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2013 年度 実施状況報告書

自発的高分散化による貴金属ナノ粒子の創成

研究課題

研究課題/領域番号 24560946
研究機関鳥取大学

研究代表者

奥村 和  鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30294341)

研究分担者 片田 直伸  鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (00243379)
キーワードゼオライト / パラジウム / 金 / ナノ粒子 / 部分酸化反応 / 鈴木カップリング反応
研究概要

本年度はパラジウムおよび金の自発的高分散化によるナノ粒子生成について研究した。  パラジウムについては、Pd単体粉末と超安定Y(USY)型ゼオライトを混合し、900-950℃で熱処理することで、ナノ粒子が生成することを見出した。PdとUSYゼオライトを混合し熱処理した試料の赤外吸収スペクトルを測定したところ、ゼオライトのOH基の強度が減少していたことから、PdとH+の交換によってPdが高分散化したものと考えられる。高温で熱処理した試料ほど鈴木カップリング反応に高活性を示し、Pdの粒子径と触媒活性に相関が見られた。
金については金錯体とゼオライトなどの酸化物を乳鉢で物理混合し、水素雰囲気中で熱処理することによって直径約3 nmの金ナノ粒子が生成することを見出した。ナノ粒子の生成にはCeO2などの塩基性を有する担体とNaYゼオライトが有効であった。NaYゼオライトを単体として使用した場合には、金錯体に含まれるClとNaYゼオライトのNa+イオンが反応することでNaClが生成すると同時に金がNaYゼオライトの外表面上に高分散することがわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成25年度では新たに物理混合法によってパラジウムおよび金ナノ粒子を調製するという新しい方法を見出した。また、量子化学計算によってゼオライト中での原子状パラジウムの生成過程の解析を進めており、おおむね順調に進展しているといえる。

今後の研究の推進方策

物理混合法によって調製したパラジウムおよび金ナノ粒子の触媒作用についてさらに検討する。パラジウムで見出されたような原子状の活性種は、原子1個で機能する触媒であり、配位子が存在していないことから、従来にはない触媒作用を示す可能性がある。今後はパラジウム以外の元素でも原子状触媒が生成しないかという点を検討する。さらに計算化学を併用した検討により、ゼオライトなどの酸化物と金属種との相互作用の本質について解明する予定である。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (12件) (うち招待講演 5件) 図書 (2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Dependence of cracking activity on the Brønsted acidity of Y zeolite: DFT study and experimental confirmation2013

    • 著者名/発表者名
      Miki Niwa, Katsuki Suzuki, Nami Morishita, German Sastre, Kazu Okumura, Naonobu Katada
    • 雑誌名

      Catalysis Science and Technology

      巻: 8 ページ: 1919-1927

    • DOI

      10.1039/c3cy00195d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure and catalysis of layered Nb–W oxide constructed by the self-assembly of nanofibers2013

    • 著者名/発表者名
      Kazu Okumura, Soichiro Ishida, Ryota Takahata, Naonobu Katada
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 204 ページ: 197-203

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2012.06.034

  • [雑誌論文] Fabrication and Catalytic Activity of Thermally Stable Gold Nanoparticles on Ultrastable Y (USY) Zeolites2013

    • 著者名/発表者名
      Takashi Sanada, Chika Murakami, Kinga Góra-Marek, Keiko Iida, Naonobu Katada, Kazu Okumura
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 3 ページ: 599-613

    • DOI

      doi:10.3390/catal3030599

  • [雑誌論文] Application of Solid-State Molybdenum Sulfide Clusters with an Octahedral Metal Framework to Catalysis: Ring-Opening of Tetrahydrofuran to Butyraldehyde2013

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Kamiguchi, Kunio Takeda, Ryu Kajio, Kazu Okumura, Sayoko Nagashima, Teiji Chihara
    • 雑誌名

      10.1007/s10876-012-0534-3

      巻: 24 ページ: 559-574

    • DOI

      Journal of Cluster Science

  • [学会発表] PdO/USY触媒による空気中・室温での鈴木カップリング反応2014

    • 著者名/発表者名
      奥村和・虫明琢海・片田直伸
    • 学会等名
      第113回触媒討論会
    • 発表場所
      ロワジールホテル豊橋
    • 年月日
      20140327-20140327
  • [学会発表] XAFSによる金属触媒の構造および状態解析2013

