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2014 年度 実績報告書

二次元反応場への金属錯体集積と水を基質とする革新的多電子物質変換

研究課題

研究課題/領域番号 24655135
研究機関分子科学研究所

研究代表者

正岡 重行  分子科学研究所, 生命・錯体分子科学研究領域, 准教授 (20404048)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワード金属錯体 / 再生可能エネルギー / 超分子
研究実績の概要

現在人類が直面しているエネルギー・環境問題を解決に導くため、太陽光エネルギーを貯蔵可能な化学エネルギーに変換する人工光合成技術が注目されている。中でも、水の完全分解・二酸化炭素還元・窒素還元固定は人工光合成分野における三大ターゲットであり、燃料電池との組み合わせにより、環境調和型物質循環システムの創成が期待されている。本研究では、人工光合成を“光と水の化学”と捉え、太陽光を駆動力とした水が関わる物質変換を自在に操る手法の開拓を目指した。触媒開発の対象として金属錯体、反応場として錯体界面集積体を利用を試みた。具体的には、両親媒性脂質分子を用いて、酸素発生触媒として機能することが知られている金属錯体をリポソーム界面に集積化し、その酸素発生触媒作用を調査した。その結果、錯体触媒に導入した官能基の種類(極性や鎖長など)に応じて、酸素発生触媒挙動が変化することがわかり、リポソーム界面に最適な酸素発生触媒の必要条件を得ることに成功した。また、電極界面への錯体集積も試みた。合理的な集積のため、分子間に有効な非共有結合性相互作用が働く金属錯体モジュールを合成し、その界面集積の可能性を検討した。その結果、非共有結合性相互作用として多点アレーン―パーフルオロアレーン相互作用を用いたところ、金属錯体を目的通りに二次元配列させることに成功した。また、その非共有結合サイトに発光性有機色素を導入した金属錯体の合成も試みた。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 謝辞記載あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち招待講演 7件)

  • [雑誌論文] Design of Mononuclear Ruthenium Catalysts for Low-Overpotential Water Oxidation2015

    • 著者名/発表者名
      Masaya Okamura and Shigeyuki Masaoka
    • 雑誌名

      Chem. Asian J.

      巻: 10 ページ: 306-315

    • DOI

      10.1002/asia.201402781

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Influence of Ligand Flexibility on the Electronic Structure of Oxidized NiIII Phenoxide Complexes2014

    • 著者名/発表者名
      Minoru Kawai, Takahide Yamaguchi, Shigeyuki Masaoka, Fumito Tani, Takamitsu Kohzuma, Linus Chiang, Tim Storr, Kaoru Mieda, Takashi Ogura, Robert Szilagyi, and Yuichi Shimazaki
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 53 ページ: 10195-10202

    • DOI

      10.1021/ic501181k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Three Distinct Redox States of an Oxo-Bridged Dinuclear Ruthenium Complex2014

    • 著者名/発表者名
      Masaki Yoshida, Mio Kondo, Toshikazu Nakamura, Ken Sakai, and Shigeyuki Masaoka
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 53 ページ: 11519-11523

    • DOI

      10.1002/anie.201406443

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical Behavior of Phosphine-Substituted Ruthenium(II) Polypyridine Complexes with a Single Labile Ligand2014

    • 著者名/発表者名
      Go Nakamura, Masaya Okamura, Masaki Yoshida, Takayoshi Suzuki, Hideo D. Takagi, Mio Kondo, and Shigeyuki Masaoka
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 53 ページ: 7214-7226

    • DOI

      10.1021/ic5003644

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Electrochemical response of metal complexes in homogeneous solution under photoirradiation2014

    • 著者名/発表者名
      Arisa Fukatsu, Mio Kondo, Masaya Okamura, Masaki Yoshida, and Shigeyuki Masaoka
    • 雑誌名

      Sci. Rep.

      巻: 4 ページ: 5327

    • DOI

      10.1038/srep05327

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Tuning of Metal-Metal Interactions in Mixed-Valence States of Cyclometalated Dinuclear Ruthenium and Osmium Complexes Bearing Tetrapyridylpyrazine or -benzene2014

    • 著者名/発表者名
      Takumi Nagashima, Takuya Nakabayashi, Takashi Suzuki, Katsuhiko Kanaizuka, Hiroaki Ozawa, Yu-Wu Zhong, Shigeyuki Masaoka, Ken Sakai, and Masa-aki Haga
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: 33 ページ: 4893-4904

    • DOI

      10.1021/om500142t

    • 査読あり
  • [学会発表] Artificial Molecular Catalysts Designed for Water Oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Masaoka
    • 学会等名
      8th International Symposium on Nanomedicine (ISNM2014)
    • 発表場所
      Ehime University, Matsuyama, Ehime, Japan
    • 年月日
      2014-12-04 – 2014-12-04
    • 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts Designed for Water Oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Masaoka
    • 学会等名
      2014 International Conference on Artificial Photosynthesis (ICARP2014)
    • 発表場所
      Awaji Yumebutai International Conference Center, Awaji, Hyogo, Japan
    • 年月日
      2014-11-27 – 2014-11-27
    • 招待講演
  • [学会発表] Electrochemical evaluation of photochemical and catalytic properties of transition metal complexes2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Masaoka
    • 学会等名
      Annual Meeting on Photochemistry 2014
    • 発表場所
      Hokkaido University, Sapporo, Hokkaido, Japan
    • 年月日
      2014-10-11 – 2014-10-11
    • 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts Designed for Water Oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Masaoka
    • 学会等名
      2nd Japan-UK Joint Symposium on Coordination Chemistry
    • 発表場所
      Chuo University, Tokyo, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2014-09-17 – 2014-09-17
    • 招待講演
  • [学会発表] Water Oxidation Catalyzed by Mononuclear and Multinuclear Metal Complexes2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Masaoka
    • 学会等名
      Symposium on Molecular Catalysis Toward Sustainable Energy
    • 発表場所
      Nanyang Technological University, Singapore, Singapore
    • 年月日
      2014-07-26 – 2014-07-26
    • 招待講演
  • [学会発表] Water Oxidation Catalyzed by Mononuclear and Multinuclear Metal Complexes2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Masaoka
    • 学会等名
      41st International Conference on Coordination Chemistry
    • 発表場所
      Suntec Singapore Convention & Exhibition Centre, Singapore, Singapore
    • 年月日
      2014-07-22 – 2014-07-22
    • 招待講演
  • [学会発表] Water Oxidation Catalyzed by Transition Metal Complexes2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Masaoka
    • 学会等名
      Supramolecular Coordination Chemistry, Japan-Canada Joint Symposium in CSC2014
    • 発表場所
      Vancouver Convention Centre, Vancouver, Canada
    • 年月日
      2014-06-04 – 2014-06-04
    • 招待講演

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公開日: 2016-06-01  

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