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2012 年度 実施状況報告書

熱暴走抑制機能を有する新規な複合酸化物担持金属触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 24560944
研究種目

基盤研究(C)

研究機関山梨大学

研究代表者

宮尾 敏広  山梨大学, 燃料電池ナノ材料研究センター, 教授 (90312090)

研究分担者 東山 和寿  山梨大学, 燃料電池ナノ材料研究センター, 教授 (10530090)
研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワードCO水素化反応 / CO2水素化反応 / 担持金属触媒 / 添加物 / 熱暴走反応抑制
研究概要

平成24年度の研究実績を研究計画に従い遂行した。研究実施計画の「1.燃料改質反応装置の制作」では、反応容器2器を収め容器全体をムラなく精密に温度制御する精密恒温槽と、出口ガスの水分を除去しマイクロガスクロに出口ガスを導入・組成分析できる水分除去トラップを備えた燃料改質反応装置を製作した。本装置の運転には別途製作したガス導入装置と既存のマイクロガスクロを用いた。本装置はH24年度既に稼働しており、H25-H26年度の全研究期間を通しても、触媒の活性評価、前処理、後処理に使用する。研究実施計画の「2.担持金属触媒への添加物探索」では、ニッケル/アルミナモデル触媒に対して、白金、パラジウム、ルテニウム、セリア、銅等の一酸化炭素水素化、二酸化炭素水素化に対する添加効果を検討した。これらの添加と反応の温度依存性を検討した結果、白金、パラジウムを添加した場合活性の大きな抑制効果が見られた。またルテニウムを添加した場合は反応中の活性低下が著しく、種々の分析の結果炭素種の堆積が生じていることが示唆された。セリア添加の場合、セリアに対して所定量のジルコニアを添加することによって二酸化炭素水素化反応(熱暴走反応)の抑制効果が発現することが分かった。もっとも著しい効果が得られたのは銅添加でありこの添加量依存性を研究実施計画の「3.最適添加量の検討」に従って実施したところ、ニッケルに対して10分の1から5分の1(原子比)の銅添加によって最も高い効果が得られることが分かった。実施計画書の「4.添加物の微細構造と化学状態分析」のために透過型電子顕微鏡観察と走査透過型電子顕微鏡観察を行い、添加物の担体上およびニッケル金属との化合状態について詳細な検討を行った。その結果銅添加の場合、ニッケルと添加した銅のほぼすべてが合金化していることが明らかとなった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成24年度の研究は順調に進展していると判断できる。その根拠としてまず、研究目的及び研究実施計画に基づき、研究実施計画の1~4のすべてについて目的に従って研究計画を遂行できていることが挙げられる。実施計画の「1.装置作成」においては既存のガス供給装置とガス分析装置(マイクロガスクロ)を用いることによって、研究実施計画の予算通り改質反応装置を作成し、目的通り問題なく装置を稼働することができている。また実施計画の「2および3.添加物の探索」では5つの添加物を探索し、セリアと銅という効果的な添加物を二つ見出すことができている。さらに「4.触媒の微細構造と化学状態分析」においても既存の分析装置を活用し触媒の微細構造を解明することができている。さらにこの成果は、第21回日本エネルギー学会大会、第110回触媒討論会、日本エネルギー学会天然ガス部会科学分科会シンポジウムにおいて発表を実施した。以上のことから本研究は順調に進展していると判断できる。

今後の研究の推進方策

平成25年度では、平成24年度の成果に基づき、銅添加の添加量依存性についてさらに詳細な検討を行う。また他の添加物の探索も並行して行い、熱暴走反応の抑止に効果的と考えられるマグネシウム、モリブデン、ニオブ、鉄などの酸化物の添加を検討し、反応中の化学状態、分散状態の変化についても検討を行う。さらに熱暴走反応の抑止効果をさらに高めるための触媒表面の被覆層の積極的な構築を試みる。平成24年度製作の反応装置および既存の長期連続試験用装置を活用し、触媒の寿命試験に関しても詳細な検討を行う。

次年度の研究費の使用計画

該当なし

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2012 その他

すべて 学会発表 (5件) (うち招待講演 1件) 備考 (4件) 産業財産権 (1件)

  • [学会発表] 家庭用固体高分子形燃料電池システム向け新規水素製造 精製触媒の開発2012

    • 著者名/発表者名
      宮尾敏広・東山和寿・山下寿生・渡辺政廣
    • 学会等名
      天然ガス部会・科学分科会シンポジウム
    • 発表場所
      日本電化協会 全国家電会館(東京都)
    • 年月日
      20121207-20121207
    • 招待講演
  • [学会発表] CO選択メタン化触媒の開発(その11) -バナジウム添加アルミナ担持Ni触媒の耐久性-2012

    • 著者名/発表者名
      宮尾敏広、沈 衛華、櫻林 智、東山和寿、山下寿生、渡辺政廣
    • 学会等名
      第110回触媒討論会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県)
    • 年月日
      20120924-20120926
  • [学会発表] CO 選択メタン化触媒の開発(その13) -Ni/Al2O3 触媒におけるNi 粒子径の影響-2012

    • 著者名/発表者名
      田中潤矢、鈴木高弘、東山和寿、山下寿生、渡辺政広
    • 学会等名
      第110回触媒討論会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県)
    • 年月日
      20120924-20120926
  • [学会発表] Ni-Al酸化物系触媒のCO選択メタン化反応 におけるバナジウム添加効果と耐久性2012

    • 著者名/発表者名
      宮尾敏広、桜林智、東山和寿、山下寿生、渡辺政広
    • 学会等名
      第21回日本エネルギー学会大会
    • 発表場所
      工学院大学(東京都)
    • 年月日
      20120806-20120806
  • [学会発表] Ni/Al2O3触媒上のCO選択メタン化反応における 反応サイトの考察2012

    • 著者名/発表者名
      田中潤矢、鈴木高弘、東山和寿、山下寿生、渡辺政広
    • 学会等名
      第21回日本エネルギー学会大会
    • 発表場所
      工学院大学(東京都)
    • 年月日
      20120806-20120806
  • [備考] 山梨大学燃料電池ナノ材料研究センター

    • URL

      http://fc-nano.yamanashi.ac.jp/

  • [備考] 山梨大学研究者総覧

    • URL

      http://erdb.yamanashi.ac.jp/rdb/A_DispDetail.Scholar

  • [備考] 山梨大学大学院グリーンエネルギー変換工学特別教育プログラム

    • URL

      http://green.yamanashi.ac.jp/jp/

  • [備考] 山梨大学燃料電池ナノ材料研究拠点

    • URL

      http://fc-nano-green.yamanashi.ac.jp/

  • [産業財産権] 特許「一酸化炭素の選択メタン化触媒とその製造方法」2012

    • 発明者名
      宮尾敏広、東山和寿、沈衛華、山下寿生、橋本登、出来成人、渡辺政広
    • 権利者名
      宮尾敏広、東山和寿、沈衛華、山下寿生、橋本登、出来成人、渡辺政広
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2012-194476
    • 出願年月日
      2012-12-17

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公開日: 2014-07-24  

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