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2014 年度 実績報告書

電極触媒スーパーアーキテクチャーの創製による電極反応選択性の深化

研究課題

研究課題/領域番号 24350091
研究機関長岡技術科学大学

研究代表者

梅田 実  長岡技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20323066)

研究分担者 白仁田 沙代子  長岡技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (90580994)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワード電極触媒 / 反応選択性 / 膜電極接合体 / ナノめっき / 燃料電池 / 原子間力顕微鏡 / メタノール酸化 / 酸素還元
研究実績の概要

本研究の目的は,マイクロ・ナノ電極と材料技術を巧みに組み合わせて新しい電極触媒構造体を作製し,電極反応の選択性を格段に深化させることにある。学術的には,経験的である電極触媒の設計指針を明確化する点に特色を持つ。また,本研究で開発される反応選択性を示す電極触媒を用いる直接メタノール形燃料電池(DMFC)は,燃料電池本体の重量低減を可能とする新技術として応用が待たれる。さらに,電極触媒が関わる固体高分子形燃料電池(PEFC)に関係する研究も推し進める。
本年度の主な成果は以下の通りである。まず,メタノールと酸素が共存した状態で、DMFCに使用するPt電極触媒の反応選択性を調べた。平滑な導電基板上にPt-C二元ナノ電極触媒をスパッタ成膜し,ポストアニール温度に対するメタノール酸化選択性とXPSスペクトルPt4fの結合エネルギーシフトとの関係を研究した。その結果,メタノール酸化選択性とPt4f結合エネルギーに相関性が認められた。次いで,作製条件が異なる7種類のPt担持カーボン(Pt/C)触媒を多孔質マイクロ電極により,メタノール酸化/酸素還元選択性について調べ,Pt-Cと同様な結果を得た。これらから,Pt4f結合エネルギーと生成物吸着との関係が反応選択性の程度を支配すると考えられた。一方,PEFC中でPt/Cを劣化させた場合の水素酸化測定を行い,多孔質マイクロ電極にPt/C劣化を強制的に組み込んだ電極の水素酸化測定結果と比較した。後者の電極を用いて測定した電気化学インピーダンススペクトル(EIS)は,モデル的なPt/C劣化を水素酸化の各プロセスの違いにより説明できた。これをPEFCのEIS結果に適用してPt/C触媒活性の劣化モードを非破壊検査できる可能性を見出した。以上のように,本研究の遂行により電極触媒の反応選択性の研究と電極触媒の構造変化に関する研究が進展した。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (24件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件、 謝辞記載あり 8件) 学会発表 (14件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Three-phase interphase modeling of anode in membrane electrode assembly using a porous microelectrode2015

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 40 ページ: 4349-4356

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2015.01.127

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Post-annealing Effects on Reaction Selectivity of Methanol Oxidation at Carbon-based Platinum Co-sputtered Electrocatalyst2015

    • 著者名/発表者名
      Mitsuhiro Inoue, Kazuhiro Nagai, Sayoko Shironita, Takayuki Abe, Minoru Umeda
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 83 ページ: 368-371

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.83.368

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Low Pt Loading and High Hydrogen Oxidation Reaction Performance at Pt/TiO2-SiO2 Investigated by a Porous Microelectrode2014

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • 雑誌名

      Catalysis Letters

      巻: 144 ページ: 112-116

    • DOI

      10.1007/s10562-013-1105-4

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Ex-situ microelectrode study of cathode catalyst degraded by long-term endurance test in polymer electrolyte fuel cell2014

    • 著者名/発表者名
      Minoru Umeda, Sayoko Shironita, Tsukasa Sakai, Masahiro Ide, Hironosuke Ikeda
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 128 ページ: 259-264

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2013.10.026

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Evaluation of reaction selectivity at various Pt/C electrocatalysts using a porous microelectrode in the presence of methanol and oxygen2014

    • 著者名/発表者名
      Sayoko Shironita, Weiqi Zhang, Tsukasa Sakai, Minoru Umeda
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 128 ページ: 265-270

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2013.10.139

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] メタノールと酸素共存下におけるPt-Ru-C 同時スパッタリング電極の反応選択性2014

    • 著者名/発表者名
      高橋勇太, 白仁田沙代子, 梅田 実
    • 雑誌名

      燃料電池

      巻: 14 ページ: 74-78

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Anode and cathode degradation in a PEFC single cell investigated by electrochemical impedance spectroscopy2014

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang, Takahiro Maruta, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • 雑誌名

      Electrochim. Acta

      巻: 131 ページ: 245-249

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2014.02.054

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Effects of metal ions on Pt electrode dissolution in H2SO4 solution enhanced by the presence of H2O22014

    • 著者名/発表者名
      Hayato Itaya, Sayoko Shironita, Akira Nakazawa, Mitsuhiro Inoue, Minoru Umeda
    • 雑誌名

      Journal of Renewable and Sustainable Energy

      巻: 6 ページ: 043112

    • DOI

      10.1063/1.4891641 (7.28.2014)

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Factors controlling the methanol oxidation and oxgen reduction reaction at Pt/C electrocatalysts2014

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Tsukasa Sakai, Minoru Umeda
    • 雑誌名

      State-of-the-art Fuel Cells and Hydrogen Technology in Japan

      巻: 2014 ページ: 175-180

    • 査読あり
  • [学会発表] メタノール酸化選択性を有するPt-C同時スパッタリング電極の熱処理効果2015

    • 著者名/発表者名
      白仁田沙代子、高橋勇太、井上光浩、阿部孝之、梅田 実
    • 学会等名
      電気化学会第82回大会
    • 発表場所
      横浜国立大学 (横浜市)
    • 年月日
      2015-03-15 – 2015-03-15
  • [学会発表] 過酸化水素存在下においてPt溶解に及ぼすFe2+の添加効果2014

