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2013 年度 実績報告書

機能性材料ゼオライトの自在設計・合成法の確立

研究課題

研究課題/領域番号 24350105
研究機関広島大学

研究代表者

佐野 庸治  広島大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (80251974)

研究分担者 定金 正洋  広島大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10342792)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワードゼオライト / 水熱合成 / 構造規定剤 / ナノパーツ
研究概要

本年度は、ゼオライト転換過程の解明を目指し、エレクトロスプレーイオン化質量分析(ESI-MS)測定による転換過程に存在するナノパーツの質量分析を行うとともに、FAUおよび*BEA型ゼオライト転換とアモルファス原料を用いた通常のゼオライト合成を比較・検討した。その結果、出発ゼオライトと目的のゼオライトの構造に類似性があるほど、効率的に目的のゼオライトが得られることを見出した。すなわち、ゼオライト転換過程に生成するナノパーツの構造は出発ゼオライト、有機構造規定剤(OSDA)および水熱合成条件に強く依存し、出発ゼオライトの構造ユニットを保持したまま分解することができれば構造類似性の高いゼオライトへの転換が可能である。この結果を踏まえ、構造類似性を利用した種結晶およびOSDAフリーの*BEA-MFIおよびLEV-CHAゼオライト転換にも成功した。
また、ゼオライトの転換過程においては、原料であるゼオライトはまずアルカリ源でもある有機構造規定剤によって分解され、その一部は液相に溶解する。その後目的のゼオライトへ結晶化する。そのため、水熱処理後の溶液中には比較的質量の小さなナノパーツが存在すると考えられる。そこでゼオライト転換過程において、目的のゼオライトが生成する前の段階(アモルファス状態)で水熱処理を終え、遠心分離によって液相と固相とに分離し、溶液中のナノパーツの構造解析を前年度に引き続きESI-MSで行った。
以上の結果は、ゼオライト転換過程に生成するナノパーツ構造の解明が進めば、ゼオライト転換法もゼオライト合成における重要な合成方法の一つになることを示唆している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

FAUおよび*BEA型ゼオライト転換とアモルファス原料を用いた通常のゼオライト合成を比較することにより、ゼオライト転換過程に生成するナノパーツの構造は出発ゼオライト、有機構造規定剤および水熱合成条件に強く依存し、出発ゼオライトの構造ユニットを保持したまま分解することができれば構造類似性の高いゼオライトへの転換が可能であることを明らかにした。

今後の研究の推進方策

出発ゼオライトの分解によって生成した構造ユニット(ナノパーツ)の構造解析を行う。また、リンを含む有機構造規定剤を用いたゼオライト転換の可能性についても検討する。最終的には、ナノパーツの自由な組み合わせによる機能性材料ゼオライトの自在設計・合成法(レゴ合成法)の確立を目指す。

次年度の研究費の使用計画

出発ゼオライトの分解により生成すると考えている局所的秩序構造を有するアルミノシリケート種(構造ユニットナノパーツ)の解析を質量分析法により検討を進めたが、分析に最適な試料調製ができていないため、その化学構造について十分な検討が行えなかった。
質量分析法以外の手法により構造ユニットナノパーツの解析を行う。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2013

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (5件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Role of structural similarity between starting zeolite and product zeolite in the interzeolite conversion process2013

    • 著者名/発表者名
      Honda, M.Itakura, Y.Matsuura, A.Onda, Y.Ide, M.Sadakane, T.Sano
    • 雑誌名

      J. Nanosci. Nanotechnol.

      巻: 13 ページ: 3020-3026

    • DOI

      10.166/jnn.2013.7356

    • 査読あり
  • [雑誌論文] First synthesis of SAPO molecular sieve with LTL-type structure by hydrothermal conversion of SAPO-37 with FAU-type structure2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Umehara, M. Itakura, N. Yamanaka, M. Sadakane, T. Sano
    • 雑誌名

      Microporous Mesoporous Mater.

      巻: 179 ページ: 224-230

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2013.06.013

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of structure-directing agents on FAU-CHA interzeolite conversion and preparation of high pervaporation performance CHA zeolite membranes for the dehydration of acetic acid solution2013

    • 著者名/発表者名
      N. Yamanaka, M. Itakura, Y. Kiyozumi, M. Sadakane, T. Sano
    • 雑誌名

      Bull. Chem. Soc. Jpn.

      巻: 86 ページ: 1333-1340

    • DOI

      10.1246/bcsj.20139189

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High potential of interzeolite conversion method for zeolite synthesis2013

    • 著者名/発表者名
      T. Sano, M. Itakura, M. Sadakane
    • 雑誌名

      J. Jpn. Petrol. Inst.

      巻: 56 ページ: 183-197

    • 査読あり
  • [雑誌論文] ゼオライト前駆体としての新規層状ケイ酸塩HUS-nの合成とその特性2013

    • 著者名/発表者名
      津野地直、井出裕介、定金正洋、佐野庸治
    • 雑誌名

      工業材料

      巻: 61 ページ: 18-21

    • 査読あり
  • [学会発表] テトラエチルホスホニウムカチオン存在下でのFAUゼオライト転換によるAEIゼオライト合成2013

    • 著者名/発表者名
      圓尾俊博、山中直樹、津野地直、定金正洋、佐野庸治
    • 学会等名
      ゼオライト学会第29回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東北大学
    • 年月日
      20131127-20131128
  • [学会発表] FAU-CHA型ゼオライト転換に及ぼす有機構造規定剤の影響2013

    • 著者名/発表者名
      山中直樹、清住嘉道、定金正洋、佐野庸治
    • 学会等名
      ゼオライト学会第29回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東北大学
    • 年月日
      20131127-20131128
  • [学会発表] Effect of SDA on FAU-CHA Interzeolite Conversion2013

    • 著者名/発表者名
      N.Yamanaka, M.Itakura, Y.Kiyozumi, M.Sadakane
    • 学会等名
      17th International Zeolite Conference
    • 発表場所
      モスクワ(ロシア)
    • 年月日
      20130707-20130712
  • [学会発表] First Synthesis of SAPO molecular sieve with LTL-type structure (HUZ-1) by hydrothermal conversion of SAPO-37 with FAU-type structure2013

    • 著者名/発表者名
      Y.Umehara, M.Itakura, N.Yamanaka, M.Sadakane, T.Sano
    • 学会等名
      7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      20130512-20130515
  • [学会発表] Effect of SDA on FAU-CHA Interzeolite Conversion2013

    • 著者名/発表者名
      N.Yamanaka, M.Itakura, Y.Kiyozumi, M.Sadakane, T.Sano
    • 学会等名
      7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      20130512-20130515
  • [産業財産権] ゼオライト薄膜を有する複合膜およびその製造方法2013

    • 発明者名
      長谷川泰久、清住嘉道、佐野庸治
    • 権利者名
      長谷川泰久、清住嘉道、佐野庸治
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2013-205622
    • 出願年月日
      2013-09-30

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公開日: 2015-05-28  

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