて、ラジカルを付加していない系から条件検討を行い、問題の解決を図る。

次年度使用額が生じた理由

「直接経費次年度使用額」が8万円ほど生じたが、これは寒材の使用等を極力節約したためである。翌年度の研究費と合わせた使用計画に殆ど変更はない。

次年度使用額の使用計画

未使用額は、8万年程である。国内外での成果発表を計画しており、ほぼそれに使用する予定である。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (9件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Excited-State Dynamics of Pentacene Derivatives with Stable Radical Substituents2014

    • 著者名/発表者名
      A. Ito, A. Shimizu, N. Kishida, Y. Kawanaka, D. Kosumi, H. Hashimoto, and Y. Teki
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 53 ページ: 6715-6719

    • DOI

      10.1002/anie.201310291

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synthesis, Magnetic Properties and Dynamic Behavior of Cobalt Complexes with an Anthracene Containing Dioxolene Ligand2014

    • 著者名/発表者名
      K. Katayama, M. Hirotsu, I. Kinoshita, and Y. Teki
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: 43 ページ: 13384-13391

    • DOI

      10.1039/C4DT01574F

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 新規ペンタセン-ビラジカル誘導体の合成およびその光化学的性質2015

    • 著者名/発表者名
      清水章皓, 伊藤亮孝, 手木芳男
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] πラジカルの励起状態と励起スピンダイナミックスに関する最近の話題2014

    • 著者名/発表者名
      手木芳男
    • 学会等名
      九州大学公開講演会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2014-11-08 – 2014-11-08
    • 招待講演
  • [学会発表] Excited-State Spin Dynamics of π-Radicals and Possible Application toward Organic Spintronics2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Teki, A. Shimizu, N. Kishida, A. Ito, Y. Kawanaka, T. Matsumoto, D. Kosumi, and H. Hashimoto
    • 学会等名
      5th International Meeting on Spin in Organic Semiconductors
    • 発表場所
      イーグレ姫路(兵庫県姫路市)
    • 年月日
      2014-10-13 – 2014-10-17
  • [学会発表] Kinetic Elucidation for Excited States of Pentacene–Radical Hybrids2014

    • 著者名/発表者名
      A. Shimizu, N. Kishida, A. Ito, Y. Kawanaka, D. Kosumi, H. Hashimoto, and Y. Teki
    • 学会等名
      5th International Meeting on Spin in Organic Semiconductors
    • 発表場所
      イーグレ姫路(兵庫県姫路市)
    • 年月日
      2014-10-13 – 2014-10-17
  • [学会発表] Magnetic Properties of Co Complexes with Anthracene Moiety2014

    • 著者名/発表者名
      K. Katayama, M. Hirotsu, I. Kinoshita, and Y. Teki
    • 学会等名
      5th International Meeting on Spin in Organic Semiconductors
    • 発表場所
      イーグレ姫路(兵庫県姫路市)
    • 年月日
      2014-10-13 – 2014-10-17
  • [学会発表] 希薄溶液状態のペンタセン-ラジカル誘導体における一重項分裂と励起状態ダイナミクス2014

    • 著者名/発表者名
      清水章皓,岸田憲明,伊藤亮孝,小澄大輔,橋本秀樹,手木芳男
    • 学会等名
      第8回分子科学討論会
    • 発表場所
      広島大学(広島県東広島市)
    • 年月日
      2014-09-21 – 2014-09-24
  • [学会発表] 発光部位を有するカテコール誘導体を用いたコバルト錯体の合成と性質2014

    • 著者名/発表者名
      片山晃一,廣津昌和,木下勇,手木芳男
    • 学会等名
      錯体化学会第64回討論会
    • 発表場所
      中央大学(東京都八王子市)
    • 年月日
      2014-09-18 – 2014-09-20
  • [学会発表] Ultrafast Triplet Formation of Pentacene Moiety by Introducing Radical Substituents2014

    • 著者名/発表者名
      A. Shimizu, N. Kishida, A. Ito, D. Kosumi, H. Hashimoto, and Y. Teki
    • 学会等名
      The 14th International Conference on Molecule-Based Magnets
    • 発表場所
      Saint Petersburg, Russia
    • 年月日
      2014-07-05 – 2014-07-10
  • [学会発表] Using Excited-State Spin Dynamics of π-Radical Toward Organic Spintronics2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Teki, A. Shimizu, N. Kishida, A. Ito, Y. Kawanaka, T. Matsumoto, Y. Takemoto, T. Shinada, D. Kosumi, and H. Hashimoto
    • 学会等名
      The 14th International Conference on Molecule-Based Magnets
    • 発表場所
      Saint Petersburg, Russia
    • 年月日
      2014-07-05 – 2014-07-10
  • [図書] CSJカレントレビュー「スピン化学が拓く分子磁性の新展開: 設計から機能化まで」2014

    • 著者名/発表者名
      手木芳男
    • 総ページ数
      8
    • 出版者
      日本化学会

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公開日: 2016-06-01  

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