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2014 年度 実績報告書

ゼオライト触媒のナノ結晶を構造性活性点とした精密形状選択反応プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 24360325
研究機関北海道大学

研究代表者

増田 隆夫  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20165715)

研究分担者 多湖 輝興  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20304743)
中坂 佑太  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30629548)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワード化学工学 / 触媒・化学プロセス / ナノゼオライト / 触媒設計
研究実績の概要

本研究の目的は、各種ゼオライト触媒のナノ結晶の合成と、それを用いて機能性樹脂の原料を生産する精密形状選択的反応プロセスを開発することである。平成26年度は次の成果を得た。
(1)芳香環の最小分子径とほぼ同じミクロ径を有する一連のゼオライトのナノ結晶合成法の確立:平成24、25年度の成果によりMFI,MOR,MTW,TON型ゼオライトの60~100nmのナノ結晶合成に成功した。そこで、ゼオライトの活性点である酸点の強度の制御法としてFeを骨格内に導入したメタロシリケートのナノ結晶合成を行った。MFI型、MTW型について、Feを骨格内に導入したナノ結晶として合成することに成功した。FeとAlの比を変えて合成したゼオライトの酸特性はFe導入ゼオライトとAl導入ゼオライトの中間の酸特性を示した。このことは同じ骨格構造を有したゼオライトについて酸強度を連続的に変化させた新規なゼオライト創出に成功したことになる。
(2)ナフタレンのメチル化に与える酸点と結晶サイズの影響:2メチルナフタレンのメタノールによるメチル化反応は気相で行うと速やかに劣化した。そこで、生成したジメチルナフタレンと重合物を抽出する目的で高圧系の液相反応を実施した。その結果、気相で1時間内に活性が半減したものが、液相では活性低下が無視小になることを見いだした。さらに反応温度を100℃低い300℃にすることに成功した。さらに、Beta,betaジメチルナフタレンの選択率が向上する成果も得た。今後、流通式の高圧反応装置を用いて研究を継続する予定である。
(3)構造性触媒膜の合成:MTW、MOR、MFI型のナノ結晶を積層した触媒膜合成を行った。何れの触媒膜についても得ることに成功し、液相の透過実験により緻密な膜であることを確認した。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (28件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (22件)

  • [雑誌論文] Selective catalytic cracking of n-hexane to propylene over hierarchical MTT zeolite2014

    • 著者名/発表者名
      Oki Muraza, Idris A. Bakare, Teruoki Tago, Hiroki Konno, Taichi Taniguchi, Adnan M. Al-Amer, Zain H. Yamani, Yuta Nakasaka, Takao Masuda
    • 雑誌名

      Fuel

      巻: 135 ページ: 105-111

    • DOI

      10.1016/j.fuel.2014.06.045

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis of ZSM-12 (MTW) with different Al-source: Towards understanding the effects of crystallization parameters2014

    • 著者名/発表者名
      Mohammed Sanhoob, Oki Muraza, Zain H. Yamani, Eid M. Al-Mutairi, Teruoki Tago, Belabbes Merzougui, Takao Masuda
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 194 ページ: 31-37

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2014.03.033

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Controlling naphtha cracking using nanosized TON zeolite synthesized in the presence of polyoxyethylene surfactant2014

    • 著者名/発表者名
      A.K. Jamil, O. Muraza, M. Sanhoob, T. Tago, H. Konno, Y. Nakasaka, T. Masuda
    • 雑誌名

      Journal of Analytical and Applied Pyrolysis

      巻: 110 ページ: 338-384

    • DOI

      10.1016/j.jaap.2014.09.023

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Characterization and catalytic performance of modified nano-scale ZSM-5 for the acetone-to-olefins reaction2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Konno, Teruoki Tago, Yuta Nakasaka, Gaku Watanabe, Takao Masuda
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A: General

      巻: 475 ページ: 127-133

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2014.01.031

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Kinetics of the catalytic cracking of naphtha over ZSM-5 zeolite: effect of reduced crystal size on the reaction of naphthenes2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Konno, Ryota Ohnaka, Jun-ichi Nishimura, Teruoki Tago, Yuta Nakasaka, Takao Masuda
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 4 ページ: 4265-4273

