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2015 年度 実績報告書

光受容蛋白質の初期分子ダイナミクス可視化をめざしたフェムト秒構造化学研究

研究課題

研究課題/領域番号 25248009
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

竹内 佐年  国立研究開発法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (50280582)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード光受容蛋白質 / フェムト秒 / ラマン分光 / 水素結合
研究実績の概要

フェムト秒パルス光を用いた独自のラマン分光を駆使し、光受容蛋白質の初期分子ダイナミクスの解明をめざした研究を推し進めた。時間分解インパルシブラマン分光を用いたイエロープロテインの研究では、46位のグルタミン酸をグルタミンに交換した変異体に対する測定を行った。この結果、野生種で光励起直後に強く観測される低波数モード(135 cm-1)のラマン信号が変異体では弱いこと、また、数百フェムト秒以降では両試料がよく似たスペクトルを示すことが分かった。これは、野生種において光励起後の数百フェムト秒以内に、発色団分子と46位グルタミン酸との間の水素結合が弱くなることを示している。さらに、励起光のパルス幅を変えた一連の測定も行い、この低波数モードの振舞いがパルス幅等の実験条件に依らず、タンパク質の本来のダイナミクスを反映していることを実験的に確認した。これらの結果から、イエロープロテインでは発色団分子が光を吸収後、隣接するアミノ酸残基との間の水素結合を変化させ、タンパク質全体の構造変化を引き起こすという描像が得られた。
一方、発色団分子のすばやい構造ダイナミクスの解明をめざし、独自に開発した近赤外フェムト秒誘導ラマン分光による研究も進めた。特に、超高速光異性化を起こす代表的なモデル分子であるシアニン色素を試料として用い、近赤外域の幅広い誘導放出帯にわたってラマン励起波長を複数通り変えながらフェムト秒誘導ラマン測定を行った。その結果、同じ遅延時刻に1600cm-1付近に観測されるマーカーバンドの振動数が、ラマン励起波長の増加とともに高波数側へとシフトすることを見出した。これは、S1状態の構造の異なる分子を異なるラマン励起波長で区別して共鳴増強することにより、S1分子がS0/S1ポテンシャル近接領域に連続的に近づくダイナミクスを可視化できたことを意味する。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (33件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 謝辞記載あり 4件) 学会発表 (27件) (うち国際学会 10件、 招待講演 4件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Role of Coherent Low-Frequency Motion in Excited-State Proton Transfer of Green Fluorescent Protein Studied by Time-Resolved Impulsive Stimulated Raman Spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      T. Fujisawa, H. Kuramochi, H. Hosoi, S. Takeuchi, T. Tahara
    • 雑誌名

      Journal of American Chemical Society

      巻: 138 ページ: 3942 - 3945

    • DOI

      10.1021/jacs.5b11038

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Coherent vibration and ultrafast dynamics upon bond formation in excited dimers of Au(I) complex2016

    • 著者名/発表者名
      M. Iwamura, R. Wakabayashi, J. Maeba, K. Nozaki, S. Takeuchi, T. Tahara
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 18 ページ: 5103 - 5107

    • DOI

      10.1039/c5cp06651d

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Ultrafast Photoreaction Dynamics of a Light-driven Sodium-ion-pumping Retinal Protein from Krokinobacter eikastus Revealed by Femtosecond Time-resolved Absorption Spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      S. Tahara, S. Takeuchi, R. Abe-Yoshizumi, K. Inoue, H. Ohtani, H. Kandori, T. Tahara
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 6 ページ: 4481 - 4486

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.5b01994

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation of Highly Fluorescent Host-Guest Complexes with Tunable Color upon Encapsulation2015

    • 著者名/発表者名
      M. Yamashina, M. M. Sartin, Y. Sei, M. Akita, S. Takeuchi, T. Tahara, M. Yoshizawa
    • 雑誌名

      Journal of American Chemical Society

      巻: 137 ページ: 9266 - 9269

    • DOI

      10.1021/jacs.5b06195

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Solvent Dependence of Two-photon Absorption Spectra of the Enhanced Green Fluorescent Protein (eGFP) Chromophore2015

    • 著者名/発表者名
      H. Hosoi, R. Tayama, S. Takeuchi, T. Tahara
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 630 ページ: 32 - 36

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2015.04.028

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] pH dependence of the femto-to-picosecond photoreaction dynamics of a sodium0ion-pumping rhodopsin KR2 and its origin2016

