触媒による改質を実際的な対象として,その触媒反応の進行を理想化すべく,反応過程とは独立した温度(入出熱過程)制御を行う系を創出する.具体的には,反応流路中にバルク温度制御ユニットと触媒反応ユニットの2種のユニットを挿入し,これら2種のユニットの配置を流れ方向に変化させることにより,反応ガスの温度を直接かつ局所的に制御でき,反応ガスの進行度合いと温度履歴をいかようにも条件設定可能な反応シミュレータを構築することを最終目標とする.本手法により,外的に制御できかつ局所的に意味のある温度における反応の詳細を解明する可能性を探る. これまでは断面内一様である温度分布を目指してきたが,外部への熱損失と流路壁における流れ方向への熱伝導が温度制御を困難なものにしていた.そこで,本年度は,実験室レベルで一般的に行われる触媒が挿入された管の温度制御を電気炉により行うのではなく,流路そのものに高い断熱性を持たせ流れ方向のバルク温度の変化を極力抑えた系を創出することとした.その際,電気炉による流路全体の加熱はしないという条件を課した.メタン水蒸気改質および水性ガスシフト反応を対象とし,伝熱計算により流路形状および各ユニットに配置を決定した.また,触媒反応ユニットとして通電加熱を行うことができる5×5ミリメートルのアルミナ板を基盤とし,担体の定着性と活性という観点から触媒はNi/Al2O3を採用した.このユニットは流れ方向に平行に置かれ,温度は四端子法により測定した抵抗値の相関から求めた.本系においては温度および濃度が断面内一様ではないため分布を測定する必要があるため,熱電対とガス採取プローブを触媒の近傍でトラバースする機構を備える.触媒近傍とガス種の濃度分布と別途温度制御された下流部にバルクのガス濃度との比較により触媒温度と反応量の関係を調べた.
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