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2013 年度 実績報告書

ゼオライト触媒のナノ結晶を構造性活性点とした精密形状選択反応プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 24360325
研究機関北海道大学

研究代表者

増田 隆夫  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20165715)

研究分担者 多湖 輝興  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20304743)
中坂 佑太  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30629548)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワード化学工学 / 触媒・化学プロセス / ナノゼオライト / 触媒設計
研究概要

本研究の目的は,各種ゼオライト触媒のナノ結晶の合成と,それを用いて機能性樹脂の原料を生産する精密形状選択的反応プロセスを開発することである.平成25年度は次の成果を得た.
(1)未着手のゼオライトの ナノ結晶合成: 研究実施者らが開発したエマルション法を適用し,平成24年度で未着手であったFAU型ゼオライトについて単分散のナノ結晶を合成することに成功した.
(2)ナノ結晶ゼオライトによる芳香族のアルキル化反応の速度解析:メタノールを用いたナフタレンのアルキル化は,ナフタレンからメチルナフタレン(MN)が生成し,ついでジメチルナフタレン(DMN)が生成する逐次反応であることを確認した.また,ナノ結晶として合成したゼオライトを用いた反応実験によりMTWゼオライトが最も活性が安定し,高いβ,β-DMNの選択性を与えた.さらに,DMNは異性体の混合物であるが,その中でβ,β-DMNの選択性を向上させる触媒特性を調べるため2-MNのアルキル化反応を気相で実施した.その結果,ゼオライト結晶のナノ化が有効であり,ゼオライトの酸性を抑制することが必要であった.そこで,リン酸を担持して酸性を抑制したところ,活性・選択性の両面で向上することに成功した.
(3)液相系のナフタレン類の拡散係数の測定:単環芳香族について液相の拡散係数を測定した.ナフタレンの拡散を測定に取り掛かる時に,吸着にともなう液相の濃度の経時変化測定用のレーザーラマン分光器が故障した.そのためナフタレンに関するデータの蓄積ができなかった.現在,修理中であり,修理後に測定を開始する.
(4)β,βジメチルナフタレン合成用ゼオライト触媒の最適な触媒特性の決定: 反応にはMTW型ゼオライトのナノ結晶を触媒として用いることが適していた.さらにゼオライトの酸性の抑制は必要であった.更に,活性低下を抑制するために液相の反応が好ましい知見を得た.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成25年度目標である(1)未着手のゼオライトの ナノ結晶合成,ではFAUゼオライトのナノ結晶合成に成功した.(2)ナノ結晶ゼオライトによる芳香族のアルキル化反応の速度解析,ではナフタレンからのジメチルナフタレン(DMN)生成は逐次反応であることを確認した.ついで,β,β-DMN生成反応の選択性に与えるゼオライト結晶サイズの影響を明らかにした.(3)液相系のナフタレン類の拡散係数の測定,では10月に濃度測定用分析装置(レーザーラマン分光器)が故障したため,修理中である.そのため,本事項について研究が遅延している.(4)β,βジメチルナフタレン合成用ゼオライト触媒の最適な触媒特性の決定,ではゼオライト結晶サイズ,酸強度の影響と,反応相として液相が好ましいことを見いだした.

今後の研究の推進方策

平成26年度は次の事項について研究を進める.1) MTWゼオライト触媒膜の合成,2)β,β-ジメチルナフタレン合成に与えるMTWゼオライト触媒特性の最適化,3)レーザーラマン分光器を至急修理して液相の拡散係数の測定の開始,4)MTWゼオライト触媒を用いた気相・高圧液相系でのβ、βジメチルナフタレンの実証

次年度の研究費の使用計画

液相拡散係数測定のために用いる既設のレーザーラマン分光器の故障により当該研究が途中になっている.このテーマに関して使用するゼオライトの合成用試薬および装置消耗品費を使用していないため基金の繰越が生じた.
平成25年度の成果により高圧の液相系で反応を実施することで触媒劣化を抑制できることが他の研究成果により判明した.そこで,流通系の高圧液相触媒反応を実施する装置を試作する。既有の部品を活用することで繰り越す基金の範囲内で装置を試作することができるため,その経費として活用する予定である.また,液相拡散係数の測定は継続する.