    • DOI

      10.1039/c4cy00733f

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Preparation and Optimization of Mordenite Nanocrystal-Layered Membrane for Dehydration by Pervaporation2014

    • 著者名/発表者名
      Yaqi Zhang, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Aya Hirata, Yuki Sato and Takao Masuda
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 207 ページ: 39-45

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2014.12.032

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] ナノサイズMFIアルミノフェリシリケートを用いたメタノールからの低級オレフィン選択合成2015

    • 著者名/発表者名
      谷口太一,米田敬太郎,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第115回触媒討論会
    • 発表場所
      成蹊大学, 東京
    • 年月日
      2015-03-23 – 2015-03-24
  • [学会発表] MTW型ゼオライトを用いた2-メチルナフタレンの液相メチル化反応の速度解析2015

    • 著者名/発表者名
      渡部岳,谷口太一,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第115回触媒討論会
    • 発表場所
      成蹊大学, 東京
    • 年月日
      2015-03-23 – 2015-03-24
  • [学会発表] Size-controlled synthesis and characterization of metarosilicate with MTW structure2014

    • 著者名/発表者名
      Taichi Taniguchi, Keitaro Yoneta, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The 27th International Symposium on Chemical Engineering (ISChE 2014)
    • 発表場所
      Kuala Lumpur, Malaysia
    • 年月日
      2014-12-05 – 2014-12-07
  • [学会発表] (Al,Fe)-MFI型ゼオライトナノ結晶の合成とMTO反応への応用2014

    • 著者名/発表者名
      米田 敬太郎,谷口 太一,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第30回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀, 東京
    • 年月日
      2014-11-26 – 2014-11-27
  • [学会発表] コーク付着H-ZSM-5細孔内におけるナフサ関連物質の結晶内拡散係数測定2014

    • 著者名/発表者名
      西村純一, 大仲亮太, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第44回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      旭川, 北海道
    • 年月日
      2014-10-16 – 2014-10-17
  • [学会発表] Kinetics study of the combustion of coke formed on H-ZSM-5 during catalytic cracking of n-hexane2014

    • 著者名/発表者名
      Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Akihiko Okabe, Takao Masuda
    • 学会等名
      第44回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      旭川, 北海道
    • 年月日
      2014-10-16 – 2014-10-17
  • [学会発表] MFI型ゼオライトを用いたナフサ関連物質接触分解の反応工学的解析2014

    • 著者名/発表者名
      大仲亮太,今野大輝,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学, 広島
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [学会発表] コーク付着MFI型ゼオライト細孔内におけるナフサ関連物質の拡散係数測定2014

    • 著者名/発表者名
      西村純一, 大仲亮太, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      化学工学会第46回秋季大会
    • 発表場所
      九州大学, 福岡
    • 年月日
      2014-09-17 – 2014-09-19
  • [学会発表] Kinetics study for Catalytic Cracking of Naphtha's Representatives over ZSM-5 Zeolite with Different Crystal Sizes2014

    • 著者名/発表者名
      Teruoki Tago, Ryota Ohnaka, Hiroki Konno, Yuta Nakasaka, Takao Masuda
    • 学会等名
      6th International FEZA Conference
    • 発表場所
      Leipzig, Germany
    • 年月日
      2014-09-08 – 2014-09-11
  • [学会発表] Synthesis of Isomorphous Substituted Ferrosilicate with MTW Structure and Their Catalytic Performance on the Methylation of b-Methylnaphthalene2014

    • 著者名/発表者名
      Taichi Taniguchi, Keitaro Yoneta, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The 23rd International symposium on Chemical Reaction Engineering (ISCRE23), 7th Asia-Pacific Chemical Reaction Engineering Symposium
    • 発表場所
      Bangkok, Thailand
    • 年月日
      2014-09-07 – 2014-09-10
  • [学会発表] Measurement of n-Hexane Diffusivity within Coked H-ZSM-5 Zeolite2014

