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本研究では超原子価元素の新規な化学挙動を鍵とする合成研究を四段階にわけ、それぞれを毎年ごとに進展させる。本年度は、前年度に開発した方法を用いて高度に酸素化された芳香族由来天然物や天然および非天然型のオリゴフェノール、導電性や光増感作用示す複素環オリゴマーなどをターゲットに、生物活性物質や機能性材料の核構造の合成研究を行った。
さらに、超原子価ヨウ素反応剤を用いるクロスカップリング法がこれらの研究の過程で進捗したため、研究実施計画に新たに追加した。すなわち、基質への超原子価ヨウ素原子の導入段階と還元的結合形成過程の二点に独自の工夫を加え、アゾール類やアニリン類などの含窒素芳香族化合物と様々な異種芳香族間との新規メタルフリークロスカップリング法を実現し、基質適用性を大幅に拡張することができた。続いて、実用性向上を目指して、高活性ヨウ素触媒を用いた触媒的クロスカップリングにも成功した。本触媒的カップリングは有機触媒用いるメタルフリーな初めての例となる。本法では単純なヨウ化ベンゼンは効果的な触媒とならず、前年度までに行った反応開発とヨウ素触媒設計が鍵となっている。
上記の研究に加えて、リサイクル型反応剤の利用促進や環境にやさしいエネルギー源、溶媒の利用を図ることで、環境調和型の斬新な合成法の開発と実用的な反応系への改良を行い、理想的な結合形成法への質的変換を目指した。特に、我々が以前に開発したリサイクル型ヨウ素反応剤が、これまで同様に上記の全ての例でも用いうることを確認した。
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