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2014 2013

すべて 雑誌論文 (1件) 学会発表 (11件)

  • [雑誌論文] Effectiveness of Nano-scale ZSM-5 Zeolite and its Deactivation Mechanism on Catalytic Cracking of Representative Hydrocarbons of Naphtha2013

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Konno, Teruoki Tago, Yuta Nakasaka, Ryota Ohnaka, Jun-ichi Nishimura, Takao Masuda
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: vol. 175 ページ: 25-33

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2013.03.016

  • [学会発表] MTW型フェリシリケーとの合成とジメチルナフタレンの高選択的合成2014

    • 著者名/発表者名
      谷口太一,米田敬太郎,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第113回触媒討論会
    • 発表場所
      ロワジール豊橋(豊橋市)
    • 年月日
      20140326-20140327
  • [学会発表] MTW型ゼオライト膜による水/有機物質共沸混合液からの選択脱水2014

    • 著者名/発表者名
      平田彩,Zhang Yaqi,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2014年冬季研究発表会
    • 発表場所
      北海道大学(札幌市)
    • 年月日
      20140128-20140128
  • [学会発表] ゼオライトを用いたβ,β-ジメチルナフタレン選択合成2014

    • 著者名/発表者名
      渡部岳,谷口太一,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2014年冬季研究発表会
    • 発表場所
      北海道大学(札幌市)
    • 年月日
      20140128-20140128
  • [学会発表] Preaparaiton of MTW type zeolite membrane for high purification of organic solution production by pervaporation2013

    • 著者名/発表者名
      Zhang Yaqi, Yuki Satoh, Aya Hirata, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, TakaoMasuda
    • 学会等名
      The 26th International Symposium on Chemical Engineering
    • 発表場所
      釜山国際展示場(韓国)
    • 年月日
      20131206-20131208
  • [学会発表] 含水有機溶液からの高選択的脱水を可能とするモルデナイトナノクリスタル積層膜の開発2013

    • 著者名/発表者名
      Zhang Yaqi, 平田彩,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第29回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東北大学(仙台市)
    • 年月日
      20131127-20131128
  • [学会発表] Optimization of MOR zeolite membrane preparation for separation of water from water/organic mixtures by pervaporation2013

    • 著者名/発表者名
      Zhang Yaqi, Aya Hirata, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, TakaoMasuda
    • 学会等名
      The 6th Asia-Pacific Congress on Catalysis (APCAT-6)
    • 発表場所
      台北コンベンションセンター(台湾)
    • 年月日
      20131013-20131017
  • [学会発表] MTW型ゼオライト膜を用いた浸透気化分離法による水/2-プロパノール共沸混合液からの選択脱水2013

    • 著者名/発表者名
      平田彩,Zhang Yaqi,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      化学工学会第45回秋季大会
    • 発表場所
      岡山大学(岡山市)
    • 年月日
      20130916-20130918
  • [学会発表] Selective Separation of Water from Water/Organic Mixture by Pervaporation using MTW type Zeolite Membrane2013

    • 著者名/発表者名
      Zhang Yaqi, Aya Hirata, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, TakaoMasuda
    • 学会等名
      Xth European Congress on Catalysis
    • 発表場所
      リヨンコンベンションセンター(フランス)
    • 年月日
      20130901-20130906
  • [学会発表] MTW型ゼオライト膜による水/2-プロパノール共沸混合液からの選択脱水2013

    • 著者名/発表者名
      平田彩,Zhang Yaqi,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第53回オーロラセミナー
    • 発表場所
      ホテル花神楽(旭川市)
    • 年月日
      20130721-20130722
  • [学会発表] ゼオライトを用いた2-メチルナフタレンのメチル化によるβ,β‐ジメチルナフタレン選択合成2013

    • 著者名/発表者名
      渡部岳,谷口太一,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第53回オーロラセミナー
    • 発表場所
      ホテル花神楽(旭川市)
    • 年月日
      20130721-20130722
  • [学会発表] ゼオライトによる2,6-ジメチルナフタレン選択合成2013

    • 著者名/発表者名
      渡部岳,谷口太一,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      石油学会第56回年会,第62回研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都)
    • 年月日
      20130529-20130529

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公開日: 2015-05-28  

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