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本研究は原子炉事故において発生する燃料成分を主体とし、被覆管等金属成分の混入したデブリ燃料について、その状態を明らかにし、メカノケミカル法を直接デブリ燃料へ適用して、デブリ燃料中の構成成分の挙動を把握し、処理方法を確立するものである。具体的には、燃料成分（ウラン酸化物）や金属成分（ジルコニウム被覆管等）を含む模擬デブリ燃料について、メカノケミカル処理を行い、XRDによる生成物の相解析により調べ、相分離について検討した。ウランおよびジルコニウム酸化物を用いて不活性雰囲気にてメカノケミカル処理を行うと、ウランージルコニウム酸化物固溶体の生成が見られた。また、、二硫化炭素等の反応物質を添加した選択的なメカノケミカル反応処理を行い、燃料成分を硫化し、溶解処理により金属成分と分離する可能性について検討した。メカノケミカル処理において、高速回転および長時間処理することにより、ウラン酸化物の硫化が一部見られた。これに対し、ジルコニウム酸化物の場合には硫化されず、硫化反応における選択性が見られた。さらに、固溶体について高温にて硫化処理を行うと、500℃以上においてウラン酸化物が選択的に硫化され、ジルコニウムと相分離できることがわかった。一方、ウランおよびジルコニウム酸化物とCS2との反応について、現有の熱力学的計算ソフトを用いて自由エネルギー等を計算し、反応生成物や反応挙動の相違について熱力学的に解析し、メカノケミカル処理の効果について検討した結果、実験結果とも対応していた。このように得られた結果より、メカノケミカル法を用いたデブリ燃料処理法の基礎的知見を得るとともに、デブリ処理における課題についても明らかにした。
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