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2013 年度 実施状況報告書

エネルギー分解イオンモビリティー質量分析を用いたイオン種識別法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 24619011
研究機関独立行政法人理化学研究所

研究代表者

本郷 やよい  独立行政法人理化学研究所, 連携支援ユニット, 専任技師 (40435681)

キーワードイオンモビリティー質量分析 / エレクトロスプレーイオン化 / エネルギー分解MS/MS / インドロジテルペン類 / 気相イオン衝突活性化
研究概要

平成25年度は、初年度より引き続きエネルギー分解イオンモビリティー質量分析による各種化合物(テルペン類、ペプチド類、酸性低分子化合物)のデータ獲得とイオン種によるエネルギー分解イオンモビリティー質量スペクトルの特徴付けの検討を行った。同時に、イオン化条件に依存して出現しうる化合物イオン種の変化についてデータ蓄積を進めた。その過程で、糸状菌由来天然物インドロジテルペン類の一部に正イオンモードエレクトロスプレーイオン化過程で、プロトン付加分子に対し酸素付加(+O,+2O)が起こることが分かり、そのメカニズムについて検討した研究内容を論文として報告した。その中では、酸素付加イオンの出現を支配する要因として、溶媒中に含まれる水の電気化学的な酸化反応に伴う反応活性酸素種(O3、O2ラジカル他)の生成に加え、化合物構造中の飽和5員環がC-2,3位に縮合したインドール構造に対するプロトン局在が関わることを複数のモデル化合物を用いた実験により示した。また、エレクトロスプレーイオン化で生成されるプロトン付加分子に対して、エネルギー分解イオンモビリティー質量分析を行ったところ、複数のドリフト時間を持つイオン構造の成分が存在することが分かった。つまり、イオン構造は複数存在するため、計算化学的手法による最安定化構造からのドリフト時間予測の難しさを示す結果となった。エネルギー分解イオンモビリティー質量分析では一つの化合物について60を超えるデータが得られ、複数の化合物において処理データが膨大になるが、ルーチン化したデータ解析の一部についてはパートタイマーの補助を受けた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

現在、イオン種識別に有用となる多くの化合物について、気相中のイオン衝突活性化とイオンモビリティーの変化を示すデータの蓄積を進めているが、現段階で得られた化合物イオンの生成とイオン構造情報のうち、興味深い現象については個別に取りまとめて論文として報告した。進歩状況としてはデータ蓄積についておおむね順調に進展しているといえる。

今後の研究の推進方策

1,2年目で蓄積されたデータとその解析結果を基に、3年目はデータ数を引き続き増やすほか、マススペクトル中、イオン種が未知のピークに対し、実際にイオン種を特定するための測定要素の抽出と実際にイオン種特定できるかどうかの検討に入る。エネルギー分解イオンモビリティー質量分析に用いる装置(SynapyG2HDMS)の実験は、研究所内でのマシンタイムを確保する必要があるが、現在のところ装置稼働状況からみて研究遂行に十分なマシンタイム確保ができると見込まれる。

次年度の研究費の使用計画

平成25年度使用する予定だった論文投稿料について、出版へのプロセスが年度をまたぐ形になったため一部残額が生じた。
論文投稿料および研究とりまとめにかかわる支出として使用する。学会参加発表登録料および旅費、データ処理アルバイト人件費、英文校閲などの支出を予定している。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2014 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (9件) (うち招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Structural elucidation and synthesis of vialinin C, a new inhibitor of TNF-production2014

    • 著者名/発表者名
      Ye, Yue Qi; Negishi, Chiemi; Hongo, Yayoi; Koshino, Hiroyuki; Onose, Jun-ichi; Abe, Naoki; Takahashi, Shunya
    • 雑誌名

      Bioorganic & Medicinal Chemistry

      巻: 22 ページ: 2442-2446

    • DOI

      10.1016/j.bmc.2014.02.058

    • 査読あり
  • [雑誌論文] RK-1355A and B, novel quinomycin derivatives2014

    • 著者名/発表者名
      Chung Liang Lim, Toshihiko Nogawa, Masakazu Uramoto, Akiko Okano, Yayoi Hongo, Takemichi Nakamura, Hiroyuki Koshino, Shunji Takahashi, Darah Ibrahim and Hiroyuki Osada
    • 雑誌名