    • 著者名/発表者名
      田原 進也、竹内 佐年、吉住 玲、井上 圭一、大谷 弘之、神取 秀樹、田原 太平
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学、京田辺市、京都
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] Primary structural dynamics of photo-responsive proteins probed by ultrafast time-domain Raman spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      S. Takeuchi
    • 学会等名
      9th Asian Conference on Ultrafast Phenomena
    • 発表場所
      University of Philippines, Quezon, Philippines
    • 年月日
      2016-02-22 – 2016-02-24
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Ultimate time-domain Raman approach to reveal ultrafast nuclear motions in photoreception2016

    • 著者名/発表者名
      S. Takeuchi
    • 学会等名
      13th Trombay Symposium on Radiation and Photochemistry
    • 発表場所
      Bhabha Atomic Research Centre, Mumbai, India
    • 年月日
      2016-01-05 – 2016-01-09
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Femtosecond time-resolved impulsive stimulated Raman sudy of the primary process of photoactive yellow protein2015

    • 著者名/発表者名
      H. Kuramochi, S. Takeuchi, K. Yonezawa, H. Kamikubo, M. Kataoka, T. Tahara
    • 学会等名
      PacifiChem, Chemical Imaging: Frontiers of Spatio‐Temporal Resolution
    • 発表場所
      Honolulu, Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Photoinduced Structural Change of Aurophilic Clusters in Water Observed by Ultrafast Spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      M. Iwamura, R. Wakabayashi, J. Maeba, K. Nozaki, S. Takeuchi, T. Tahara
    • 学会等名
      PacifiChem
    • 発表場所
      Honolulu, Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Ultrafast Structural Change Dynamics of Oligomers Induced by Gold-Gold Bond Formation in Excited State2015

    • 著者名/発表者名
      M. Iwamura, K. Nozaki, S. Takeuchi, T. Tahara
    • 学会等名
      Third International Symposium on the Photofunctional Chemistry of Complex Systems
    • 発表場所
      Maui, Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-12 – 2015-12-14
    • 国際学会
  • [学会発表] 青緑色蛍光タンパク質CFPの二光子吸収スペクトル2015

    • 著者名/発表者名
      細井晴子、竹内佐年、田原太平
    • 学会等名
      「柔らかな分子系」第4回合同班会議
    • 発表場所
      八幡、北九州市、福岡
    • 年月日
      2015-11-24 – 2015-11-26
  • [学会発表] 可視6フェムト秒パルスを用いた界面選択的時間領域4次ラマン分光2015

    • 著者名/発表者名
      倉持 光、竹内佐年、田原太平
    • 学会等名
      「柔らかな分子系」第4回合同班会議
    • 発表場所
      八幡、北九州市、福岡
    • 年月日
      2015-11-24 – 2015-11-26
  • [学会発表] 超高速時間領域ラマン分光法で探る光応答性タンパク質の反応ダイナミクス2015

    • 著者名/発表者名
      倉持 光、竹内佐年、田原太平
    • 学会等名
      第3回光量子工学研究領域シンポジウム
    • 発表場所
      理研、和光市、埼玉
    • 年月日
      2015-11-12 – 2015-11-13
  • [学会発表] Ultrafast dynamics of solvatochromic guest encapsulated in an aromatic micelle2015

    • 著者名/発表者名
      M. M. Sartin、K. Kondo、S. Takeuchi、M. Yoshizawa、T. Tahara
    • 学会等名
      第3回光量子工学研究領域シンポジウム
    • 発表場所
      理研、和光市、埼玉
    • 年月日
      2015-11-12 – 2015-11-13
  • [学会発表] フェムト秒誘導ラマン分光法を用いた無障壁反応における構造分布ダイナミクスの観測2015

    • 著者名/発表者名
      田原進也、竹内佐年、大谷弘之、田原太平
    • 学会等名
      第3回光量子工学研究領域シンポジウム
    • 発表場所
      理研、和光市、埼玉
    • 年月日
      2015-11-12 – 2015-11-13
  • [学会発表] 光駆動Na+ポンプの超高速光反応ダイナミクス2015

    • 著者名/発表者名
      田原 進也、竹内 佐年、吉住 玲、井上 圭一、大谷 弘之、神取 秀樹、田原 太平
    • 学会等名
      第3回光量子工学研究領域シンポジウム
    • 発表場所
      理研、和光市、埼玉
    • 年月日
      2015-11-12 – 2015-11-13
  • [学会発表] Na+ポンプ型ロドプシンKR2の超高速光反応2015

