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2013 年度 実績報告書

超精密/高効率化学プラント構築のための大量生産型マイクロデバイス設計・操作

研究課題

研究課題/領域番号 25220913
研究種目

基盤研究(S)

研究機関京都大学

研究代表者

長谷部 伸治  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (60144333)

研究分担者 牧 泰輔  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10293987)
前 一廣  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70192325)
殿村 修  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70402956)
永木 愛一郎  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 講師 (80452275)
研究期間 (年度) 2013-05-31 – 2018-03-31
キーワードマイクロ化学プロセス / プロセス強化 / 最適設計 / 集積化 / 機能ディバイス / マイクロリアクター / フローケミストリー / 多段反応
研究概要

本年度は、以下に示す2つの研究開発項目について検討した。
(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証
主に「混合」に焦点を当て、迅速混合タイプのマイクロデバイスの設計法の確立をおこなった。これまでに「流体セグメント」という概念に基づいたミキサー設計法を提案している。本年度はこの手法を発展させて、流体セグメントのサイズ分布を考慮に入れた混合特性の評価をおこなった。その結果、流路の衝突と屈曲はともに混合を進行させるが,流体セグメントサイズの分布に与える影響は大きく異なることを示し、粒子の合成のように流体セグメントサイズの均一性が製品に影響をおよぼす場合の設計指針を明らかにした。また、「熱交換」についても詳細な検討をおこない、迅速な目的温度到達と所望の精度での温度制御のためのデバイス設計論を確立した。さらに、マイクロ化学の有望な適用対象である超高速反応を対象として、様々な条件での反応率を求め、超高速反応に適した最適なデバイス構築のためのモデル化反応の選定を行った。
(2) マイクロデバイス集積化、プロセス設計/操作論の開発
担当者らは既に、少数の流量計測データから並列デバイスの閉塞を検出する2次元構造の外部ナンバリングアップ法(外部NU法)を提案している。本年度は、提案法と圧損一定制御法を5並列デバイスに実装し、2器の流量計で閉塞を検出し、閉塞発生からその修復に至るまでの安定運転を実現できることを実証した。また、16並列デバイスの流量変動を4器の流量計で推定できる3次元構造の外部NU法を提案し、その有効性をシミュレーションにより確認した。提案した外部NU法と内部NU法を組み合わすことで、状態検出性能に着目した2階層NU法の基本構造を確立した。さらに、気液スラグ流生成デバイスを対象に、入口圧力測定情報を用いて、スラグ長さ及びその分布を推定する手法を開発した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は、以下に示す2つの研究開発項目について、提案している手法の基礎原理を固め、それに基づいた試作と実験による提案手法の検証を目的として研究を行った。研究は計画通りに進展しており、その判断理由は以下の通りである。
(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証
当初は流体セグメントの概念を用いて、所望の混合速度が実現できるエネルギー散逸率εを満足する流路形状・流路サイズ・混合条件を決定し、デバイスを作成する予定であった。しかし、ナノ粒子のように製品特性として均一さが要求される場合には、混合速度のみではなく流体セグメントの均一性も保障する必要がある。したがって、流体セグメントの概念を発展させてセグメントサイズの分布を考慮したモデルとその評価法を提案した。また、次年度に予定していた所望の熱交換速度を実現するデバイス設計論を今年度に提案することができた。 様々な反応温度や反応時間での反応率を求めるにより、不安定有機リチウム中間体の発生とボリル化、続く鈴木-宮浦カップリング反応との反応集積化による非対称ビアリール類合成のためのデバイスを構築し、超高速反応に適したモデル化反応の選定を行った。
(2) マイクロデバイス集積化、プロセス設計/操作論の開発
研究実績の概要で述べた結果に基づいて、たとえば、外部ナンバリングアップ(外部NU)された16並列デバイスのそれぞれに4流路を内部NUすることにより、計64系列のプロセスを構築でき、その流量変動を4器の流量計でモニタリング可能である。また、気液スラグ流生成デバイスを対象に開発したスラグ長さ推定法は、非接触計測による状態推定法であり、CO2-THF系の気液吸収プロセスに適用して有効性を確認している。以上より、研究開発目標を達成したと判断できる。

