金ナノ粒子触媒の膨張する界面の活性メカニズムの解明

2013 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 24656031
• 研究種目: 挑戦的萌芽研究
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 薄膜・表面界面物性
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 田中 崇之 東京工業大学, 量子ナノエレクトロニクス研究センター, 助教 (10367120)
• 研究期間 (年度): 2012-04-01 – 2014-03-31
• キーワード: ナノ粒子触媒 / 表面界面物理学 / 触媒環境科学 / 透過電子顕微鏡 / 電子エネルギー損失分光法 / カソードルミネッセンス分光 / 余剰電子

研究概要

チタニア基板に担持された直径4nm以下の金ナノ粒子（金／チタニア）の触媒活性機構を解明するため、吸着分子の反応過程や余剰電子の供給源について研究した。余剰電子の供給源とされる格子間チタンを収差補正透過電子顕微鏡で直接観察し、金／チタニアの界面周縁に格子間チタンが集積していることを明らかにした。金／チタニアで酸素暴露時におこる界面膨張の報告は、この格子間チタンと酸素分子の反応で膨張界面を形成すると考えるとよく説明できる。さらにガス雰囲気で取得したカソードルミネッセンススペクトルに基づき、金／チタニアで形成される膨張界面に含まれる共鳴電子状態(超酸化物)がCO酸化反応を促進するモデルを提案した。

