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2013 年度 実績報告書

共晶系複相合金の微細組織制御と新奇バルク触媒材料への展開

研究課題

研究課題/領域番号 24360329
研究機関東北大学

研究代表者

亀岡 聡  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (60312823)

研究分担者 蔡 安邦  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90225681)
野澤 和生  中央大学, 理工学部, 助教 (00448763)
湯葢 邦夫  東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (00302208)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワード共晶系複相合金 / 微細組織制御 / 新奇バルク触媒 / リーチング / ポーラス合金 / コンポジット触媒 / 触媒調製
研究概要

バルク合金には金属学が直接適用でき合金の組成や構造を含めた合金制御パラメーターが明確であることから、容易かつ再現良く良質・均質なバルク合金が作製できる。しかし、合金ナノ粒子や担持型合金触媒に比べ、バルク合金に関する触媒材料研究は未開拓であった。そこで、本研究では、従来の触媒調製であまり意識されて来なかった金属学(金属物理・金属化学)的な視点・手法を取り入れ複相バルク合金(2種類以上の異なる金属・合金相から構成される合金)のうち共晶系複相合金を中心に微細組織制御(高機能化)と選択的溶出処理(リーチング処理:ポーラス・高表面積化)を組合せた新奇なバルク型(非担持型)触媒の調製法について検討した。
Al-Au-Fe系ならびにAl-Pt-Fe系において共晶系複相合金を見出し、組織制御パラメーターの検討とそれらの組織解析を行った。また、これら共晶系複相合金触媒に対して、メタノール水蒸気改質反応ならびにCO選択酸化反応を行った。その結果、ラメラ状の複相組織を持つ触媒が反応選択率において特長ある挙動を示すことが明らかとなった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

新たな共晶系Al基複相合金(Al-Pt-Fe系)を見出し、その組織制御パラメーターについて検討を行った。また、これらの触媒特性を検討した結果、ラメラ状組織を有した触媒がメタノール水蒸気改質反応ならびにCO選択酸化反応において高い活性と選択性を示すことが明らかとなった。また、EBSD解析の導入により、複相組織の相間の方位に関する情報が新たに得られたことから、複相組織の形成メカニズムに関する情報が得られつつある。これらのことを鑑み、研究の達成度としては、概ね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

これまでに見出された共晶系複相合金を用いて各種触媒反応を行うとともに、これらの触媒性能向上を目指し調製法の改良を試みる。熱的安定性の向上と高機能化を指向するために、合金中のAlを選択的溶出させポーラス化・高表面積化させるリーチング処理と複相合金組織制御(複相“活性相+熱安定相”による耐熱性向上と”活性相+活性相”による高機能化)を組合せる。
調製した複相合金とその触媒試料についてXRD, TG-DTA, DSC, BET, TPR, XPS, CVなどを広く用い表面・バルクの構造、組成、物性解析を行う。また、電子顕微鏡法(HRTEM, FESEM, HAADF-STEM etc.)を用いた微細組織観察を行い触媒中の合金相の状態、構造、方位関係などから金属・合金相間の相互作用ならびに機能発現との因果関係を解明する。さらに、複相合金の電子状態と触媒機能の相関性を調べるために、良い合金系触媒を用いて、価電子帯構造と触媒特性の観点からも解析検討を行う。金属間化合物の組成を調整することにより価電子帯を制御し、分子の吸着・離脱特性と価電子帯との関連を調べる。これらの点を鑑み、金属間化合物を中心に価電子帯構造と触媒機能の関係を系統的に調査する。また、ここで得られた知見を触媒調製へフィードバックする。

次年度の研究費の使用計画

効率的に執行したことにより未使用額が生じた
次年度使用額は、今年度の研究を効率的に推進したことに伴い発生した未使用額であり、平成26年度請求額とあわせ、平成26年度の研究遂行に使用する予定である。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (7件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Activation of Al-Cu-Fe quasicrystalline surface: fabrication of a fine nanocomposite layer with high catalytic performance2014

    • 著者名/発表者名
      S. Kameoka, T. Tanabe, F. Satoh, M. Terauchi, A.P. Tsai
    • 雑誌名

      Science and Technology of Advanced Materials

      巻: 15 ページ: 014801-014807

    • DOI

      10.1088/1468-6996/15/1/014801

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reduction behaviors and catalytic properties for methanol steam reforming of Cu-based spinel compounds CuX2O4 (X=Fe, Mn, Al, La)2014

    • 著者名/発表者名
      Y.H. Huang, S.F. Wang, A.P. Tsai, S. Kameoka
    • 雑誌名

      Ceramics International

      巻: 40 ページ: 4541-4551

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of electronic structures on catalytic properties of CuNi alloy and Pd in MeOH-related reactions2013

    • 著者名/発表者名
      A.P. Tsai, T. Kimura, Y. Suzuki, S. Kameoka, M. Snimoda, Y. Ishii
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics

      巻: 138 ページ: 144701-14479

    • DOI

      10.1063/1.4798932

    • 査読あり
  • [学会発表] Preparation of nanocrystalline Pd-TM (TM= Ni, Co) alloy catalysts from Al-Pd-TM quasicrystals and approximants2013

    • 著者名/発表者名
      S. Kameoka, K. Onodera, K. Ishiharada, C. Nishimura, A.P. Tsai
    • 学会等名
      12th International Conference on Quasicrystals
    • 発表場所
      Krakow
    • 年月日
      20130901-20130906
  • [学会発表] Al-(Pt or Au)-Fe系共晶型合金の触媒特性と組織観察

    • 著者名/発表者名
      大嶋一生、大橋諭、湯蓋邦夫、亀岡 聡、蔡 安邦
    • 学会等名
      日本金属学会2013年秋期大会
    • 発表場所
      金沢大学
  • [学会発表] Cu-Ag-Ce系アモルファス合金の組織制御とその触媒特性

    • 著者名/発表者名
      薗部仁紀、亀岡 聡、蔡 安邦
    • 学会等名
      日本金属学会2013年秋期大会
    • 発表場所
      金沢大学
  • [学会発表] Effect of microstructural evolution of Zr-based amorphous alloys and intermetallic compounds on catalytic behavior

    • 著者名/発表者名
      Y-H. Huang, S. Kameoka, A.P. Tsai
    • 学会等名
      日本金属学会2013年秋期大会
    • 発表場所
      金沢大学
  • [学会発表] La-Ni-Al系金属間化合物の水素吸蔵特性と触媒特性

    • 著者名/発表者名
      高瀬かんな、亀岡 聡、蔡 安邦、西村睦
    • 学会等名
      日本金属学会2013年秋期大会
    • 発表場所
      金沢大学
  • [学会発表] Pd-Ni二元系ナノ結晶合金の水素吸蔵挙動

    • 著者名/発表者名
      金原圭佑、亀岡 聡、蔡 安邦、西村睦
    • 学会等名
      日本金属学会2013年秋期講演大会
    • 発表場所
      金沢大学
  • [学会発表] Al-Pd系準結晶を前駆物質としたナノ結晶合金触媒の調製

    • 著者名/発表者名
      亀岡聡、小野寺中、金原圭佑、西村睦、蔡安邦
    • 学会等名
      第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田大学
  • [産業財産権] 貴金属触媒の製造方法および貴金属触媒2013

    • 発明者名
      亀岡聡、蔡安邦、若林慧
    • 権利者名
      亀岡聡、蔡安邦、若林慧
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2013-163196
    • 出願年月日
      2013-08-06

URL: 

公開日: 2015-05-28  

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