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2013 年度 実績報告書

光化学系2複合体の構造生物学

研究課題

研究課題/領域番号 24687006
研究機関大阪市立大学

研究代表者

川上 恵典  大阪市立大学, 複合先端研究機構, 准教授 (40619904)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2016-03-31
キーワード色素・光合成
研究概要

平成25年度までの研究計画から、X線結晶構造解析、紫外可視分光測定、二重変調クロロフィル蛍光測定、ESR測定といった様々な解析法を駆使することで、ヨウ素イオン(I-)によるPSII内のMn4CaO5クラスターの還元化とその立体構造変化を明らかにすることができた。PSIIの酸素発生反応が阻害されるI-濃度でESR測定を行うと、通常では観測されないMn由来のマルチラインシグナルが観測され、これは暗黒条件下で安定なS1状態から1電子還元されたS0状態を検出したと考えている。また、I-の結合サイトであるI-1において、陰イオンと静電的相互作用する317 Lys/D2の側鎖(アミノ基)が部分的にフリップしてI-と結合できない距離になっていた。これは、陰イオンを利用したプロトン放出機構が、陰イオンの違いによって変化することを初めて構造解析の観点から観測した事例である。さらに高濃度I-(120 mM I-)条件下では、PSII内部に三ヨウ化物イオン(I3-)がQBサイトに結合していることがX線結晶構造解析によって判明し、そしてI3-が電子受容体としての機能を持つことが紫外可視分光測定及び二重変調クロロフィル蛍光測定によって明らかとなった。これらの結果から、I-存在条件下ではPSIIの光化学反応によって様々なヨウ素種が形成され、PSIIの酸素発生反応を阻害していることが初めて明らかとなった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成24年度から開始した「ヨウ素イオンによるPSIIの酸素発生阻害機構」(研究課題名:光化学系2複合体の構造生物学)に関して、必要な実験データの収集は終了した。今後は、これらの実験データをまとめ、論文投稿を行う。

今後の研究の推進方策

これまでのデータをまとめ、共同研究者と綿密な議論を行い、論文投稿を進める。また、X線照射によるMn還元の問題が残っているため、より質の良いPSII結晶データの収集を行う。平成25年度において、Mn還元を抑えたデータ収集法で1.77 Å分解能の高分解能データを得ることに成功した。現在得られているヨウ素置換PSIIのデータは2.1 Åであり、このデータ収集法をヨウ素置換PSIIに応用することで、より質の良いデータを得ることが可能である。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (7件) (うち招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] The nature of chemical bonds of the CaMn4O5 cluster in oxygen evolving complex of photosystem II: Jahn-Teller distortion and its suppression by Ca doping in cubane structures2013

    • 著者名/発表者名
      K. Yamaguchi, S. Yamanaka, H. Isobe, T. Saito, K. Kanda, Y. Umena, K. Kawakami, J.-R. Shen, N. Kamiya, M. Okumura, H. Nakamura, M. Shoji, Y. Yoshioka
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 113 ページ: 453-473

    • DOI

      10.1002/qua.24280

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Full geometry optimizations of the mixed-valence CaMn4O4X(H2O)4 (X=OH or O) cluster in OEC of PS II: Degree of symmetry breaking of the labile Mn-X-Mn bond revealed by several hybrid DFT calculations2013

    • 著者名/発表者名
      K. Yamaguchi, H. Isobe, S. Yamanaka, T. Saito, K. Kanda, M. Shoji, Y. Umena, K. Kawakami, J.-R. Shen, N. Kamiya, M. Okumura
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 113 ページ: 525-541

    • DOI

      10.1002/qua.24117

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure of Sr-substituted photosystem II at 2.1 Å resolution and its implications in the mechanism of water oxidation2013

    • 著者名/発表者名
      Faisal Hammad Mekky Koua, Yasufumi Umena, Keisuke Kawakami, Jian-Ren Shen
    • 雑誌名

      Proc. Natl. Acad. Sci. USA

      巻: 110 ページ: 3889-3894

    • DOI

      10.1073/pnas.1219922110

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photosystem II does not possess a simple excitation energy funnel: Time-resolved fluorescence spectroscopy meets theory2013

