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2014 年度 実績報告書

ソルボサーマル合成による新規アルミノシリケートの創出・制御と触媒応用に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 24350110
研究機関独立行政法人産業技術総合研究所

研究代表者

池田 拓史  独立行政法人産業技術総合研究所, コンパクト化学システム研究センター, 主任研究員 (60371019)

研究分担者 長瀬 多加子  独立行政法人産業技術総合研究所, コンパクト化学システム研究センター, 主任研究員 (30357628)
日吉 範人  独立行政法人産業技術総合研究所, コンパクト化学システム研究センター, 主任研究員 (50415733)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワードソルボサーマル反応 / アルミノシリケート / ゼオライト / 層状ケイ酸塩 / メソ多孔体 / 酵素固定化 / 吸着 / 結晶構造解析
研究実績の概要

ソルボサーマル合成で得た新規高Al含有層状ケイ酸塩Al-K-LDSを元に合成される高Al含有メソ多孔体(C16-meso&C22-meso)は優れた酵素吸着能を示す。これを酵素支持体として用い固定化酵素反応場に応用するために、大量合成と細孔径制御について検討を行った。メソ多孔体の鋳型となる陽イオン界面活性剤C16TMACl及びC22TMAClの濃度最適化と、反応溶液からの生成物の回収方法を改良することで収率が向上し、またSI/Al比の微調整も可能になった。さらにトリイソプロピルベンゼン(TIPB)を膨張剤として添加することにより、細孔径の1nm程度の増大が確認された。この様にして得た改良型メソ多孔体ついてリゾチーム吸着を行い、既出のC16-&C22-mesoと同等以上の吸着能を示すことを確認した。
一方、ソルボサーマル反応で合成される-LITゼオライトについて、オートクレーブ中で170℃、48時間の水蒸気処理を行うだけでMON型ゼオライト構造に相変化することを見いだした。8員環からなる1次元チャネルが直交する2方向に並んだ細孔構造を持つMON型ゼオライトは、天然鉱物以外ではこれまでTripathiらの1例しか報告がなく、しかも組成が全く異なる(K-Ge-Al系)。応用に優れたアルミノシリケート組成ので合成は、本例が初めてとなる。結晶モルフォロジーはMON型の正方晶系を反映して正双四角錐(正八面体)を示す。水蒸気処理過程の中間体のATR-FT-IR測定から、相変化機構が-LITゼオライト結晶中の溶解-再結晶に起因することが示唆された。また-LIT型ゼオライトに含まれるカリウム含有量が相変化自体に影響することが分かった。さらに処理温度と処理時間を変えることで、MON型ではなくCHA型、MER型ゼオライトおよび構造未知であるECR-14と等構造の物質へ変化することが分かった。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (8件)

  • [雑誌論文] Crystal structures of heavily Na-loaded low silica X (LSX) zeolites in insulating and metallic states2014

    • 著者名/発表者名
      T. Ikeda, T. Nakano and Y. Nozue
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 133 ページ: 23202-23211

    • DOI

      10.1021/jp507894u

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] The selective adsorption of tellurium in the aluminosilicate regions of AFI- and MOR-type microporous crystals2014

    • 著者名/発表者名
      T. Kodaira and T. Ikeda
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: 43 ページ: 13979-13987

    • DOI

      10.1039/c4dt01028k

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 合成モンテゾマイト型アルミノシリケートの結晶化機構2015

    • 著者名/発表者名
      長瀬 多加子,池田拓史,日吉範人
    • 学会等名
      日本化学会 第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学(船橋市)
    • 年月日
      2015-03-27
  • [学会発表] 金属及び絶縁体状態にあるNaクラスターを 内包したゼオライトLSXの結晶構造解析2015

    • 著者名/発表者名
      池田拓史,中野 岳仁,野末泰夫
    • 学会等名
      第70回日本物理学会年次大会
    • 発表場所
      早稲田大学(東京都)
    • 年月日
      2015-03-21 – 2015-03-24
  • [学会発表] SAPO-5における酸点の量とその結晶内分布2014

    • 著者名/発表者名
      小平哲也,池田拓史
    • 学会等名
      第30回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都)
    • 年月日
      2014-11-26 – 2014-11-27
  • [学会発表] Pr3+を内包したMSE型Al-YNU-3の粉末X線回折&HAADF-STEMによる結晶構造解析2014

    • 著者名/発表者名
      池田拓史,日吉範人,稲垣怜史,西田祐二,窪田好浩
    • 学会等名
      第30回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都)
    • 年月日
      2014-11-26 – 2014-11-27
  • [学会発表] Pr3+常磁性を活用した27Al MAS NMR測定によるAl-YNU-3の四配位Alの構造解析2014

    • 著者名/発表者名
      稲垣怜史,池田拓史,日吉 範人,西田祐二,トゥアンシャヒラー,高野美育,坪井靖之,川村 出,内藤 晶,窪田好浩
    • 学会等名
      第30回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都)
    • 年月日
      2014-11-26 – 2014-11-27
  • [学会発表] 新規層状ケイ酸塩の合成2014

    • 著者名/発表者名
      高橋翔太,酒向祐斗,池田拓史,宮本 学,上宮成之,近江靖則
    • 学会等名
      第30回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都)
    • 年月日
      2014-11-26 – 2014-11-27
  • [学会発表] 両親媒性ハイブリッド多孔体KCS-2の結晶構造解析2014

    • 著者名/発表者名
      池田拓史,中岡琢磨,山本勝俊,日吉範人,松浦俊一,小平哲也
    • 学会等名
      第30回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都)
    • 年月日
      2014-11-26 – 2014-11-27
  • [学会発表] Synthsis and characteristic of novel layered silicate SSA-12014

    • 著者名/発表者名
      S. Talahashi, M. Miyamoto, N. Uemiya, T. Ikeda, Y. Oumi
    • 学会等名
      FEZA 2014 - 6th International FEZA Conference
    • 発表場所
      Leipzig, Germany
    • 年月日
      2014-09-08 – 2014-09-11

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公開日: 2016-06-01  

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