本研究では、有機分子の自己組織化現象に基づき、超分子的にエネルギーランドスケープが制御された革新的なフォトンアップコンバージョン材料ならびに外場応答機能を有する自己集積型高分子材料の設計・構築学理を開拓することを目的としていた。
従来のTTAアップコンバージョンのメカニズムでは三重項増感過程におけるエネルギー損失を避けられず、得られるアンチストークスシフト幅に限界がある。そこで増感剤フリーアップコンバージョンという新規コンセプトにより、近赤外光から可視光への大きなアンチストークスシフトを伴うアップコンバージョンを実現した。Br修飾した芳香族分子が重原子効果により基底状態(S0)から励起三重項状態(T1)へと直接励起されるS0-T1吸収を利用することで、増感過程の系間交差や三重項エネルギー移動によるエネルギー損失過程を回避し、比較的低強度の励起光で近赤外光から可視光へのアップコンバージョン発光を達成した。
結晶中におけるアップコンバージョンは励起三重項の高速拡散により低励起光強度での効率的なアップコンバージョンが期待されるが、ドナーがアクセプター結晶中で凝集して消光してしまうことが問題であった。そこでアクセプターからなる新規イオン結晶を合成し、そこにイオン性のドナーを静電相互作用により導入することにより、ドナーを凝集させることなく導入することができた。これにより、イオン結晶を用いた高効率アップコンバージョンに初めて成功した。また興味深いことに、得られたイオン結晶を物理的にすりつぶす処理を行ったところ、アップコンバージョン効率が大きく減少することが分かり、すなわち結晶の欠陥がアップコンバージョン効率に影響を及ぼすことが明らかとなった。
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