    • 著者名/発表者名
      Yutaka Shibata, Shunsuke Nishi, Keisuke Kawakami, Jian-Ren Shen, Thomas Renger
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 135 ページ: 6903-6914

    • DOI

      10.1021/ja312586p

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Application of Peptide Gemini Surfactants as Novel Solubilization Surfactants for Photosystems I and II of Cyanobacteria2013

    • 著者名/発表者名
      Koeda S., Umezaki K., Noji T., Ikeda A., Kawakami K., Kondo M., Yamamoto Y., Shen J.-R., Taga K., Dewa T., Itoh S., Nango M., Tanaka T., Mizuno T.
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 29 ページ: 11667-11680

    • DOI

      10.1021/la402167v

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Evidence for an Unprecedented Histidine Hydroxyl Modification on D2-His336 in Photosystem II of Thermosynechoccocus vulcanus and Thermosynechoccocus elongatus2013

    • 著者名/発表者名
      Miwa Sugiura, Kazumi Koyama, Yasufumi Umena, Keisuke Kawakami, Jian-Ren Shen, Nobuo Kamiya, Alain Boussac
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 52 ページ: 9426-9431

    • DOI

      10.1021/bi401213m

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical insight in to hydrogen-bonding networks and proton wire for the CaMn4O5 cluster of photosystem II. Elongation of Mn–Mn distances with hydrogen bonds2013

    • 著者名/発表者名
      M. Shoji, H. Isobe, S. Yamanaka, Y. Umena, K. Kawakami, N. Kamiya, J.-R. Shen and K. Yamaguchi
    • 雑誌名

      Catal. Sci.e & Technol.

      巻: 3 ページ: 1831-1848

    • DOI

      10.1039/C3CY00051F

    • 査読あり
  • [学会発表] Towards structural elucidation of PSII-LHCII supercomplex from Chlamydomonas reinhardtii2014

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Kawakami
    • 学会等名
      The 2013 OCARINA Annual International Meeting
    • 発表場所
      大阪市立大学
    • 年月日
      20140304-20140305
  • [学会発表] 植物の酸素発生型光化学系II研究の過去・現在、そして未来2014

    • 著者名/発表者名
      川上恵典
    • 学会等名
      ナノバイオテクノロジー研究会
    • 発表場所
      名古屋工業大学
    • 年月日
      20140124-20140124
    • 招待講演
  • [学会発表] 中性子結晶構造解析による植物の酸素発生機構の理解とその取り組みについて2013

    • 著者名/発表者名
      川上恵典、神谷信夫
    • 学会等名
      蛋白質研究所セミナー
    • 発表場所
      大阪大学蛋白質研究所
    • 年月日
      20131217-20131218
  • [学会発表] How iodine ions inhibit the oxygen evolution of photosystem II?2013

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Kawakami, Daisuke Hagiwara, Yasufumi Umena, Jian-Ren Shen, and Nobuo Kamiya
    • 学会等名
      The 16th International Congress on Photosynthesis
    • 発表場所
      セントルイス(アメリカ)
    • 年月日
      20130811-20130816
  • [学会発表] 光合成膜タンパク質光化学系 ll の結晶構造とその後の展開2013

    • 著者名/発表者名
      川上恵典
    • 学会等名
      有期太陽電池シンポジウム
    • 発表場所
      京都大学
    • 年月日
      20130712-20130713
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸素発生光化学系II 複合体におけるβ-クリプトキサンチンの同定2013

    • 著者名/発表者名
      川上恵典、藤井律子、梅名泰史、小澤真一郎、高橋裕一郎、橋本秀樹、神谷信夫、沈建仁
    • 学会等名
      日本光合成学会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20130531-20130601
  • [学会発表] ヨウ素イオンによる光化学系 II 複合体の酸素発生阻害機構2013

    • 著者名/発表者名
      川上恵典
    • 学会等名
      蛋白質研究所セミナー
    • 発表場所
      大阪大学蛋白質研究所
    • 年月日
      20130420-20130421
    • 招待講演
  • [備考] 大阪市立大学・複合先端研究機構

    • URL

      http://www.ocarina.osaka-cu.ac.jp/profile/keisuke_kawakami_j.html

URL: 

公開日: 2015-05-28  

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