    • 著者名/発表者名
      Junichi Nishimura,Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The 23rd International symposium on Chemical Reaction Engineering (ISCRE23), 7th Asia-Pacific Chemical Reaction Engineering Symposium
    • 発表場所
      Bangkok, Thailand
    • 年月日
      2014-09-07 – 2014-09-10
  • [学会発表] ZSM-5を用いたナフサ関連物質接触分解の反応工学的解析2014

    • 著者名/発表者名
      大仲亮太,今野大輝,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第54回オーロラセミナー
    • 発表場所
      栗山町((ホテルパラダイスヒルズ)), 北海道
    • 年月日
      2014-07-13 – 2014-07-14
  • [学会発表] コーク析出がMFI型ゼオライト細孔内におけるナフサ関連物質の吸着・拡散現象に与える影響2014

    • 著者名/発表者名
      西村純一, 大仲亮太, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第54回オーロラセミナー
    • 発表場所
      栗山町((ホテルパラダイスヒルズ)), 北海道
    • 年月日
      2014-07-13 – 2014-07-14
  • [学会発表] MFI型フェリシリケート触媒の合成とアセトン転換反応への応用2014

    • 著者名/発表者名
      米田 敬太郎,谷口 太一,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第54回オーロラセミナー
    • 発表場所
      栗山町((ホテルパラダイスヒルズ)), 北海道
    • 年月日
      2014-07-13 – 2014-07-14
  • [学会発表] High purification of organic solution by pervaporation with MTW type zeolite membrane2014

    • 著者名/発表者名
      Yaqi Zhang, Aya Hirata, Yuta Nakasaka*, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The 3rd Frontier Chemistry Center International Symposium
    • 発表場所
      Sapporo, Japan
    • 年月日
      2014-06-13 – 2014-06-14
  • [学会発表] Synthesis and characterization of ferrosilicate with MTW structure2014

    • 著者名/発表者名
      Taichi Taniguchi, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The 3rd Frontier Chemistry Center International Symposium
    • 発表場所
      Sapporo, Japan
    • 年月日
      2014-06-13 – 2014-06-14
  • [学会発表] Selective formation of β,β-dimethylnaphthalene by methylation of 2-methylnaphthalene over MTW-type zeolite catalyst2014

    • 著者名/発表者名
      Gaku Watanabe, Taichi Taniguchi, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The 3rd Frontier Chemistry Center International Symposium
    • 発表場所
      Sapporo, Japan
    • 年月日
      2014-06-13 – 2014-06-14
  • [学会発表] Preparation of MTW type zeolite membrane for the dehydration of the organic solution by pervaporation2014

    • 著者名/発表者名
      Yaqi Zhang, Aya Hirata, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The Seventhe Tokyo Cnference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2014-06-01 – 2014-06-06
  • [学会発表] Controlling the size of MTW zeolite and their catalytic performance2014

    • 著者名/発表者名
      Taichi Taniguchi, Keitaro Yoneta, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The Seventh Tokyo Cnference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2014-06-01 – 2014-06-06
  • [学会発表] Diffusivity of n-Hexane within Coked H-ZSM-52014

    • 著者名/発表者名
      Junichi Nishimura,Hiroki Konno,Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The Seventh Tokyo Cnference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2014-06-01 – 2014-06-06
  • [学会発表] Kinetics of Catalytic Cracking of Methyl-cyclohexane over MFI-type Zeolites2014

    • 著者名/発表者名
      Ryota Ohnaka, Hiroki Konno, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      The Seventh Tokyo Cnference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2014-06-01 – 2014-06-06
  • [学会発表] Selective formation of β,β-dimethylnaphthalene by methylation of 2-methylnaphthalene over zeolite catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      Gaku Watanabe, Taichi Taniguchi, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Takao Masuda
    • 学会等名
      TOCAT7 pre-symposium
    • 発表場所
      知床(ホテル北こぶし),北海道
    • 年月日
      2014-05-29 – 2014-05-31

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公開日: 2016-06-01  

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