| 研究実績の概要 |
前年度までに、既存のゼオライトを出発原料に用いたゼオライト合成、ゼオライト転換によりFAU，*BEAおよびLEV型ゼオライトから*BEA，CHA，LEV，RUTおよびMFI型等の様々なゼオライトの合成に成功するとともに、本手法ではアモルファス原料を用いる通常のゼオライト合成に比べ、結晶化速度が速いことを明らかにした。ところで、ゼオライトの水熱合成には無機および有機カチオンが構造規定剤として用いられている。有機カチオンではアンモニウムカチオンが一般的であるが、近年ホスホニウムカチオンを用いたゼオライト合成も報告されてきている。そこで本年度は、種々の分子構造を有するホスホニウムカチオンを有機構造規定剤に用いてFAUゼオライト転換について検討した。その結果、AEI, CHA, LEV, MEI型などの様々なリン含有ゼオライトが得られた。中でもリン含有AEI型ゼオライトの耐熱性が著しく向上することを見出した。また、Cu担持触媒を調製し、アンモニアによる窒素酸化物の選択還元用触媒の活性評価も行った。ディーゼルエンジンからの排ガスを模倣した10%水蒸気雰囲気下での耐水熱性の評価も行った。900℃で4時間処理後においてもその触媒活性の低下はなく、高い水熱安定性を有していることを見出した。固体NMR測定によるゼオライト中のリンの化学状態の観察から、この高い水熱安定性は、骨格構造中の四配位アルミニウムにホスホニウムカチオンからのリンが結合していることに起因していることを明らかにした。
|
