研究課題
岩佐は、電気二重層トランジスタを用いて、熱電係数のゲート制御に成功し、SrTiO_3, WSe_2, カーボンナノチューブにおいてパワーファクターの最適化が可能であることを示した。また、電界誘起超伝導が非常に理想的な2次元超伝導体を形成していることを示し、以下の2つの特筆すべき性質を発見した。磁場を面直に印加した場合、2次元特有のきわめて弱いピニングの影響により基底状態が量子金属となる。磁場を面内に印加した場合は、スピンーバレーロッキングの影響で、上部臨界磁場が大きく増強される。秋光はSr2IrO4に対し、La置換・Cl置換・H置換による電子キャリアドーピングおよびSr2-xLaxIrO4単結晶によるARPES測定を実施し、国内・国際学会等で成果発表を行っている。また、KCa2Nb3010単結晶試料においてFET動作を行う可能性が見出されており新しい固体材料系のイオントロニクスへの適用を行っている。渡邉は、イオン液体(IL)の電気二重層容量が、ILのカチオンを多価構造にすることにより増大することを見出し、岩佐らはこの現象を利用してEDLTの動作電圧の低下を実現した。また光によるゾルゲル変化の可逆的な制御に成功し、これをイオンゲルの光成形の方法論としてのみならず、光治癒材料の提案に結び付けた。さらにプロトン性イオン液体を原料としたN-doped Cの合成法を提案し、材料物性を評価した。塚崎はイオン液体と薄膜界面の電気化学反応を検証するために、層状超伝導体の一つとして知られるセレン化鉄の薄膜を用いて電気化学エッチングと超伝導の関連を調べた。その結果、層状物質を数mm2の範囲でエッチングでき、超伝導特性の膜厚依存性と電界印加依存性を一つの試料で系統的に検証できることを示した。これは、イオン液体FETが従来の電界効果だけでなく、層状物質群を対象とする物性研究への新しい活用手法として有用であることを示唆している。竹延は、CVD法により合成した大面積な遷移金属ダイカルコゲナイド単層膜と電解質を組み合わせ、高性能なCMOSインバータ作製に成功した。本成果は、電解質を用いた機能性エレクトロニクスの基盤技術となる。また、単層カーボンナノチューブを用いたEDLTを作製し、蓄積されたキャリアの持つ朝永・ラッティンジャー液体としての振る舞いをESR測定により明らかにした。加えて、グレーティング構造を導入した有機単結晶を用いた発光トランジスタ作製に成功しており、今後の電解質を用いた有機発光素子作製の基盤技術を構築した。
1: 当初の計画以上に進展している
本研究の目的は、電気二重層およびそのトランジスタを基本に、新たな物性概念と機能を開拓することにあった。物性では特に超伝導体の開発と物性解明、機能性としてはトランジスタ機能の高度化が主眼であった。前者では岩佐グループが、電界誘起超伝導の強い2次元性を反映した物性を報告した。一方、機能性では竹延グループが、大面積の遷移金属カルコゲナイド薄膜をCVD法によってガラス基板、およびプラスチック基板上に作製することに成功し、CMOSインバータのデモを行った。これらは研究の目的に沿って順調に進展した成果である。一方、2015年度は以下の2件の予想を上回る進展があった。まず超伝導体の研究では、塚崎グループの電界誘起超伝導の研究があげられる。塚﨑グループは、イオン液体の新しい活用方法を検討するために、超伝導性を示す層状薄膜物質の電気二重層トランジスタ研究を展開した。その結果、イオン液体を用いて電気化学的にFeSeをエッチングすることに成功し、単層セレン化鉄の臨界温度の上昇を実現するとともに、その膜厚依存性を明らかにした。この結果は、電気二重層トランジスタの新しい側面を拓くとともに、層状二次元物質群を用いた物性研究の系統的研究に対する有用性を示している。次に岩佐グループは、電気二重層トランジスタが熱電特性のキャリヤ数依存性評価と最適化に使えることを明らかにした。電気二重層トランジスタにおいて、熱電係数と伝導度を同時測定する手法を確立し、それを酸化物、カルコゲナイド、カーボンナノチューブの3つの系に適用した。その結果、いずれの場合についてもゲート電圧(キャリヤ数)の変化に対するパワーファクターの最適化が可能であることが分かった。本手法は、数多くの半導体熱電材料の性能最適化に応用が可能である。これらの2つの成果は、研究初期には全く予想されてないものであった。
岩佐は、本研究でこれまで手掛けていなかった物質群を、新たに電気二重層トランジスタの対象物質として導入する。一つはカルコゲナイドをベースにした無機ナノチューブ、一つはカルコゲナイド半導体をベースにした量子ドットである。ナノチューブでは、その幾何学的な特徴を反映した超伝導電流の性質を明らかにし、量子ドット系ではその2次元薄膜を作製することによって熱電係数の最適化を行う。物質の拡張によって、これまでに念頭になかった機能性開発をさらに加速させる。一方で、物性物理においては、電界効果デバイスに本質的な反転対称性の破れに起因する特性として、非相反性電気伝導特性の研究に着手する。反転対称性の破れた系の伝導性は今後重要なテーマになりうると期待されているが、本研究では電界効果の特徴を生かした研究を展開する。秋光は昨年度の結果を踏まえメカニカルアロイング法による更なる固溶領域の拡大および単結晶試料を用いたSTM, ARPES測定によるギャップ構造のLa依存性を中心に研究を進めていく。また、KCa2Nb3010単結晶試料におけるFETによるキャリアドーピングを進め超伝導化を目指す。渡邉は、多価イオンを構成イオンとするILを創製し、より大きな電気二重層容量の実現を図る。さらに物理と化学の新たな融合領域であるが、岩佐と協力し、プロトン性IL、Li+伝導性ILを用いたプロトン、リチウムイオンの挿入による電子伝導体の相転移変化を検討する。これが実現すれば、研究を新たなステージ、すなわち電気化学反応を包含したより広範なイオントロニクスという概念提示に至ると期待される。塚崎は、電気化学エッチング法の適用可能範囲を拡張させるべく、層状二次元物質群のイオン液体反応について研究を展開する。具体的な研究対象としては、イオン液体の種類に応じた反応制御度合いについての調査や薄膜化が可能なトポロジカル絶縁体やセレン化物に取り組む。また、昨年来の超薄膜FeSeのさらなる転移温度向上を目指した研究にも継続的に取り組む。竹延は、遷移金属ダイカルコゲナイド単層膜に関する研究をさらに推進し、昨年度予備的な実験に成功した熱電変換素子および発光素子の作製を引き続き行う。加えて、電気2重層形成時の強電場効果を明らかにするため、発光スペクトル分光によるStark効果の観測も試みる。また、昨年度より着手している有機材料を用いたイオントロニクスをさらに発展させる。
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すべて 国際共同研究 (6件) 雑誌論文 (31件) (うち国際共著 10件、 査読あり 31件、 オープンアクセス 9件) 学会発表 (140件) (うち国際学会 79件、 招待講演 50件) 図書 (2件)
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