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2012 年度 実施状況報告書

独自の超平坦SiC表面上でのSi原子層エッチングによるグラフェンの低温形成

研究課題

研究課題/領域番号 24656101
研究種目

挑戦的萌芽研究

研究機関大阪大学

研究代表者

有馬 健太  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10324807)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2014-03-31
キーワードシリコンカーバイド / グラフェン / エピタキシャル成長 / 平坦化 / 表面
研究概要

数原子層以内の厚さを有する炭素(C)原子から成るグラフェンは、比類の無い優れた電気的性質を持つため、世界が注目している。シリコンカーバイド(SiC)表面を加熱する熱分解法は、グラフェンを得る有力な手法である。しかし、SiC表面のラフネス制御とシリコン(Si)原子の熱的な脱離には、最大1500℃の高温熱処理が必須であるとされている。一方で、高温の熱処理を行うとSiC表面に大きい段差のステップ端(バンチングステップ)が形成されることが分かっている。この上を覆うように形成されるグラフェンには、高密度で構造欠陥が導入され、電気的性質に悪影響を与えることが広く知られている。これらを解決し、グラフェンが本来有する優れた電気特性を発現させるためには、1000℃を遥かに超えるような高温プロセスに頼らないグラフェンの形成方法を開発する必要がある。
グラフェン形成の低温化には、(1)原子レベルで制御されたSiC平坦表面の創成、及び、(2)熱エネルギーに頼らない最表面Si単原子層の除去技術 の二つを実現する必要がある。既に、液相中での独自の手法により、原子レベルで平坦なSiC表面をウェハスケールの大面積で実現することに成功しており、今年度は上記の(2)に関する実験を行った。具体的には、希ガスにより希釈した酸素ガス中でプラズマを形成し、SiC表面を室温で少量酸化したところ、シリコン酸化物/SiC界面にモノレイヤオーダーの炭素原子が偏析する現象を見出した。これは、SiCに通常の熱酸化膜を形成した場合には見られない特異な現象であり、極めて興味深い。さらに、シリコン酸化物を湿式処理により除去し、炭素リッチとなった表面を加熱することにより、未処理のSiC表面よりも高品質のグラフェンが形成されることを見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究の目的は、原子レベルで制御された独自の超平坦SiC表面を基板に用い、かつSiC表面上に希ガスや水素、酸素等から成る大気圧プラズマを形成することにより、1500℃程度の高温を必要とする従来よりも遥かに低温での加熱条件下で、高品質のグラフェンを形成することである。
今年度は、超平坦SiC表面を用いたグラフェン形成を開始すると共に、SiC表面を大気圧プラズマに曝す実験系を整備した。そして、あるプラズマ照射条件下で、SiC表面近傍のC原子が特異な挙動を呈することを初めて見出した。これらは、本研究が目的とする低温での加熱条件下における高品質グラフェンの形成に繋がる重要な知見である。また得られた成果を国際会議や国内学会により発表し、成果を広く公表した。
以上により、本研究はおおむね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

今後は、当該年度に着手した実験をさらに進め、プラズマによるSiC表面の室温酸化プロセスのメカニズム解明や、SiC表面上に形成したカーボンを利用したグラフェン化、さらには得られたグラフェンの原子レベル評価を行う予定である。

次年度の研究費の使用計画

SiC表面に大気圧プラズマを照射する実験に関して、学内の別装置から部品・部材を集めて再利用することができた。そのため、当初予想よりも低価格で実験を遂行することが可能となり、未使用額が発生した。次年度は、グラフェン化を行うための熱処理炉の高性能化や、プラズマ照射システムの高機能化に研究費を使用する予定である。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (6件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Water Growth on GeO2/Ge(100) Stack and Its Effect on the Electronic Properties of GeO22013

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Mura et al.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 117 ページ: 165-171

    • DOI

      10.1021/jp304331c

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic Behavior of Metallic Particles in Anisotropic Etching of Ge(100) Surfaces in Water Mediated by Dissolved Oxygen2012

    • 著者名/発表者名
      Tatsuya Kawase et al.
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: 111 ページ: 126102 1-3

    • DOI

      10.1063/1.4730768

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Characterization of Si etching with N-fluoropyridinium salt2012

    • 著者名/発表者名
      Kentaro Tsukamoto et al.
    • 雑誌名

      Current Applied Physics

      巻: 12 ページ: S29-S32

    • DOI

      10.1016/j.cap.2012.05.005

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Continuous generation of femtolitre droplets using multistage dividing microfluidic channel2012

    • 著者名/発表者名
      Kentaro Kawai et al.
    • 雑誌名

      Current Applied Physics

      巻: 12 ページ: S33-S37

    • DOI

      10.1016/j.cap.2012.06.022

    • 査読あり
  • [学会発表] Effect of Water Growth on Quality of GeO2/Ge Revealed by in-situ XPS2013

    • 著者名/発表者名
      Kenta Arima
    • 学会等名
      Symposium on Surface and Nano Science 2013
    • 発表場所
      蔵王(山形県)
    • 年月日
      20130116-20130116
    • 招待講演
  • [学会発表] Epitaxial Grafene Growth on Atomically Flattened SiC Assisted by Plasma Oxidation at 1000 ℃2012

    • 著者名/発表者名
      Naoki Saito
    • 学会等名
      8th Handai Nanoscience and Nanotechnology International Symposium
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府)
    • 年月日
      20121210-20121210
  • [学会発表] Analysis of Enhanced Oxygen Reduction Reaction on Ge(100) Surface in Water Toward Metal-free Machining Process2012

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Mura
    • 学会等名
      Fifth International Symposium on Atomically Controlled Fabrication Technology
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府)
    • 年月日
      20121023-20121023
  • [学会発表] Low Temperature Growth of Graphene on Atomically Flat SiC Assisted by Plasma Oxidation2012

    • 著者名/発表者名
      Kenta Arima
    • 学会等名
      Fifth International Symposium on Atomically Controlled Fabrication Technology
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府)
    • 年月日
      20121022-20121022
  • [学会発表] Metal-induced anisotropic etching of Ge(100) surfaces in water with dissolved oxygen2012

    • 著者名/発表者名
      K. Arima
    • 学会等名
      24th General Conference of the Condensed Matter Division of the European Physical Society held jointly with 29th European Conference on Surface
    • 発表場所
      エジンバラ(英国)
    • 年月日
      20120905-20120905
  • [学会発表] Low temperature growth of graphene on 4H-SiC(0001) flattened by catalyst-assisted etching in HF solution2012

    • 著者名/発表者名
      K. Arima
    • 学会等名
      24th General Conference of the Condensed Matter Division of the European Physical Society held jointly with 29th European Conference on Surface Science
    • 発表場所
      エジンバラ(英国)
    • 年月日
      20120904-20120904

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公開日: 2014-07-24  

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