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2012 年度 実施状況報告書

3次元電子顕微鏡による光触媒反応における正孔と電子の拡散過程の研究

研究課題

研究課題/領域番号 24710110
研究機関名古屋大学

研究代表者

吉田 健太  名古屋大学, 高等研究院(エコ), 特任助教 (10581118)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2014-03-31
キーワードトモグラフィー / 光触媒 / 電子顕微鏡 / 3次元
研究概要

アナターゼ型二酸化チタン(石原産業;anatase TiO2, 150nmφ)粒子上に鉛、銀、金ナノ粒子を光電析した。反応溶液には、1wt%に調製したPb[NO3]2水溶液、Ag[NO3]水溶液およびH[AuCl4]水溶液を用いた。これにイオン液体およびCH3COOHなどの有機溶媒を加え、固体-液体界面近傍での金属イオンの拡散速度と濃度を制御した。
H24度は、逐時的電析プロセスについて、(i)紫外光を照射する前の試料、(ii)Pb粒子の析出後の試料、(iii)Ag粒子の析出後の試料、(iv)Au粒子の析出後の試料中のある単一の二酸化チタン粒子を顕微鏡観察した。これにより、これまでに報告されている{101}面上のAu析出や{001}面上のPb析出など、析出金属種のTiO2結晶面依存性を視覚化することに成功した。また、既に析出した金属ナノ粒子が、その後の電析過程にどのように影響するかを定量し、電子・正孔の電荷分離に寄与する助触媒の効果解明に一歩近づいた。
本成果は、生理研研究会「電子顕微鏡機能イメージングの医学・生物学への応用」(平成24年10月24日, 岡崎)などにおいて報告した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

試料合成と逐次的な観察を主軸としたH24年度においては、予定通りの種類・分量の触媒試料を合成できた。
光電析の反応溶媒も、蒸留水の段階を終了し、H25年度予定であった疎水性イオン液体N,N,N-trimetyl-N-propylammonium-bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TMPA TFSI)と蒸留水の2相系溶媒に進んでいる。

今後の研究の推進方策

次年度は、光電析過程の顕微鏡内その場観察に挑戦する。まずは金および白金の2元素に注目し、逐時・同時光電析した試料の3次元定量解析を行う。
当該試料はヨーク大学(The Green Chemistry Centre of Excellence)の共同研究者と協力して、エタノール酸化反応に対する触媒活性やCV特製などを評価する。
イオン液体中の光電析を電子顕微鏡観察した前例はこれまでに無く、予想外の困難が生じる可能性もある。その場合は、適時、研究方法を修正し、本研究の目的である光誘起されたキャリアの拡散過程についての知見獲得を目指す。

次年度の研究費の使用計画

8月にヨーク大学に1ヶ月間滞在し、マクロスコピックな物性評価を行う。本研究費から航空券および宿泊施設利用費を工面したい。
H24年度の研究成果は、学術論文誌への投稿準備中であり、論文掲載費と別刷費を支払う。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (4件) (うち招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Dynamic ETEM observation of deactivation processes of platinum electrode catalysts in a proton exchange membrane fuel cell2013

    • 著者名/発表者名
      K. Yoshida, Z. Xudong, A. N. Bright, K. Saitoh, and N. Tanaka
    • 雑誌名

      Nanotechnology

      巻: 4 ページ: 065705 .

    • DOI

      doi:10.1088/0957-4484/24/6/065705.

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Influence of total beam current on HRTEM image resolution in differentially pumped ETEM with nitrogen gas2013

    • 著者名/発表者名
      A. N. Bright, K. Yoshida, N. Tanaka
    • 雑誌名

      Ultramicroscopy

      巻: 124 ページ: 46

    • DOI

      doi:10.1016/j.ultramic.2012.08.007

    • 査読あり
  • [学会発表] 燃料電池電極触媒劣化過程その場観察2012

    • 著者名/発表者名
      吉田健太
    • 学会等名
      環境制御型電子顕微鏡研究部会 第3回研究会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      20121116-20121116
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子線トモグラフィを用いたナノ構造化触媒の定量解析2012

    • 著者名/発表者名
      吉田健太
    • 学会等名
      電子顕微鏡機能イメージングの医学・生物学への応用
    • 発表場所
      岡崎
    • 年月日
      20121024-20121025
    • 招待講演
  • [学会発表] 燃料電池電極触媒の劣化過程のリアルタイム環境顕微鏡観察2012

    • 著者名/発表者名
      吉田健太、張旭東、Bright Alexander、田中信夫
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第68回学術講演会
    • 発表場所
      筑波
    • 年月日
      20120514-20120516
  • [学会発表] Single Atom Behavior of Platinum on a Carbon Film Using Aberration Corrected In Situ ETEM imaging2012

    • 著者名/発表者名
      K. Yoshida, A. Bright, X. Zhang, and N. Tanaka
    • 学会等名
      The 3rd International Symposium on Advanced Microscopy and Theoretical Calculations (AMTC3)
    • 発表場所
      Gifu
    • 年月日
      20120509-11

URL: 

公開日: 2014-07-24  

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