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2013 年度 実施状況報告書

高エネルギーイオンビームによる金属ナノ細線の形成と燃料電池触媒への展開

研究課題

研究課題/領域番号 24561047
研究機関独立行政法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

八巻 徹也  独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究主幹 (10354937)

キーワードイオンビーム / 潜在飛跡 / 電子励起効果 / 放射線還元 / 金属ナノ細線 / 電極触媒 / 固体高分子形燃料電池
研究概要

本研究では、高エネルギーイオンビームの軌跡に沿って形成される円柱状の潜在飛跡を金属イオンの還元場に利用することで金属ナノ細線を作製し、固体高分子形燃料電池に応用可能な電極触媒を開発する。このうち当該年度は、本研究費により設計・製作した専用の照射セルを利用して、雰囲気制御の下で試料の重イオンビーム照射を行い、作製条件の検討を進めた。具体的には、以下のとおりである。
まず、ポリビニルアルコール(PVA)の濃厚水溶液にγ線を照射することで、高分子マトリックスとなる架橋ゲルを作製した。次に、前年度までに見い出した条件に従い、得られたPVA架橋ゲルを硫酸銅(CuSO4)とイソプロピルアルコールを含む水溶液に浸漬し(室温で6時間以上)、Cu2+イオンを吸収させた。最後に、高崎量子応用研究所の照射施設で、520 MeV 40Ar14+均一ビームを大気中に取り出し、取出し窓から5 cmの距離で試料に照射した(試料への入射エネルギーは約330 MeVに減少)。このとき、照射はArガス雰囲気中で行い、フルエンスは1 cm2あたり10の10乗から11乗個に設定した。
照射後の試料はCu2+イオンの青色から赤褐色に変化し、その程度が照射フルエンスが高いほど大きかった。このことから、40Arビームの潜在飛跡内で誘起された還元反応によって、Cu金属が析出していることが初めて確認できた。その後、時間の経過とともにCu金属による着色はなくなり、マトリックスからCu脱離が起こることがX線光電子分光分析により判明した。この結果を受けて、照射後すぐにPVA架橋ゲルの減圧乾燥を試みたところ、析出したCu金属を固定化することができ、詳細な分析、評価に向けた金属ナノ細線の作製手法を最適化するに至った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

前年度における順調な研究進展、すなわち金属ナノ細線の形成条件を見い出すとともに専用の照射セルを設計・製作したおかげで、当該年度は作製条件の最適化に向けた検討を効率的に進めることができた。検討の過程で、還元反応により生成したCu金属がマトリックスから脱離するという想定外の結果を得て、その解決策を講じる必要が生じた。しかしながら、イオンビーム照射直後に試料を減圧乾燥することにより、析出したCu金属を固定化できることがわかり、最終的には条件最適化という目標を達成した。
当該年度は、40Arビームの潜在飛跡内で還元反応が誘起されCu金属が析出していることが初めて確認できた。従って、本研究はおおむね順調に進展していると判断される。

今後の研究の推進方策

イオンビーム照射試料の形態、結晶性を走査型、透過型電子顕微鏡観察とX線・電子線回折分析によりそれぞれ評価する。これと同時に、試料の触媒性能を示唆する電気化学特性、特にサイクリックボルタモグラム(電流-電圧曲線)における反応の開始電位と電流、過電圧、さらには水素の吸脱着による電気量から計算できる有効活性面積の評価を行う。
また、金属ナノ細線を炭素(電極)と複合化した後、高分子電解質膜と組み合わせて半電池を製作し、その触媒性能を調べる。上段の検討と合わせて、作製条件へのフィードバックをかけることで、触媒材料として十分に応用可能な金属ナノ細線の作製法を確立する。最後に、ナノ細線作製法の応用性を探索、実証することで研究全体を総括する。

次年度の研究費の使用計画

金属ナノ細線の作製と触媒活性評価のための試薬・ガス、実験器具について、前年度購入分の一部を継続的に使用したため、計画よりも消耗品費が低く抑えられた。また、前年度と同様に、高価である貴金属でなく、比較的安価なCuを実験における模擬金属として使用したことも理由である。
主に、金属ナノ細線の作製と触媒活性評価のための試薬・ガス、ガラス器具などの消耗品費である。特に、貴金属の化合物は高価であるため、当該年度と同様に比較的安価なCuなどを模擬金属として使用する。また、研究成果の外部への発信を積極的に行う予定であり、そのための費用として国内旅費、外国旅費及び学会登録料を計上することになる。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2013

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (6件) (うち招待講演 1件) 産業財産権 (2件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Preparation of Tungsten Carbide Nanoparticles by Ion Implantation and Electrochemical Etching2013

    • 著者名/発表者名
      S. Kato, T. Yamaki, S. Yamamoto, T. Hakoda, K. Kawaguchi, T. Kobayashi, A. Suzuki, T. Terai
    • 雑誌名

      Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms

      巻: 314 ページ: 149-152

    • DOI

      10.1016/j.nimb.2013.05.052

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ion-Track Membranes of Fluoropolymers: Toward Controlling the Pore Size and Shape2013

