研究課題
H25年度において、Alの置換サイト（Tサイト）を自在制御したゼオライト合成手法の開発に取り組んだ。Alの置換サイトを変化させる手段としては、Al源の種類、Al源を導入するタイミング（直接法 and/orポスト法）、ゼオライトの水熱合成条件（温度、時間、回転下or静置下）を精査した。これらの手段に加え、本年度は有機構造規定剤の種類、使用の有無について検討した。ZSM-5（MFI型ゼオライト）はアミンの他にアルコールをOSDAとして合成できることが報告されている。アルコールはAlのカウンターカチオンとならないため、共存するアルカリ金属カチオンのみがカウンターカチオンとなる。直鎖のアルコールだけでなく、グリセリンやペンタエリスリトールなどの嵩高いアルコールを用いた合成も報告されており、特に、TPAカチオンと類似するアルコールであるペンタエリスリトールを用いた場合、ZSM-5生成時にペンタエリスリトールの周りにインターセクションが形成されると考えられる。その際に、Naカチオンはインターセクション内に存在できず、インターセクション以外の部分でカウンターカチオンとなるのではないかと考えた。また、アルコールはカウンターカチオンとなりえないためAlはインターセクション以外の狭い部分に面するサイトに選択的に存在することが予想される。そこで、嵩高いアルコールであるペンタエリスリトール、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタンをOSDAとし、ZSM-5の合成を試みた。調製したゼオライトを高分解能NMRや接触分解反応より評価した結果、これらのアルコール系の分子をOSDAと用いることで、Al原子をインターセクション以外の狭い部分に面するサイトに選択的に存在していることが分かった。
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Differences in Al distribution and acidic property between RTH-type zeolites synthesized with OSDAs and without OSDAs
巻: 16 ページ: 4155-4164
10.1039/C3CP54297A
http://www.res.titech.ac.jp/~shokubai/top.html