今後の研究の推進方策

次年度は、以下に示す2つの研究開発項目に対し、本年度の成果をふまえ、提案している手法の基礎原理を固め、それに基づいた試作と実験による提案手法の検証を行う。
(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証
提案した設計法に基づいて、製品機能を制御するために必要な混合速度と熱交換速度を実現できる種々のパターンの流路のマイクロリアクターを試作し、混合、熱交換、抽出などの実験を実施し、デバイス設計法の適用範囲を拡大していく。各混合速度・熱交換速度の典型例としては、ナノ粒子の厳密粒径制御、液相有機合成反応の選択性制御を順次実施して、実験結果をもとに流体セグメントモデルとしてモデル化をおこなう。また、26年度に選定した高速多段反応において、各反応段階の詳細な反応速度解析を行い、反応速度モデルを構築する。
(2)マイクロデバイス集積化,プロセス設計/操作論の開発
デバイスの状態を少数の流量・圧力計測データから推定できる手法,およびそれを流体混合プロセスへ適用した外部NU用の分配デバイスを開発する。研究項目(1)と連携し,多段反応を並列化したプロセスを構築し,それに開発した分配計測手法や分配デバイスを実装して有効性を検証する。また,操作条件などのばらつきが安定性や収率に与える影響を明らかにすると共に,不確定性を考慮したデバイス設計法を開発する。これらの検討のために,計測データ解析装置を新たに購入する。さらに,これらの解析に必要なプログラミングや最適化に関して,専門知識を有している研究員を雇用して,研究の効率的な推進を図る。研究成果については,関連国内外の学会(化学工学会,マイクロ反応技術国際会議(6月,ブタペスト),米国化学工学会(11月,アトランタ)など)で積極的に発表する。

  • 研究成果

    (40件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (16件) (うち査読あり 16件) 学会発表 (24件) (うち招待講演 10件)

  • [雑誌論文] Expandability of Ultralong C-C Bond: Largely Different C1-C2 Bond Lengths etermined by Low-temperature X-ray Structural Analyses on Pseudopolymorphs of 1,1-Bis(4-fluorophenyl)-2,2-bis(4-methoxyphenyl)pyracene2014

    • 著者名/発表者名
      Suzuki, T.; Uchimura, Y.; Nagasawa, F.; Takeda, T.; Kawai, H.; Katoono, R.; Fujiwara, K.; Murakoshi, K.; Fukushima, T.; Nagaki, A.; Yoshida, J.
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 43 ページ: 86-88

    • DOI

      10.1246/cl.130872

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of soft-sensor using locally weighted PLS with adaptive similarity measure2013

    • 著者名/発表者名
      Kim, S.; Okajima R.; Kano, M.; Hasebe, S.
    • 雑誌名

      Chemometrics and Intelligent Laboratory Systems

      巻: 124 ページ: 43-49

    • DOI

      10.1016/j.chemolab.2013.03.008

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Long-term industrial applications of inferential control based on just-in-time soft-sensors: economical impact and challenges2013

    • 著者名/発表者名
      Kim, S.; Kano, M.; Hasebe, S.; Takinami, A.; Seki, T.
    • 雑誌名

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      巻: 52 ページ: 12346-12356

    • DOI

      10.1021/ie303488m

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of Confluence and Bend Geometry for Rapid Mixing in Microchannels2013

    • 著者名/発表者名
      N. Aoki, T. Fukuda, N. Maeda, K. Mae
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 227 ページ: 198-202

    • DOI

      10.1016/j.cej.2012.03.061

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Adsorption Properties of ZIF-8 Nanoparticles Using a Micromixer2013

    • 著者名/発表者名
      D. Yamamoto, T. Maki, S. Watanabe, H. Tanaka, M. Miyahara, K. Mae
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 227 ページ: 145-150

    • DOI

      10.1016/j.cej.2012.08.065

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation and Control of the Size Distribution of Zirconia Nanoparticles in a Concentric-Axle Dual-Pipe Microreactor2013

    • 著者名/発表者名
      T. Maki, J.-I. Kitada, K. Mae
    • 雑誌名

      Chemical Engineering & Technology

      巻: 36 ページ: 1027-1032

    • DOI

      10.1002/ceat.201200627

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Basic Design Concept of a Microreactor for Isothermal Operation Including Heat Conductivity2013

    • 著者名/発表者名
      T. Fukuda, M. Sawada, T. Maki, K. Mae
    • 雑誌名

      Chemical Engineering & Technology

      巻: 36 ページ: 968-974

    • DOI

      10.1002/ceat.201200634

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Continuous Flow Synthesis2013

    • 著者名/発表者名
      Yoshida, J.; Nagaki, A.; Yamada, D.
    • 雑誌名

      Drug Discovery Today

      巻: 10 ページ: e53-e59

    • DOI

      org/10.1016/j.ddtec.2012.10.013

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of 1,2,3,4-Tetrahydroisoquinoline by Microreactor-Mediated Thermal Isomerization of Laterally Lithiated Arylaziridines2013

    • 著者名/発表者名
      Giovine, A.; Musio, B.; Degennaro, L.; Falcicchio, A.; Nagaki, A.; Yoshida, J.; Luisi, R.
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 19 ページ: 1872-1876

    • DOI

      10.1002/chem.201203533

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Generation and Reactions of Pyridylithium Compounds via Br/Li Exchange Reaction Using Integrated Flow Microreactor Systems2013

    • 著者名/発表者名
      Nagaki, A.; Yamada, D.; Yamada, S.; Doi, M.; Tomida, Y.; Takabayashi, N.; Yoshida, J.
    • 雑誌名

      Aust. J. Chem.