研究成果

• [雑誌論文] Direct observation of interstitial titanium ions in TiO_2 substrate with gold nanoparticle (2014)
  • 著者名/発表者名: Takayuki Tanaka, Ami Sumiya, Hidetaka Sawada, Yukihito Kondo, Kunio Takayanagi
  • 雑誌名: Surface Science 巻: Vol. 619 ページ: 39-43
  • DOI: 10.1016/j.susc.2013.06.017
  • 査読あり
• [雑誌論文] TEM Imaging and Cathode Luminescence Spectroscopy of CO Oxidation Catalyst of Gold Nanoparticle on TiO_2 in CO and O_2 Environments (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, N. Yamamoto, K. Takayanagi
  • 雑誌名: Proceedings of Electron Microscopy and Analysis Group Conference 2013 ページ: 56
• [雑誌論文] Cathode Luminescence Spectroscopy of Gold Nanoparticle Catalyst in Gas Environments (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, N. Yamamoto, K. Takayanagi
  • 雑誌名: Microscopy and Microanalysis 巻: 19 (Suppl. 2) ページ: 1708-1709
• [雑誌論文] Controlled polarity of sputter-deposited aluminum nitride on metals observed by aberration corrected scanning transmission electron microscopy (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Harumoto, T. Sannomiya, Y. Matsukawa, S. Muraishi, J. Shi, Y. Nakamura, H. Sawada, T. Tanaka, Y. Tanishiro, K. Takayanagi
  • 雑誌名: J. Appl. Phys 巻: Vol. 113 ページ: 084306
  • DOI: 10.1063/1.4792942
  • 査読あり
• [雑誌論文] 収差補正電子顕微鏡と表面・界面科学 (2013)
  • 著者名/発表者名: 高柳邦夫, 大島義文, 李小淵, 田中崇之, 谷城康眞
  • 雑誌名: 表面科学 巻: vol. 34, No. 5 ページ: 226-233
  • DOI: 10.1380/jsssj.34.226
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cathode Luminescence Spectroscopy of Gold Nanoparticle Catalyst in CO and O2 Environments (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, N. Yamamoto, K. Takayanagi
  • 雑誌名: Proceedings of American Physical Society
• [雑誌論文] Direct Observation of Interstitial Titanium Ions in the CO Oxidation Model Catalyst Au/TiO_2 (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, A. Sumiya, K. Takayanagi
  • 雑誌名: Microscopy and Microanalysis 巻: 18 (Suppl. 2) ページ: 1300-1301
• [雑誌論文] Catalytic mediation by Ti-deficient Ti_<1-x>O_2 pillars at a gold nanoparticle-TiO2 boundary (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, K. Sano, A. Sumiya, M. Ando, K. Takayanagi
  • 雑誌名: Proceedings of 6th International Conference on Gold Science, Technology and Applications ページ: 1C-04
• [雑誌論文] 球面収差補正透過型電子顕微鏡法を用いたアトミックスケールでの構造解析 (2012)
  • 著者名/発表者名: 大島義文, 谷城康眞, 田中崇之, 高柳邦夫
  • 雑誌名: 日本結晶学会誌 巻: vol. 54 (3) ページ: 159-165
  • DOI: 10.5940/jcrsj.54.159
  • 査読あり
• [学会発表] 金ナノ粒子触媒のO_2,COガス雰囲気における構造変化のTEM観察 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之,山本直紀,高柳邦夫
  • 学会等名: 日本物理学会第69回年次大会
  • 発表場所: 東海大学
  • 年月日: 2014-03-28
• [学会発表] (注目講演)ガス雰囲気における金ナノ粒子触媒のTEM動画観察 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之,山本直紀,高柳邦夫
  • 学会等名: 第61回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 青山学院大学
  • 年月日: 2014-03-19
• [学会発表] Low-temperature CO Oxidation Catalysis of Au/TiO_2 and Cathodoluminescence of Plasmonic Structures (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, N. Yamamoto, K. Takayanagi
  • 学会等名: MANA seminar
  • 発表場所: NIMS
  • 年月日: 2013-12-18
• [学会発表] 金ナノ粒子触媒のガス雰囲気におけるTEM観察とカソードルミネッセンス分光 (2013)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之,山本直紀,高柳邦夫
  • 学会等名: 2013年物理学会秋季大会
  • 発表場所: 徳島大学
  • 年月日: 2013-09-28
• [学会発表] 金ナノ粒子触媒のガス雰囲気におけるTEM観察とカソードルミネッセンス分光 (2013)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之,山本直紀,高柳邦夫
  • 学会等名: 第74回応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 同志社大学
  • 年月日: 2013-09-18
• [学会発表] TEM Imaging and Cathode Luminescence Spectroscopy of CO Oxidation Catalyst of Gold Nanoparticle on TiO_2 in CO and O_2 Environments (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, N. Yamamoto, K. Takayanagi
  • 学会等名: Electron Microscopy and Analysis Group Conference 2013
  • 発表場所: York University
  • 年月日: 2013-09-05
• [学会発表] Cathode Luminescence Spectroscopy of Gold Nanoparticle Catalyst in Gas Environments (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Tanaka, N. Yamamoto, K. Takayanagi
  • 学会等名: Microscopy and Microanalysis 2013
  • 発表場所: Indianapolis Convention Center
  • 年月日: 2013-08-06
• [学会発表] 金ナノ粒子触媒のガス雰囲気カソードルミネッセンス分光 (2013)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之,山本直紀,高柳邦夫
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第69回学術講演会
  • 発表場所: ホテル阪急エキスポパーク
  • 年月日: 2013-05-20
• [学会発表] 金ナノ粒子触媒のカソードルミネッセンス分光 (2013)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之, 山本直紀, 高柳邦夫
  • 学会等名: 日本物理学会第68回年次大会
  • 発表場所: 広島大学
  • 年月日: 2013-03-26
• [学会発表] Cathode Luminescence Spectroscopy of Gold Nanoparticle Catalyst in CO and O_2 Environments (2013)
  • 著者名/発表者名: Takayuki Tanaka, Naoki Yamamoto, Kunio Takayanagi
  • 学会等名: APS March Meeting2013
  • 発表場所: Baltimore Convention Center (USA)
  • 年月日: 2013-03-20
• [学会発表] 低温CO酸化触媒Au/TiO_2における格子間Tiイオンの直接TEM観察 (2012)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之, 炭屋亜美, 高柳邦夫
  • 学会等名: 第73回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 愛媛大学・松山大学
  • 年月日: 2012-09-14
• [学会発表] 低温CO酸化触媒Au/TiO_2界面に成長するTi_<1->×O_2ピラー (2012)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之, 佐野健太郎, 炭屋亜美, 安藤雅文, 高柳邦夫
  • 学会等名: 第73回応用物理学会学術講演会
  • 発表場所: 愛媛大学・松山大学
  • 年月日: 2012-09-12
• [学会発表] Catalytic mediation by Ti-deficient Ti_<1-x>O_2 pillars at a gold nanoparticle-TiO_2 boundary (2012)
  • 著者名/発表者名: Takayuki Tanaka, Kentaro Sano, Ami Sumiya, Masafumi Ando, Kunio Takayanagi
  • 学会等名: Proc. 6th Int. Conf. on Gold Sci
  • 発表場所: Keio Plaza Hotel (Japan)
  • 年月日: 2012-09-06
• [学会発表] 低温CO酸化触媒Au/TiO_2における格子間Tiイオンの直接TEM観察 (2012)
  • 著者名/発表者名: 田中崇之, 炭屋亜美, 高柳邦夫
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会, 第67回学術講演会
  • 発表場所: つくば国際会議場
  • 年月日: 2012-05-14