| 研究課題/領域番号 |
24710100
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| 研究種目 |
若手研究(B)
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| 研究機関 | 独立行政法人日本原子力研究開発機構 |
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研究代表者 |
鬼柳 亮嗣 独立行政法人日本原子力研究開発機構, J-PARCセンター, 研究員 (50521770)
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| 研究期間 (年度) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| キーワード | 中性子構造解析 / プロトン伝導体 |
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| 研究概要 |
本研究の目的は超プロトン伝導性を示す固体酸の3次元的なプロトン伝導メカニズムとプロトン伝導性発現の機構を理解することにある．対象とする物質は2種類の固体酸の混晶であるRb(3-x)KxH(SeO4)2であり，特に中性子やX線を用いた構造的な側面からの理解を目指している．今年度は混晶の作成及び伝導度、相転移温度の変化，中性子による単結晶構造解析を行った．
混晶の作成及び単結晶の育成は共同研究者（摂南大学 松尾康光教授）の協力の元で行った．x=0,1,2,3の組成の試料の合成を行い，伝導度測定からそれぞれの試料の相転移温度と伝導度を決定した．当初の予想通り，相転移温度はxの値と線形の関係とはならず，x=0からx=1で大きく低下し、それ以降は大きく変わらないという結果が得られた．一方，伝導度はx=1までは大きく変化せず，x=2からx=3に向かって大きく変化する傾向が確認された．
中性子単結晶構造解析はJ-PARC/MLFに新規に設置されたパルス中性子単結晶構造解析装置SENJUを用いて行った．当装置は大強度のパルス中性子の特徴を活かし，小さな試料でも短時間で広い逆格子空間を測定できるものである．中性子実験に用いた試料は小さいもので1x1x0.5mm程度であり，当装置でなければ測定できないものであった。構造解析の結果，格子定数はxとほぼ線形の関係にあるにも関わらず，水素結合間の距離はx=1までで大きく収縮することが確認された．今後，詳細な解析を進め，内部構造の変化と伝導度や相転移温度との関係を調べていく予定である．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
申請時の計画では今年度は，１）結晶の育成，２）得られた試料のマクロ物性の測定，３）中性子高圧実験の準備を予定していた．１）、２）に関しては上記の通り予定通りに研究を進められ，新たな知見を得ることができた．３）に関しては，中性子高圧実験に向けてまずは既存の圧力セルを用いたテスト実験を行い，どのような工夫を施す必要があるか検討した．同時に，データ解析の面における問題点も洗い出し，対応を検討した．加えて複数の異なる組成の試料の中性子構造解析も行うことができた．
以上より，当初の計画よりも先に進んでいると考えている．
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度の研究により，試料の準備やマクロ物性測定，圧力セルの予備実験，室温での中性子実験を行うことができた．今後は，X線による単結晶実験を行い電子分布の詳細を調べる予定である．また，中性子実験に関しては高温での伝導度との同時測定や高圧での実験を行い，外場の内部構造に対する影響を調べる予定である．今後はこれらの実験を行う為の高温環境装置や圧力セルを作成する予定であり，以下の研究費の使用計画に計上する．最終的には大型単結晶を用いたプロトン伝導に起因する3次元的な散漫散乱の測定を行い，局所構造の観点も含めたプロトン伝導の全体像を明らかにしたいと考えている．
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| 次年度の研究費の使用計画 |
上記の今後の推進方策に沿って，中性子高圧実験や高温実験を行う予定であり，高圧セルや高温環境装置を開発、作成する予定である．高圧セルは約1GPa程度までの耐圧でかつ中性子測定に適した物としてCu-Be合金製のものを作成する予定である．また，高温実験においては伝導度との同時測定を計画しており伝導度測定用のLCRメータの購入を予定している．その他，各種学会での成果発表や論文投稿の為、研究費を使用する予定である．
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