      巻: 66 ページ: 199-207

    • DOI

      org/10.1071/CH12440

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Functionalized Aryl Fluorides Using Organolithium Chemistry in Flow Microreactors2013

    • 著者名/発表者名
      Nagaki, A.; Uesugi, Y.; H, Kim.; Yoshida, J.
    • 雑誌名

      Chem. Asian J.

      巻: 8 ページ: 705-708

    • DOI

      10.1002/asia.201201191

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reactions of Organolithiums with Dialkyl oxalates. A Flow Microreactor Approach to Synthesis of Functionalized α-Keto Esters2013

    • 著者名/発表者名
      Nagaki, A.; Ichinari, D.; Yoshida, J.
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 49 ページ: 73242-3244

    • DOI

      10.1039/c3cc40392k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Flash chemistry: Flow chemistry that cannot be done in batch2013

    • 著者名/発表者名
      Yoshida, J.; Takahashi, Y.; Nagaki, A.
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 49 ページ: 9896-9904

    • DOI

      10.1039/c3cc44709j

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Flow-Microreactor Approach to Organolithium Reactions2013

    • 著者名/発表者名
      Nagaki, A.
    • 雑誌名

      J. Syn. Org. Chem., Jpn.

      巻: 71 ページ: 1002-1019

    • DOI

      10.5059/yukigoseikyokaishi.71.1002

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Flow-Microreactor-System Controlled Polymerization2013

    • 著者名/発表者名
      Nagaki, A.; Yoshida, J.
    • 雑誌名

      Advance Poly. Sci.

      巻: 259 ページ: 1-50

    • DOI

      10.1007/12_2012_179

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Flow microreactor synthesis in organofluorine chemistry2013

    • 著者名/発表者名
      Amii, H.; Nagaki, A.; Yoshida, J.
    • 雑誌名

      Beilstein J. Org. Chem.

      巻: 9 ページ: 2793-2802

    • DOI

      10.3762/bjoc.9.314

    • 査読あり
  • [学会発表] Design, Operation and Control of Microchemical Plants2014

    • 著者名/発表者名
      Hasebe, S.
    • 学会等名
      13th International Conferences on Microreaction Technology
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 年月日
      20140623-20140625
    • 招待講演
  • [学会発表] Quantitative Evaluation of Mass Transfer Promotion in Gas-liquid Slug Flow Considering Wettability Effect of Wall2014

    • 著者名/発表者名
      T. Fukuda, K. Sato, T. Maki, K. Mae
    • 学会等名
      13th International Conference on Microreaction Technology
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 年月日
      20140623-20140625
  • [学会発表] Methodology of microreactor design for rapid heating, rapid quenching, and isothermal operation2014

    • 著者名/発表者名
      T. Fukuda, A. Nishihara, T. Maki, K. Mae
    • 学会等名
      13th International Conference on Microreaction Technology
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 年月日
      20140623-20140625
  • [学会発表] Evaluation of Fluid Segment Size Distribution in Micro Mixers by Preparation of Nano Particles2014

    • 著者名/発表者名
      T. Maki, S. Asano, M. Furuta, S. Sogo, K. Mae
    • 学会等名
      13th International Conference on Microreaction Technology
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 年月日
      20140623-20140625
  • [学会発表] Jumping Operation of Microreactor Based on Kinetics of Active Intermediates for Precise Polymerization2014

    • 著者名/発表者名
      S. Asano, M. Maeda, T. Maki, K. Mae
    • 学会等名
      13th International Conference on Microreaction Technology
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 年月日
      20140623-20140625
  • [学会発表] Efficient Three Phase Hydrogenation of Nitrobenzene by Microreactor System Using New Carbon Catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      C. Honda, T. Fukuda, T. Maki, H. Nakagawa, K. Mae
    • 学会等名
      13th International Conference on Microreaction Technology
    • 発表場所
      Budapest, Hungary
    • 年月日
      20140623-20140625
  • [学会発表] Optimal Design and Operation of Microdevices for Chemical Production

    • 著者名/発表者名
      Tonomura, O
    • 学会等名
      The 11th International Conference on Nanochannels, Microchannels, and Minichannels
    • 発表場所
      札幌
    • 招待講演
  • [学会発表] Process Systems Engineering for Realizing Micro Chemical Plants

    • 著者名/発表者名
      Hasebe, S
    • 学会等名
      The 6th International Symposium on Design, Operation and Control of Chemical Processes
    • 発表場所
      Kuala Lumpur, Malaysia
    • 招待講演
  • [学会発表] Optimal Design of Flow Distributors under Uncertainty of Parallelized Microreactors