    • 著者名/発表者名
      T. Yamaki, N. Nuryanthi, H. Koshikawa, M. Asano, S. Sawada, T. Hakoda, Y. Maekawa, K.-O. Voss, D. Severin, T. Seidl, C. Trautmann, R. Neumann
    • 雑誌名

      Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms

      巻: 314 ページ: 77-81

    • DOI

      10.1016/j.nimb.2013.05.028

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Counter Anion Effect on the Properties of Anion-Conducting Polymer Electrolyte Membranes Prepared by Radiation-Induced Graft Polymerization2013

    • 著者名/発表者名
      H. Koshikawa, K. Yoshimura, W. Sinnananchi, T. Yamaki, M. Asano, K. Yamamoto, S. Yamaguchi, H. Tanaka, Y. Maekawa
    • 雑誌名

      Macromolecular Chemistry and Physics

      巻: 214 ページ: 1756-1762

    • DOI

      10.1002/macp.201300225

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Applied-Voltage Dependence on Conductometric Track Etching of Poly(vinylidene fluoride) Films2013

    • 著者名/発表者名
      N. Nuryanthi, T. Yamaki, H. Koshikawa, M. Asano, S. Sawada, S. Hasegawa, Y. Maekawa, Y. Katsumura
    • 雑誌名

      Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms

      巻: 314 ページ: 95-98

    • DOI

      10.1016/j.nimb.2013.05.035

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Microscopic Evaluation of the Absolute Fluence Distribution of a Large-Area Uniform Ion Beam Using the Track-Etching Technique2013

    • 著者名/発表者名
      A. Kitamura (Ogawa), T. Yamaki, Y. Yuri, S. Sawada, T. Yuyama
    • 雑誌名

      Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms

      巻: 314 ページ: 47-50

    • DOI

      10.1016/j.nimb.2013.05.027

    • 査読あり
  • [学会発表] Ion-Track Membranes of Fluoropolymers: Toward Control of Pore Size and Shape2013

    • 著者名/発表者名
      T. Yamaki, N. Nuryanthi, H. Koshikawa, M. Asano, S. Sawada, T. Hakoda, Y. Maekawa, K.-O. Voss, D. Severin, T. Seidl, C. Trautmann and R. Neumann
    • 学会等名
      第23回日本MRS年次大会(国際シンポジウム)
    • 発表場所
      横浜市開港記念会館(神奈川)
    • 年月日
      20131209-20131210
    • 招待講演
  • [学会発表] イオン注入法による Pt ナノ微粒子の作製(1):作製方法と形態2013

    • 著者名/発表者名
      加藤 翔、八巻徹也、山本春也、箱田照幸、川口和弘、小林知洋、鈴木晶大、寺井隆幸
    • 学会等名
      2013年電気化学会秋季大会
    • 発表場所
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京)
    • 年月日
      20130927-20130928
  • [学会発表] イオン注入法による Pt ナノ微粒子の作製(2):電気化学特性2013

    • 著者名/発表者名
      加藤 翔、八巻徹也、山本春也、箱田照幸、川口和弘、小林知洋、鈴木晶大、寺井隆幸
    • 学会等名
      2013年電気化学会秋季大会
    • 発表場所
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京)
    • 年月日
      20130927-20130928
  • [学会発表] ケミルミネッセンス法による放射線グラフト膜の熱劣化特性解析2013

    • 著者名/発表者名
      澤田真一、八巻徹也、浅野雅春、前川康成、佐藤 哲、山田理恵
    • 学会等名
      マテリアルライフ学会第24回研究発表会
    • 発表場所
      京都工芸繊維大学松ヶ崎キャンパス(京都)
    • 年月日
      20130705-20130706
  • [学会発表] Chemical Interaction in Tungsten-Implanted Glassy Carbon2013

    • 著者名/発表者名
      T. Yamaki, S. Kato, S. Yamamoto, T. Hakoda, K. Kawaguchi, T. Kobayashi, A. Suzuki, T. Terai
    • 学会等名
      The 17th International Conference on Radiation Effects in insulators (REI-2013)
    • 発表場所
      University of Helsinki (Finland)
    • 年月日
      20130630-20130705
  • [学会発表] 高エネルギー重イオンビームによる燃料電池用ナノ構造制御電解質膜の開発:プロトン伝導性の照射イオン依存性2013

    • 著者名/発表者名
      八巻徹也、関根敏彦、澤田真一、越川 博、鈴木晶大、寺井隆幸、浅野雅春、前川康成
    • 学会等名
      日本膜学会第35年会
    • 発表場所
      早稲田大学西早稲田キャンパス(東京)
    • 年月日
      20130520-20130521
  • [産業財産権] アニオン伝導電解質膜及びその製造方法2013

    • 発明者名
      吉村公男、越川博、八巻徹也、前川康成、猪谷秀幸、田中裕久ら
    • 権利者名
      吉村公男、越川博、八巻徹也、前川康成、猪谷秀幸、田中裕久ら
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2013-269281
    • 出願年月日
      2013-12-26
  • [産業財産権] Anion Exchange Membrane and Producing Method Thereof2013

    • 発明者名
      K. Yoshimura, T. Yamaki et al.
    • 権利者名
      K. Yoshimura, T. Yamaki et al.
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      US No. 14/012071
    • 出願年月日
      2013-08-28
    • 外国

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公開日: 2015-05-28  

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