研究実績の概要 |
ディーゼルNOxの後処理装置に使用する目的で,DMEを還元剤に用いたNOxの選択的還元に有効な触媒の開発とその高機能化を行うとともに,還元剤の改良を行った。すなわち,触媒の選定にあたって貴金属(Ag, Pt, Pd, Rh, Ru)担持触媒の性能を比較し,Ag/Al2O3が活性,N2選択性の点で最も有効であること,Ag/Al2O3への助触媒の添加効果を検討し,Rhを0.15 wt.%添加すると目標とする低温度域でのNO還元活性が向上することを見出した。さらに,担体のAl2O3に対する同族のGa, Inを含む金属酸化物の修飾効果を検討し,10 mol% のGa2O3で修飾したAg/Al2O3-Ga2O3の活性が全温度域でAg/Al2O3より上回るとともにN2選択性も良好になることを示した。 また,還元剤の改良を目的として,比較的取扱が容易で車載が可能なアルコール類やディーゼル排ガスに多く含まれるC8 - C10の高級炭化水素,含酸素化合物を第2還元成分としてDMEに添加した。その結果,MeOH添加による低温度域活性の向上とオクタン,酢酸エチルの添加による高活性温度域の顕著な拡大が確認された。 触媒調製法の改善ならびに還元剤の改良がSCR活性に与える影響と反応機構の関係を検討するため,触媒をUV/Vis, TEM, XPSを用いてキャラクタライズした。その結果,Agnδ+, Agm0クラスターとして存在するAg種の増加が活性の向上に顕著に影響することを示し,本反応に有効なAg系触媒の調製方法を明らかにした。また,この活性点の濃度は反応ガス中のH2濃度とともに増加すると考えられ,H2源となる還元剤の添加が有効であることを示した。 以上の結果,DME-SCR法には触媒の高機能化,還元剤の改良について,まだまだ検討の余地はあるが,尿素SCRに代わる新たなシステムになり得ると結論した。
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