| 研究実績の概要 |
マトリクス支援レーザー脱離イオン化法(MALDI法)は操作・試料調整が圧倒的に簡易であるため、飛行時間型質量分析装置と組み合わせ、様々な分野における解析法として利用されている。本研究では典型的な有機マトリクス分子と構造を持つ分子との複合体の作成を行い、生理活性物質の網羅的測定法を提供するための研究を行った。表面に活性の強いブレンステッド酸性水酸基が存在するゼオライトを有機または無機マトリクスのホスト分子として利用する新奇なレーザーイオン化分析手法を提案した。
平成２４年度ではゼオライト表面上のブレンステッド酸性水酸基のプロトンをLi+, Na+, K+といったアルカリ金属イオンに置換し、これに有機マトリクス分子を吸着させることで、これまで観測が不可能であった数々の低分子量生理活性物質の測定に成功した。特にこれまで測定が不可能であった覚せい剤の体内代謝物を被験者の尿から直接測定することに成功した。平成２５年度では有機分子マトリクスの代わりにナノメートルサイズの金や銀微粒子をゼオライト表面上に担持させたマトリクスを開発し、ヒト血清中の尿素やコレステロールといった微量含有成分を高感度に検出することに成功した。さらに平成２６年度では半導体微粒子のカドミウムテルル中のオージェ再結合を利用し、脂肪酸の測定を可能にした。従来のレーザーイオン化法では脂肪酸は全く検出できない分子であり、本法の開発によりレーザーイオン化の分野で大きな貢献ができたと考えられる。また、微粒子がゼオライト表面上に均一に担持されることを利用して、ヒト血清中の脂肪酸の定量分析までが可能になった。レーザーイオン化法は再現性に乏しいことが広く知られており、定量分析には向かないとされてきた。しかしながら、ゼオライトを利用した本法の実現によってレーザーイオン化法の応用範囲を大きく拡大できることが理解された。
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