      The Journal of Antibiotics

      巻: なし ページ: 1-7

    • DOI

      10.1038/ja.2013.144

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Detection of oxygen addition peaks for terpendole E and related indole–diterpene alkaloids in a positive mode ESI-MS2014

    • 著者名/発表者名
      Yayoi Hongo Takemichi Nakamura, Shunya Takahashi
    • 雑誌名

      Journal of Mass Spectrometry

      巻: in press ページ: in press

    • DOI

      10.1002/jms.3360

    • 査読あり
  • [学会発表] Elucidation of 2-alkylmalonyl-CoA biosynthesis in Reveromycin production

    • 著者名/発表者名
      宮澤岳、高橋俊二、Suresh Panthee、本郷やよい、Lauren Ray、林輝雄、清水猛、中村健道、Gregory L Challis、 長田裕之
    • 学会等名
      KRIBB-RIKEN Chemical Biology Joint Symposium
    • 発表場所
      2013年5月29日 梧倉、韓国
  • [学会発表] Identification of a target for collismycin A, a cytotoxic microbial product, by proteomic profiling

    • 著者名/発表者名
      川谷誠、井上尭、室井誠、二村友史、青野晴美、浦本昌和、本郷やよい、越野広雪、五十嵐康弘、安藤直子、長田裕之
    • 学会等名
      AACR-NCI-EORTC International Conference on Molecular Targets and Cancer Therapeutics
    • 発表場所
      ボストン、米国
  • [学会発表] Isolation of novel bioactive compounds from fraction library of microorganisms based on NPPlot screening

    • 著者名/発表者名
      Lim Chung Liang、野川俊彦、浦本昌和、岡野亜紀子、本郷やよい、中村健道、越野広雪、高橋俊二、
    • 学会等名
      第55回天然有機化合物討論会
    • 発表場所
      京都 (同志社大学寒梅館)
  • [学会発表] Ion mobility mass spectrometry and MM conformational search of glycopeptides

    • 著者名/発表者名
      田尻道子、竹内孝江,Fe i f e I Zhu, Maissa M Gaya, 本郷やよい,中村健道,廣瀬賢治,David E Clemmer, 和田芳直
    • 学会等名
      第61回質量分析総合討論会
    • 発表場所
      つくば
  • [学会発表] エネルギー分解イオンモビリティー質量分析を用いたイオン異性体の検出と分子構造解析

    • 著者名/発表者名
      本郷やよい、越野広雪 中村健道
    • 学会等名
      第61回質量分析総合討論会
    • 発表場所
      つくば
  • [学会発表] エネルギー分解イオンモビリティー質量分析を用いたイオン異性体の検出と分子構造解析

    • 著者名/発表者名
      本郷やよい
    • 学会等名
      高分子分析研究懇談会第369回例会
    • 発表場所
      東京 五反田
    • 招待講演
  • [学会発表] エネルギー分解 イオンモビリティー質量分析法(ER-IMS-MSn)を用いた

    • 著者名/発表者名
      本郷やよい
    • 学会等名
      日本質量分析学会BMS研究会・関東談話会
    • 発表場所
      東京 微生物化学研究所
    • 招待講演
  • [学会発表] 精密質量測定と分子式推定

    • 著者名/発表者名
      本郷やよい
    • 学会等名
      理研シンポジウム 物質構造解析2014
    • 発表場所
      RIKEN, Wako
  • [学会発表] Interpretation of MS/MS spectrum including ion isomerization;Characterization of folates using hybrid mass spectrometry

    • 著者名/発表者名
      Yayoi Hongo, Takemichi Nakamura, Shunya Takahashi, Hiroyuki Koshino
    • 学会等名
      RIKEN&;Max Planck Joint Research Center for Systems Chemical Biology The Second Symposium
    • 発表場所
      RIKEN, Wako

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公開日: 2015-05-28  

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