| 研究課題/領域番号 |
24656540
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
田中 剛 名古屋大学, 年代測定総合研究センター, 名誉教授 (00236605)
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| 研究期間 (年度) |
2012-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 二酸化炭素 / 地中隔離 / 地球化学 / メカノケミカル反応 / カンラン石 / ガスクロマトグラフ / 粉砕反応 / 韓国 |
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| 研究実績の概要 |
二酸化炭素の地中隔離における問題の一つは，地層中に注入された二酸化炭素とケイ酸塩鉱物の反応速度である。申請者らは、岩手県南三陸町の海成石灰質砂岩に含まれる、炭素、酸素およびストロンチウム同位体組成から、その炭酸塩は、海水を起源とする重炭酸と、その固定時に発生した二酸化炭素が周囲のケイ酸塩鉱物（特に火山岩片）と迅速に反応し、再固定されたほぼ等量の炭酸塩の混合物であることを見いだした。本研究は、後者の反応に関わった二酸化炭素は、発生期のラジカルを含み、ケイ酸塩と迅速に反応したとの仮定の当否と反応機構の確認を目的とす。
平成24年度は、ボールミルを用いた閉鎖系での粉砕反応実験の結果，二酸化炭素はケイ酸塩の粉砕に伴い，急速に減少する事を見いだした。カンラン石、輝石、石英，長石、玄武岩、花崗岩，カンラン岩を含む様々なケイ酸塩鉱物／岩石と二酸化炭素の反応性を様々な温度条件下で比較検討した。ケイ酸塩を、二酸化炭素10%,窒素90%の混合ガスで満たされた容器内で粉砕し、容器内の残留ガスを逐次ガスクロマトグラフで分析した。反応量は，粉砕に伴って増加し，1モルのカンラン石が，１時間に0.03モルのCO2と反応する事がわかった。
平成25年度は、これまでの実験結果の公表と，反応機構の追求を進めた。反応生成物の高感度XRD解析を試みたが，出発物質となったカンラン石以外のピークは得られなかった。さらに様々な温度での反応を行わせ，反応速度が温度に依存しない事を見いだした。
平成26年度は、韓国地質資源鉱物研究院において，ブレインプール招聘研究員として、イッテルビウムの同位体比分析法の開発を目的として、重希土類元素の単体高純度分離法の開発を行った。またその開発過程で炭酸塩に含まれる微量陽イオンとしての希土類元素の高確度定量を目的とした「同位体希釈ICP-質量分析法」を開発し、炭酸塩標準試料を分析した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
研究当初の予想が的中した。加えて、二酸化炭素の分析システム（ガスクロマトグラフ）が連携研究者三村のラボで順調に稼働していた事も，実験のスピードアップに繋がった。さらに、計画外ではあったが、韓国地質資源研究院において同位体希釈ICP-MS実験を進めるための、設備が整っていた事も，研究の進展を計ることができた理由である。
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| 今後の研究の推進方策 |
１）二酸化炭素の実隔離に発展するように，連続粉砕システムのプロトタイプを試作したので、そこでの二酸化炭素反応実験を展開する。そこでのガス分析には，従来のガスクロマトグラフに加えて，二酸化炭素即時分析計を使用する。
２）炭酸塩を構成する陽イオンとしての希土類元素同位体希釈ICP-MS分析をさらに進め、反応機構の解明に努めたい。予算がゆるせば、韓国地質鉱物資源研究院での実験を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
当初の研究が順調に進展し，生成炭酸塩の化学構造が問題となったので、炭酸塩に予想される希薄な希土類元素存在度とストロンチウム同位体を構造指標とすべく，分析試験を行った．分析には元素回収率の補正が可能な安定同位体希釈ICP質量分析法を用いた。新しい分析手法の開発と希薄な炭酸塩中の希土類元素の分析に手間取った事から，当該年度に計画していた「連続反応装置の試作と，成果の発表」が出来なかった。
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| 次年度使用額の使用計画 |
平成２５年度実施状況報告書で今後の推進方策として計画したように、本研究の成果が二酸化炭素の実際の隔離に繋がるように，連続粉砕システムのプロトタイプの試作とそれによる二酸化炭素反応実験を展開する．そこでの二酸化炭素測定には，従来のガスクロマトグラフに加えて、二酸化炭素即時分析システムの開発も試みる。また、これまでの研究成果の発表をすすめる。
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