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2014 年度 実績報告書

ゼオライト細孔内活性制御によるメタン脱水素芳香族化触媒の高活性・高耐久化

研究課題

研究課題/領域番号 24560951
研究機関埼玉工業大学

研究代表者

有谷 博文  埼玉工業大学, 工学部, 准教授 (40303929)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワードメタン脱水素芳香族化 / MTB反応 / 失活抑制 / Mo/H-MFI触媒 / Ga格子置換MFI
研究実績の概要

メタン脱水素芳香族化(MTB)高活性なMo/H-MFIおよびそのMFI担体にGa部分置換した触媒において、これまでの研究よりMFI担体のシリカ/アルミナ比40においてGa置換率Al/Ga=50-100、外表面V修飾量Mo/V=40における高活性化および失活抑制(高耐久化)効果が示唆された。
この知見を基に、本触媒におけるGa部分置換効果およびMo-V共修飾による高耐久化効果の活性化および失活因子について検討した。まず活性への寄与について、Ga部分格子置換では失活抑制効果は極めて限定的であるが、ベンゼンへの転化率の増大が顕著であった。一方でMo-V共修飾では水素共存前処理した場合に顕著な失活抑制効果を与えることがわかった。
これらの牽引について、反応時経時失活過程の詳細についてTGより見積もられた炭素析出量、およびMo炭化還元種形成状態からその条件因子を追跡した。Mo種の構造解析にはXRD等のほかにMo L3殻XANESを用いた。その結果、MFI担体へのGa部分置換(Al/Ga=50-100)によるMTB初期活性の増大はMo炭化還元種の容易な形成との関連が推定され、とくに初期活性増大への効果が顕著であったことの因子として強酸点のわずかな強度抑制による炭化モリブデン微結晶活性種の形成促進効果によるものと推論された。また反応経時失活後、Ga部分置換前後で堆積炭化物種の割合は同程度であったのに対し、Mo種はGa部分置換後に過剰な還元が進行しないことが示唆された。一方、MoへのV共修飾効果については現在も検討を進めているが、Mo炭化物種のアルファ相形成によるこれまでのXANESによる検討により推定した。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (3件) (うちオープンアクセス 1件、 査読あり 1件) 学会発表 (3件)

  • [雑誌論文] Study of Formation Processes of Active Mo Species over V-doped Mo/H-AlGaMFI by Mo L3-Edge XANES2015

    • 著者名/発表者名
      H. Aritani, S. Mogi, T. Kawai, T. Sugawara, N. Naijo, A. Nakahira
    • 雑誌名

      UVSOR Activity Report

      巻: 42 ページ: 印刷中

  • [雑誌論文] Mo L3-Edge XANES Study of Active Mo Species on H-GaAlMFI Catalysts for Methane Dehydroaromatization2014

    • 著者名/発表者名
      H. Aritani, T. Sugawara, N. Naijo, S. Mogi, Y. Takayama, A. Nakahira
    • 雑誌名

      UVSOR Activity Report

      巻: 41 ページ: 155-155

    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Decomposition of a cyanine dye in binary nanosheet colloids of photocatalytically active niobate and inert clay2014

    • 著者名/発表者名
      T. Nakato, S. Inoue, Y. Hiraragi, J. Sugawara, E. Mouri , H. Aritani
    • 雑誌名

      Journal of Material Sciences

      巻: 49 ページ: 915-923

    • DOI

      10.1007/s10853-013-7777-8

    • 査読あり
  • [学会発表] Mo/H-MFI系MTB触媒上のMo活性種の失活前後での変化2015

    • 著者名/発表者名
      茂木 昴・水江里志・有谷博文
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2015-03-28 – 2015-03-28
  • [学会発表] Mo-V共修飾GaAl-MFIゼオライト触媒によるメタン脱水素芳香族化2014

    • 著者名/発表者名
      茂木昴・有谷博文・水江里志・高山陽介
    • 学会等名
      日本化学会第4回CSJ化学フェスタ2014
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京)
    • 年月日
      2014-10-15 – 2014-10-15
  • [学会発表] Mo-V共修飾GaAl-MFIゼオライト触媒によるメタン脱水素芳香族化2014

    • 著者名/発表者名
      茂木昴・高山陽介・有谷博文
    • 学会等名
      触媒学会第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学
    • 年月日
      2014-09-26 – 2014-09-26

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公開日: 2016-06-01  

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