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2014 年度 実績報告書

IS法と光触媒反応からなる熱-光化学ハイブリッド水素製造プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 24686107
研究機関九州大学

研究代表者

萩原 英久  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30574793)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
キーワードISプロセス / 水素 / 光触媒 / 水分解
研究実績の概要

本研究の目的は、熱化学水素製造法として知られるIS法と光触媒反応や光電極反応を組み合わせて、太陽光エネルギーを利用して効率よく水を分解する熱-光化学水素製造プロセスの開発である。今年度はヨウ化水素水溶液からの水素生成反応に高い活性を示すKTaO3光触媒の高活性化と、硫酸分解反応に活性を示す光触媒の探索を中心に研究を進めた。
前年度に引き続き、ヨウ化水素の光分解反応(2HI→H2+I2)に高い活性を示す触媒を探索した。従来の検討でTa系酸化物が高い活性を示したことから、CsSr2Ta3O10等の層状Ta酸化物を触媒に用いたところ、KTaO3には及ばなかったものの比較的高い活性を示した。また、KTaO3の高活性化を目的として助触媒の探索を行った。貴金属を中心に助触媒効果を検討したところ、Pt以外にもPdやNiが良好な助触媒効果を示すことを見出した。さらに反応後の触媒のXPS分析から、ヨウ素吸着量とI2およびI3-生成量に正の相関があり、助触媒表面へのI-の吸着がHIの光分解反応において重要であることを見出した。一方、硫酸分解反応についても様々な無機半導体光触媒を検討したものの、今回の検討で硫酸中の硫黄を還元して二酸化硫黄と酸素を生成させ得る触媒を見出すことは出来なかった。これは、硫酸イオンの還元反応と亜硫酸イオンの酸化反応は後者の方が圧倒的に進行しやすいことに起因しており、硫酸の熱分解による亜硫酸の生成過程が不可欠であることを示唆している。
以上の結果から、ヨウ化水素の光分解反応に対してPt/KTaO3が高い光触媒活性を示すことが明らかとなった。本反応では、助触媒表面へのI-の吸着が重要であり、効率よくI2の生成が起きることを見出した。
Pt助触媒の反応中の変化は観測されなかったが、触媒のさらなる活性と耐久性の向上が今後の課題であるといえる。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

26年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (4件)

  • [雑誌論文] Modification effects of meso-hexakis(pentafluorophenyl) [26]hexaphyrin aggregates on the photocatalytic water splitting2014

    • 著者名/発表者名
      Hagiwara, H., Watanabe, M., Daio, T., Ida, S., Ishihara, T.
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 50 ページ: 12515-12518

    • DOI

      10.1039/c4cc05127k

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Fabrication of an oxysulfide of bismuth Bi2O2S and its photocatalytic activity in a Bi2O2S/In2O3 composite2014

    • 著者名/発表者名
      Pacquette, A.L., Hagiwara, H., Ishihara, T., Gewirth, A.A.
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      巻: 277 ページ: 27-36

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2013.12.007

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spacer Effects in Metal-Free Organic Dyes for Visible-Light-Driven Dye-Sensitized Photocatalytic Hydrogen Production2014

    • 著者名/発表者名
      Watanabe, M., Hagiwara, H., Iribe, A., Ogata, Y., Shiomi, K., Staykov, A., Ida, S., Tanaka, K., Ishihara, T.
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 2 ページ: 12952-12961

    • DOI

      10.1039/C4TA02720E

    • 査読あり
  • [雑誌論文] In situ carbonization of a soft-template to directly synthesize crystalline mesoporous metal oxides with high surface areas2014

    • 著者名/発表者名
      Guo, L., Ida, S., Daio, T., Hagiwara, H., Ishihara, T.
    • 雑誌名

      New Journal of Chemistry

      巻: 38 ページ: 5846 -5855

    • DOI

      10.1039/C4NJ01034E

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct soft-templating route to crystalline mesoporous transition-metal oxides2014

    • 著者名/発表者名
      Guo, L., Ida, S., Hagiwara, H., Daio, T., Ishihara, T.
    • 雑誌名

      Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects

      巻: 451 ページ: 136-143

    • DOI

      10.1016/j.colsurfa.2014.03.059

    • 査読あり
  • [学会発表] 光触媒によるヨウ化水素水溶液からの水素生成反応2015

    • 著者名/発表者名
      萩原英久・伊田進太郎・石原達己
    • 学会等名
      石油学会 第64回研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      2015-05-26 – 2015-05-27
  • [学会発表] 光触媒によるヨウ化水素水溶液からの水素生成反応2015

    • 著者名/発表者名
      萩原英久・伊田進太郎・石原達己
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
  • [学会発表] 光触媒によるヨウ化水素水溶液からの水素生成反応(3) 助触媒の効果2015

    • 著者名/発表者名
      萩原英久・柿木亮太・酒井孝明・伊田進太郎・石原達己
    • 学会等名
      第115回触媒討論会
    • 発表場所
      成蹊大学
    • 年月日
      2015-03-23 – 2015-03-24
  • [学会発表] 光触媒によるヨウ化水素水溶液からの水素生成反応(2)Ta系複合酸化物の光触媒活性2014

    • 著者名/発表者名
      萩原英久・酒井孝明・伊田進太郎・石原達己
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学東広島キャンパス
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27

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公開日: 2016-06-01  

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