| 研究課題/領域番号 |
25220913
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
長谷部 伸治 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (60144333)
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| 研究分担者 |
牧 泰輔 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10293987)
前 一廣 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70192325)
殿村 修 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70402956)
永木 愛一郎 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 講師 (80452275)
金 尚弘 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (60735504)
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| 研究期間 (年度) |
2013-05-31 – 2018-03-31
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| キーワード | マイクロ化学プロセス / プロセス強化 / 最適設計 / 集積化 / 機能ディバイス / マイクロリアクター / フローケミストリー / 多段反応 |
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| 研究実績の概要 |
本年度は、以下に示す２つの研究開発項目について、昨年度の成果をふまえ、提案している手法の基礎原理を固め、それに基づいた試作と実験による提案手法の検証を行った。
(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証
昨年度提案したマイクロデバイス設計法に基づいて所望の混合速度と熱交換速度を保障できる種々のパターンの流路のマイクロリアクターを作成し、デバイス設計法の検証および妥当性を示した。さらに、伝熱のみでは所望の温度変化速度を実現できない場合は、迅速混合デバイスの設計法を適用することで流体混合によりミリ秒オーダーでの温度変化・制御が可能であることを示した。また、マイクロ混合デバイスの設計では、流体セグメントサイズ分布評価法を拡張し、局所的な混合速度が反応成績に大きな影響を及ぼすことを明らかにした。この結果を元に、流体セグメントサイズの分布を考慮したマイクロ混合デバイスの設計指標として有効セグメントサイズおよび有効Damkoehler数を提案し、その妥当性を実験的に示した。
(2)マイクロデバイス集積化、プロセス設計/操作論の開発
本年度は、並列化された気液スラグ流プロセスを対象に、少数の流量・圧力計測データからプロセスの状態を推定できる手法、および外部ナンバリングアップ用の流体分配装置を開発した。観測された圧力振動をフーリエ解析して得られた各流路でのスラグ生成周期、および気液流量データを用いてスラグ長さを精度良く推定できることを実験的に例証した。さらに、研究項目(１)と連携し、触媒充填マイクロリアクターを並列化したプロセスを構築し、それに開発した流体分配計測手法や流体分配装置を実装して有効性を検証した。また、設計・操作条件などのばらつきが安定性や収率に与える影響を明らかにすると共に、不確定性を考慮したデバイス設計法をミニマックス戦略に基づいて開発した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究では、5年の研究期間を前期3年と後期2年に分け、計画を作成している。その2年目として，概ね順調に進んでいると判断する。その根拠を以下に示す。
(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証
温度精密制御のためのマイクロ反応デバイスの設計、ミリ秒単位の反応に適用可能な迅速混合デバイスの設計に関して、計算機による検討と実験による検証に成功している。また、開発したデバイスを用いてナノ粒子生成反応、固体触媒反応、重合反応の制御に順次取り組んでおり、着実に研究が進展している。
(2)マイクロデバイス集積化、プロセス設計/操作論の開発
研究実績の概要で述べた結果に基づいて4並列気液スラグ流プロセスを構築し、ある1流路において閉塞が発生した場合において、気体および液体の総供給流量と液体マニホールド部の1点に設置した圧力センサにより取得されるデータを用いて、正常な流路・閉塞流路それぞれにおける気体・液体スラグ長さを推定した結果、実測値との誤差が5%以内で推定できることを実証した。また、クロスカップリング反応を伴う触媒充填リアクタを4並列し、流体分配部に設置した2つの圧力センサに基づく閉塞診断法を新たに開発した。さらに、不確定性を考慮したデバイス設計法により、生産量やリアクタの流路抵抗の変化に対して設計条件を満たす設計結果を導出し、その有効性をシミュレーションにより確認した。これらの成果を発展させることにより、平成２７年度において前期3年で目標としている成果を達成可能と判断する。
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| 今後の研究の推進方策 |
以下に示す2研究項目について、昨年度までの成果を踏まえ、提案している手法の基礎原理を固め、それに基づいた試作と実験による提案手法の検証を行う。
(1)マイクロデバイスの設計論の構築と各種デバイス設計・検証
今年度までに、所望の混合速度と熱交換速度を保障できる種々のパターンの流路のマイクロリアクターを作成して実験を行い、デバイス設計法の適用範囲を拡大した。また、提案したデバイス設計法に基づいてデバイスを製作し、設計法の妥当性を示した。今後はデバイス設計論をより汎用化するために熱と物質移動速度の両方を取り込んだモデルの構築と検証を行う。例えば、混合初期の微小時間の制御が重要な粒子析出反応について流路構造、操作条件による粒子径・結晶多型の制御、発熱の激しい重合反応について分子量分布の制御およびブロックコポリマーの配列制御について取り組んでいく。これらの結果に基づいて、デバイス試作・検証を行い、マイクロデバイス設計論を完成させる。
(2)マイクロデバイス集積化、プロセス設計/操作論の開発
研究項目(1)と連携し、昨年度構築した多段反応の並列化システムにおいて、有機金属活性種の生成反応やクロスカップリング反応などの高速反応を実施し、等量分配や熱・反応均一性を保証する装置形状を導出する設計法、閉塞などの異常を監視するための操作論の開発に取り組む。これらの検討のために高圧タイプのシリンジポンプを新たに購入する。また，CFDシミュレーションと最適化手法を組み合わせた、計測・制御性を考慮した最適設計手法を提案する。この検討のために計算機を新たに購入する。さらに、プログラミングや最適化に関して専門知識を有している研究員を雇用して研究の効率的な推進を図る。研究成果について，関連国内の学会（化学工学会，米国化学工学会など）で発表する。
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