| 研究概要 |
2013年度に大きな進展が見られた研究実績について以下に記す。1. 水の物理に関して : (1)密度異常に代表される水の熱力学的異常の起源について数値シミュレーション研究を行い、以前に我々が提唱した水の二状態モデルを支持する微視的な構造的証拠を明らかにすることに初めて成功した(田中G, Nature Commun. 5, 3556 (2014))。(2)水の結晶安定性の詳細な検討により、常圧付近に熱力学的には準安定であるものの、力学的には安定な新たな結晶相(Ice 0と命名)を発見し、氷の結晶化は、従来の常識に反し、I型の氷が直接形成されるのではなく、上記のIce 0がまず核形成し、それがI型の氷に変換していくことを発見した(田中G, Nature Mater. 印刷中)。2. 液体・液体転移に関して : (1) 14種類の水溶液系において、液体・液体転移現象を発見し、その普遍性を示すとともに、純粋な水における液体・液体転移の存在を示唆した(Nature Commun. 4, 2844 (2013))。(2)トリフェニルフォスファイトにおいて見られる転移現象について光散乱測定を行い、長年論争となっていた液体・液体転移説と微結晶説において、前者が有力である実験的証拠を得た(田中G, Phys. Rev. Lett. 112, 125702 (2014) ; Editor's suggestion)。3. ガラス転移に関して : (1)過冷却液体に長い寿命を持つ局所安定構造が形成されることを複数の液体系で見出した(田中G, Royall)。(2)過冷却液体の動的不均一性と低振動の固有モードの間に深い関係が存在することを明らかにした(小貫G)。(3)過冷却液体の示す動的不均一性に関する多次元相関分光法の応用、ガラス転移の平均場描像の二大候補と言われるモード結合理論とレプリカ理論を統一的に扱う理論の開発、さらにはその臨界性、ジャミング転移との関連に関しても興味深い成果を得た(宮崎G)。4. 結晶化に関して : 既述の水の結晶化の成果以外にも、長年未解明であった剛体球コロイドの結晶核形成頻度の実験と数値シミュレーションの間の10桁以上の不一致の原因が、重力による沈降の影響である可能性を初めて指摘した(田中G)。5. 非線形流動に関して : 過冷却液体の単純せん断流れのもとでの非線形流動の起源を微視的レベルで明らかにすべく数値シミュレーションによる研究を行っている(古川, 田中G)。6. ソフトマターに関して : (1)臨界カシミア効果に対する流れの効果の解明に初めて成功した(田中G, 古川, Phys. Rev. Lett. 111, 055701 (2013))。(2) DNA鎖がグラフトしたコロイドの拡散における高分子内部モードと重心拡散の結合を明らかにした(田中G)。(3) 2成分流体系のドロップレット型相分離の粗大化メカニズムに関して、30年以上正しいとされてきたブラウン運動に伴う確率的な融合合体機構ではなく、マランゴニ効果に基づく決定論的な機構が重要であることを初めて明らかにした(田中G)。(4)自走性のあるコロイドの運動における流体力学的効果の重要性を示すことに成功した(古川)。(5)高分子電解質の電気浸透効果、液晶中のコロイドの運動についても興味深い結果を得た(荒木G)。(6)これまで取り扱いが極めて困難であった膜系における流体力学的効果を取り入れた、新たな粗視化シミュレーション法を開発することに成功した(古川, 田中G)。以上のように液体・ソフトマターの時空階層性に関していくつかの基本的な問題を解明することに成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
まず、水の研究について特に大きな進展があったので、以下に述べる。前々項で記述の通り、密度異常に代表される水の熱力学異常の微視的な起源を初めて明らかにすることに成功した。具体的には、「水の第二近接粒子の持つ並進秩序」が、密度と結合する秩序変数となり、水の局所構造化の鍵を握ることを初めて示した。また、その局所構造化は、水の熱力学異常、水の均一核形成には、大きな過冷却度が必要となるとの鍵を握っていることを明らかにした(Nature Commun. 5, 3556 (2014)に発表)。また、熱力学的には準安定であるものの、力学的には安定な新たな結晶相(Ice 0と命名)を発見し、氷の結晶化は、従来の常識に反し、我々が目にするI型の氷が直接形成されるのではなく、このIce 0がまず核形成し、それがI型の氷に変換していくことを発見した。この新たな氷はその構造に五員環を内包し、上述の水の局所秩序構造と構造的整合性を持つことが、核形成障壁を下げる要因であることも明らかとなった。この発見は、これまでの水の氷への結晶化の常識を覆すばかりでなく、長年未解明であった氷の均一核形成線の相図上の位置について、明確な説明を与えるものであり、高層大気での氷の形成など、自然現象の理解へ大きく貢献するものと期待される(Nature Mater. 印刷中)。
また、14種類の水溶液系において液体・液体転移現象を発見し、その普遍性を示すとともに、純粋な水における液体・液体転移の存在を示唆した(Nature Commun. 4, 2844 (2013))。また、トリフェニルフォスファイトにおいて見られる転移現象について時分割光散乱測定を行い、長年論争となっていた液体・液体転移説と微結晶説において、前者が有力である実験的証拠を得た。この成果は、Phys. Rev. Lett. 112, 125702 (2014)に掲載され、Editor's suggestionに選定されるとともに、Synopsisも掲載された。以上のように研究は極めて順調に進んでいると自負している。
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