    • 著者名/発表者名
      奥村和
    • 学会等名
      触媒学会第23回キャラクタリゼーション講習会
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      20131213-20131213
    • 招待講演
  • [学会発表] Suzuki Coupling Reactions Catalyzed by Pd/USY at Room Temperature2013

    • 著者名/発表者名
      Kazu Okumura, Takumi Mushiake, Naonobu Katada
    • 学会等名
      Novel Designed Surface and Catalysis for Greener Future: C&FC Pre-Symposium in Himeji
    • 発表場所
      イーグレ姫路
    • 年月日
      20131129-20131129
  • [学会発表] Preparation and catalyst activity of high dispersion metal which were supported to zeolite with the physical mixed method2013

    • 著者名/発表者名
      Takumi Mushiake, Akihiko Okuda, Kazu Okumura, Naonobu Katada
    • 学会等名
      Novel Designed Surface and Catalysis for Greener Future: C&FC Pre-Symposium in Himeji
    • 発表場所
      イーグレ姫路
    • 年月日
      20131128-20131128
  • [学会発表] ゼオライトおよび金属酸化物の酸性質・触媒作用と貴金属に対する担体効果2013

    • 著者名/発表者名
      奥村和
    • 学会等名
      JACI研究会
    • 発表場所
      新化学技術推進協会
    • 年月日
      20131112-20131112
    • 招待講演
  • [学会発表] USYゼオライトの調製・触媒作用と貴金属に対する担体効果2013

    • 著者名/発表者名
      奥村和
    • 学会等名
      第22回グリーンケミストリーフォーラム
    • 発表場所
      大阪大学
    • 年月日
      20131028-20131028
    • 招待講演
  • [学会発表] USYゼオライトの触媒作用と貴金属に対する担体効果2013

    • 著者名/発表者名
      奥村和
    • 学会等名
      第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田大学
    • 年月日
      20130918-20130918
    • 招待講演
  • [学会発表] Formation and catalysis of thermally stable gold nanoparticles on ultrastable Y zeolites2013

    • 著者名/発表者名
      Kazu Okumura, Chika Murakami, Takashi Sanada, Naonobu Katada
    • 学会等名
      The Sixteenth International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      20130808-20130808
  • [学会発表] USYゼオライトの触媒作用と貴金属に対する担体効果2013

    • 著者名/発表者名
      奥村和
    • 学会等名
      第 34 回 触媒学会若手会「夏の研修会」
    • 発表場所
      平野屋
    • 年月日
      20130729-20130731
    • 招待講演
  • [学会発表] Structure and catalysis of layered NbW oxide constructed by self-assembly of nanofibers2013

    • 著者名/発表者名
      Kazu Okumura, Soichiro Ishida, Naonobu Katada
    • 学会等名
      8th International Mesostructured Materials Symposium
    • 発表場所
      淡路夢舞台国際会議場
    • 年月日
      20130522-20130522
  • [学会発表] Structure, acid property, and catalytic activity of hierarchical ultrastable Y2013

    • 著者名/発表者名
      Kazu Okumura, Jota Oyama, Naonobu Katada
    • 学会等名
      7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • 発表場所
      TKP ガーデンシティ品川
    • 年月日
      20130513-20130513
  • [学会発表] Ring-opening of tetrahydrofuran to butyraldehyde catalyzed by acid sites2013

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Kamiguchi, Kazu Okumura, Sayoko Nagashima, Teiji Chihara
    • 学会等名
      7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • 発表場所
      TKP ガーデンシティ品川
    • 年月日
      20130513-20130513
  • [図書] 表面科学2014

    • 著者名/発表者名
      奥村和
    • 総ページ数
      6
    • 出版者
      QXAFS 法によるUSY ゼオライトを担体としたパラジウムの動的挙動解析
  • [図書] Palladium-Catalyzed Coupling Reactions, A. Molnár ed.2013

    • 著者名/発表者名
      奥村和
    • 総ページ数
      26
    • 出版者
      Wiley-vch
  • [備考] http://www.ns.kogakuin.ac.jp/~wwb1019/

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公開日: 2015-05-28  

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