    • 著者名/発表者名
      Horiwaki, K.; Tonomura, O.; Miyabayashi, K.; Hasebe, S
    • 学会等名
      The 6th International Symposium on Design, Operation and Control of Chemical Processes
    • 発表場所
      Kuala Lumpur, Malaysia
  • [学会発表] Slug Length Estimation in Parallelized Gas-Liquid Microreactors Based on Indurect Measurements

    • 著者名/発表者名
      Miyabayashi, K.; Tonomura, O.; Hasebe, S.
    • 学会等名
      The 6th International Symposium on Design, Operation and Control of Chemical Processes
    • 発表場所
      Kuala Lumpur, Malaysia
  • [学会発表] On-line Estimation of Tubular Microreactors Using Nonlinear Filtering Algorithms

    • 著者名/発表者名
      Miyabayashi, K.; Okamukra, J.; Tonomura, O.; Hasebe, S
    • 学会等名
      The 9th World Congress of Chemical Engineering
    • 発表場所
      Seoul, Korea
  • [学会発表] Optimal Design of Parallelized Microreactors with Gas and Liquid Slugs

    • 著者名/発表者名
      Yamazaki, T.; Tonomura, O.; Hasebe, S
    • 学会等名
      The 9th World Congress of Chemical Engineering
    • 発表場所
      Seoul, Korea
  • [学会発表] Optimal Channel Design and Sesor Allocation of Flow Distribution for Rapid Blockage Detection and Stable Operation of Parallelized Microreactors

    • 著者名/発表者名
      Morioto, A.; Tonomura, O.; Hasebe, S
    • 学会等名
      2nd Flow Chemistry Asia Conference
    • 発表場所
      Singapore
  • [学会発表] 光センサを用いた気液スラグ間の物質移動係数の測定

    • 著者名/発表者名
      福田 貴史, 馬込 雄太, 牧 泰輔, 前 一廣, 松岡 亮, 藤澤 彰利
    • 学会等名
      化学工学会第79年会
    • 発表場所
      岐阜
  • [学会発表] 種々のマイクロ流路形状での流体衝突による混合特性と混合状態分布評価

    • 著者名/発表者名
      浅野 周作, 牧 泰輔, 前 一廣
    • 学会等名
      化学工学会第79年会
    • 発表場所
      岐阜
  • [学会発表] 高速温度制御マイクロリアクターの設計

    • 著者名/発表者名
      福田 貴史, 牧 泰輔, 前 一廣
    • 学会等名
      化学工学会第79年会
    • 発表場所
      岐阜
  • [学会発表] マイクロ化学プロセスによる化学生産技術革新への挑戦

    • 著者名/発表者名
      前 一廣
    • 学会等名
      産業技術総合研究所コンパクト化学システム研究センター成果報告会
    • 発表場所
      仙台
    • 招待講演
  • [学会発表] マイクロ化学プロセスによる生産技術の革新

    • 著者名/発表者名
      前 一廣
    • 学会等名
      次世代ナノテクフォーラム
    • 発表場所
      大阪
    • 招待講演
  • [学会発表] 保護基フリー合成を志向したマイクロリアクターによる有機リチウム反応の高度制御

    • 著者名/発表者名
      永木愛一郎
    • 学会等名
      新学術領域研究「反応集積化の合成化学」第2回若手合宿
    • 発表場所
      静岡
    • 招待講演
  • [学会発表] Organolithium Chemistry Using Flow Microreactors

    • 著者名/発表者名
      A. Nagaki
    • 学会等名
      2013 RSC/SCI flow chemistry conference
    • 発表場所
      London
    • 招待講演
  • [学会発表] Organolithium Chemistry Using Flow Microreactors

    • 著者名/発表者名
      A. Nagaki
    • 学会等名
      2013 Swiss-Kyoto Symposium
    • 発表場所
      Zurich, Switzerland
  • [学会発表] マイクロリアクターによる有機リチウム反応の新展開

    • 著者名/発表者名
      永木愛一郎
    • 学会等名
      第8回プロセス化学ラウンジ
    • 発表場所
      静岡
    • 招待講演
  • [学会発表] マイクロリアクターによる有機リチウム反応の新展開

    • 著者名/発表者名
      永木愛一郎
    • 学会等名
      新学術領域研究「反応集積化の合成化学」第3回若手合宿
    • 発表場所
      鳥取
    • 招待講演
  • [学会発表] Organolithium Chemistry Using Flow Microreactors

    • 著者名/発表者名
      A. Nagaki
    • 学会等名
      Flow Chemistry India 2014
    • 発表場所
      Hyderabad, India
    • 招待講演

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公開日: 2015-05-28  

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