    • 著者名/発表者名
      白仁田 沙代子, 板屋 隼人, 梅田 実
    • 学会等名
      第55回電池討論会
    • 発表場所
      国立京都国際会館(京都市)
    • 年月日
      2014-11-20 – 2014-11-20
  • [学会発表] 混合反応物燃料電池のためのPt-Ru-C同時スパッタ電極の作製および特性評価2014

    • 著者名/発表者名
      高橋 勇太, 白仁田 沙代子, 梅田 実, 井上 光浩, 阿部 孝之
    • 学会等名
      第55回電池討論会
    • 発表場所
      国立京都国際会館(京都市)
    • 年月日
      2014-11-20 – 2014-11-20
  • [学会発表] 参照電極付固体高分子形燃料電池の正極および負極劣化の電気化学インピーダンス測定2014

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang, 佐藤 和生, 山下 慶倫, 賈 思遠, 白仁田 沙代子,梅田 実
    • 学会等名
      第55回電池討論会
    • 発表場所
      国立京都国際会館(京都市)
    • 年月日
      2014-11-19 – 2014-11-19
  • [学会発表] Reaction Selectivity at Pt-Ru-C CO-Sputterd Electrodes in The Presence of Methanol and Oxygen2014

    • 著者名/発表者名
      Minoru Umeda
    • 学会等名
      ECAT (International Symposium on Electrocatalysis 2014)
    • 発表場所
      Fairmont Chateau Whistler (Whistler, Canada)
    • 年月日
      2014-10-28 – 2014-10-28
    • 招待講演
  • [学会発表] Cr-Nイオンプレーティング処理したPEFCセパレータ材料の電気化学特性2014

    • 著者名/発表者名
      白仁田沙代子, 華 勝男, 中津山 國雄, 相馬 憲一, 梅田 実
    • 学会等名
      2014年電気化学秋季大会
    • 発表場所
      北海道大学(札幌市)
    • 年月日
      2014-09-27 – 2014-09-27
  • [学会発表] Heat Treatment Conditions on Nitriding Stainless Steel as Bipolar Plate in Polymer Electrolyte Fuel Cell2014

    • 著者名/発表者名
      Sayoko Shironita, Shengnan Hua, Minoru Umeda, Kazuma Miura, Kunio Nakatsuyama, Kenichi Souma
    • 学会等名
      ISE 65th Annual Meeting
    • 発表場所
      EPFL(Lausanne, Switzerland)
    • 年月日
      2014-09-01 – 2014-09-01
  • [学会発表] Anode and Cathode Degradation Modeling of Polymer Electrolyte Fuel Cell Using a Porous Microelectrode2014

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita, Minoru Umeda
    • 学会等名
      ISE 65th Annual Meeting
    • 発表場所
      EPFL(Lausanne, Switzerland)
    • 年月日
      2014-09-01 – 2014-09-01
  • [学会発表] Mor and Orr Selectivity At Pt/C Electrocatalyst Investigated By Porous Microelectrode2014

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang, Sayoko Shironita and Minoru Umeda
    • 学会等名
      IGCN 2014
    • 発表場所
      Nagaoka University of Technology(Nagaoka, Niigata))
    • 年月日
      2014-06-21 – 2014-06-21
  • [学会発表] 過酸化水素とFe2+が誘起するPt高速溶解のEQCM評価2014

    • 著者名/発表者名
      白仁田沙代子、板屋隼人、梅田実
    • 学会等名
      第21回燃料電池シンポジウム
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2014-05-30 – 2014-05-30
  • [学会発表] EIS法によるPEFC単セル経時変化のマイクロ電極によるモデル化2014

    • 著者名/発表者名
      Weiqi Zhang、白仁田 沙代子、梅田 実
    • 学会等名
      第21回燃料電池シンポジウム
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2014-05-29 – 2014-05-29
  • [学会発表] メタノールと酸素共存下におけるPt-Ru-C同時スパッタ電極の反応選択性2014

    • 著者名/発表者名
      高橋勇太,白仁田沙代子,梅田実
    • 学会等名
      第21回燃料電池シンポジウム
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2014-05-29 – 2014-05-29
  • [学会発表] Oxidation and Reduction Selectivity at Pt-Ru-C Sputtered Electrodes in the Presence of Methanol and Oxygen2014

    • 著者名/発表者名
      Sayoko Shironita, Takayuki Abe, Mitsuhiro Inoue, Yuta Takahashi, Minoru Umeda
    • 学会等名
      5th Topical Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • 発表場所
      Crowne Plaza Niagara Falls (Niagara Falls, Canada)
    • 年月日
      2014-04-30 – 2014-04-30
  • [学会発表] H2O2 and Fe2+-Induced Pt Electrode Dissolution in H2SO4 Solution2014

    • 著者名/発表者名
      Minoru Umeda, Hayato Itaya, Sayoko Shironita
    • 学会等名
      15th Topical Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • 発表場所
      Crowne Plaza Niagara Falls (Niagara Falls, Canada)
    • 年月日
      2014-04-28 – 2014-04-28
  • [図書] 図解 「燃料電池技術」本格普及のための材料・応用・インフラ開発2014

    • 著者名/発表者名
      梅田 実
    • 総ページ数
      151
    • 出版者
      日刊工業新聞社

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公開日: 2016-06-01  

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