| 研究課題/領域番号 |
24350093
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 研究機関 | 山梨大学 |
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研究代表者 |
柿沼 克良 山梨大学, 燃料電池ナノ材料研究センター, 教授 (60312089)
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| 研究分担者 |
内田 誠 山梨大学, 燃料電池ナノ材料研究センター, 教授 (10526734)
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| 研究期間 (年度) |
2012-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | ナノ材料合成 / 電極触媒 / 燃料電池 / 固固界面 / 固気界面 |
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| 研究概要 |
本年度はPt-担体間相互作用を積極的に利用して、Ptの形状、配向性を制御し、Ptの担持状態と触媒活性の向上因子を検討することを目標とした。担体には、酸化スズ、窒化チタン、炭化チタンナノ粒子を選定し、それぞれ火炎法、RFプラズマ法と通電プラズマ焼結法の併用し、温度、雰囲気を検討しながら合成した。なお、それぞれの担体の比表面積は40m^2/g以上であり、ナノ粒子同士を結着させて連珠構造体にすることに成功している。Ptナノ粒子はコロイド法もしくはナノカプセル法を用いた。
in situ TEMを利用し、温度、雰囲気(酸素分圧、水素分圧、全圧)を制御しながらPtと担体を観察したところ、窒化チタン、炭化チタンナノ粒子上のPtナノ粒子は400℃以上の熱処理により担体に対して配向するようになった。また、Ptナノ粒子にファセットも現れ構造制御も可能であることを確認した。STEMによる界面構造解析によりPtは各担体に正接合していることや、XPS測定からPt及びTiの電子状態に変化は見られないことを明らかにした。酸化スズに関しては、150℃の熱処理でPtの配向とファセットの形成が確認され、250℃以上の熱処理でPtがSnと合金になることをXPSにて明らかにした。以上の結果を踏まえ、回転リングディスク電極による各触媒の酸素還元活性を評価したところ、熱処理温度の上昇と共に活性が向上することを明らかにした。この活性向上は、Ptと担体との配向性の向上に起因すると考えられる。特に、酸化スズに関しては他の担体より低温での熱処理で活性が向上することから、Pt-担体間相互作用他の担体より大きいと予想される。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究ではPtナノ粒子の高活性結晶面を積極的に利用して電極触媒活性の飛躍的に向上させることを目標としている。本年度までに3種類の担体に関して、Ptナノ粒子の活性面・配向制御に成功し、その活性向上を明らかにしたことから、上記目標の一部を初年度に達成した。さらに、それらの成果をもとに固固界面等の構造解析を進めてPt-担体間相互作用等のメカニズムの解明を進めることが可能な状態であり、次年度以降の研究を加速的に進めることが可能となっている。
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| 今後の研究の推進方策 |
Ptの活性面・配向制御が他の担体でも可能であるか確認すると共に、in situ TEM、SEM-EELS、XPSを駆使して、Pt担体界面(固固界面)の構造解析や電子状態解析を行い、Pt-担体間相互作用等のメカニズムを解明する。
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