| 研究概要 |
100K近傍で非磁性低スピン(LS, S=0)から常磁性へスピン転移を起こすMott転移近傍物質LaCoO3は，転移後の磁性状態Co3+のスピン状態が未だ不明である．申請者等は、超強磁場磁化測定から、LaCoO3ではLSから高スピン (HS, S=2)に転移するCo3+(以後，CoI)とLSから中間スピン(IS, S=1)に転移するCo3+(以後，CoII)の２種類のCo3+が共存することを示し、両者の相分離の可能性を指摘した。本研究では、(A)元素置換をしたLaCoO3の強磁場磁化からCoIとCoIIの安定性を決める要因，(B)両者の空間的相関を探り，LaCoO3で２種類のCo3+が共存する機構を明らかにする．さらに(C)置換元素による局所的影響とその範囲から，置換元素導入により生ずる新たなスピン相と相分離を明らかにする．置換元素は，(i) 化学的圧力効果, (ii)電荷導入, (iii) Co-3dと希土類4fの混成，(iv) Co-3dと異種遷移金属元素の3d, 4d混成の(A)~(C)への効果を明らかにするように選定する。
本年度は、M=Al, Ga, Rh, Irを導入した試料LaCo(M)O3を作製し、強磁場磁化測定を行った。その結果、充分低温で，M=Al, Gaでは、CoIのLSからHSへの転移磁場が上昇すること、即ち、LS基底状態に対するHSのエネルギーが増大することが判明した。一方、M=Rh, Irでは低濃度置換の場合，転移磁場が減少すること、即ち磁性状態の励起エネルギーが減少すること、更に高濃度(5%程度以上)の置換では基底状態が磁性状態になることが判明した。これらの振る舞いは，Sr導入で見られたスピンポーラロンによる振る舞いとは明らかに異なること、Mイオンの大きさによる化学的圧力効果で定性的には説明できることが解った。詳しい解析は、次年度以降の課題である。
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