    • 著者名/発表者名
      田原 進也、竹内 佐年、吉住 玲、井上 圭一、大谷 弘之、神取 秀樹、田原 太平
    • 学会等名
      「柔らかな分子系」ワークショップ、「光駆動ナトリウムポンプからタンパク質機能の柔らかさと機能のつながりを考える」
    • 発表場所
      名鉄犬山ホテル、犬山市、愛知
    • 年月日
      2015-10-28 – 2015-10-29
  • [学会発表] 緑色蛍光タンパク質GFPの励起状態プロトン移動における非調和な低振動モードの役割:時間分解インパルシブラマン分光法による検証2015

    • 著者名/発表者名
      藤澤知績、倉持光、竹内佐年、田原太平
    • 学会等名
      第38回溶液化学シンポジウムプレシンポジウム
    • 発表場所
      文化プラザ、高知市、高知
    • 年月日
      2015-10-20 – 2015-10-20
  • [学会発表] Structural change dynamics of oligomers of Gold(I) complex observed by ultrafast spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      M. Iwamura, K. Nozaki, S. Takeuchi, T. Tahara
    • 学会等名
      5th Asian Spectroscopy Conference
    • 発表場所
      Sydney, Australia
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-10-02
    • 国際学会
  • [学会発表] アントラセン環を有する金属架橋カプセル:蛍光性分子の内包と光物性2015

    • 著者名/発表者名
      山科雅裕、M. M. Sartin、竹内佐年、田原太平、吉沢道人、穐田宗隆
    • 学会等名
      錯体化学会第65回討論会
    • 発表場所
      奈良女子大学、奈良市、奈良
    • 年月日
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [学会発表] 新規二次元近赤外フェムト秒誘導ラマン分光による無障壁反応構造ダイナミクスの観測2015

    • 著者名/発表者名
      田原進也、竹内佐年、大谷弘之、田原太平
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、大岡山、東京
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] ナトリウムイオン輸送機能を有するレチナールタンパク質の超高速ダイナミクス2015

    • 著者名/発表者名
      田原 進也、竹内 佐年、吉住 玲、井上 圭一、大谷 弘之、神取 秀樹、田原 太平
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、大岡山、東京
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] 可視6フェムト秒パルスを用いた界面選択的時間領域4次ラマン分光2015

    • 著者名/発表者名
      倉持 光、竹内佐年、田原太平
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、大岡山、東京
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] Coumarin 153 encapsulated in an aromatic micelle experiences a highly polar environment2015

    • 著者名/発表者名
      M. M. Sartin、K. Kondo、S. Takeuchi、M. Yoshizawa、T. Tahara
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、大岡山、東京
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] N-Ph rhodamine類の消光機構の解析とHaloTag検出蛍光プローブへの応用2015

    • 著者名/発表者名
      岩木 慎平、花岡 健二郎、吉田 健吾、田原 進也、竹内 佐年、田原 太平、内山 真伸、浦野 泰照
    • 学会等名
      第9回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      熊本大学、熊本市、熊本
    • 年月日
      2015-09-10 – 2015-09-12
  • [学会発表] Coumarin 153 encapsulated in an aromatic micelle experiences a highly polar environment2015

    • 著者名/発表者名
      M. Sartin, K. Kondo, S. Takeuchi, M. Yoshizawa, T. Tahara
    • 学会等名
      3rd International Symposium on Soft Molecular System
    • 発表場所
      Miraikan, Koto-ku, Tokyo
    • 年月日
      2015-07-09 – 2015-07-11
    • 国際学会
  • [学会発表] Probing ultrafast structural dynamics in reacting polyatomic molecules by time-domain Raman spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      S. Takeuchi
    • 学会等名
      ICP 2015 Satellite Meeting on “Time- and space-resolved spectroscopic investigations on various molecular systems
    • 発表場所
      Yonsei University, Seoul, Korea
    • 年月日
      2015-07-04 – 2015-07-05
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Ultimate Time-Domain Raman Study of Ultrafast Structural Dynamics in Photoreception2015

    • 著者名/発表者名
      S. Takeuchi
    • 学会等名
      27th International Conference on Photochemistry
    • 発表場所
      ICC Jeju, Jeju, Korea
    • 年月日
      2015-06-28 – 2015-07-03
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Primary Structural Dynamics of Photoactive Yellow Protein Probed by Ultrafast Time-Domain Raman2015

    • 著者名/発表者名
      H. Kuramochi, S. Takeuchi, K. Yonezawa, H. Kamikubo, M. Kataoka, T. Tahara
    • 学会等名
      17th International Conference on Time-Resolved Vibrational Spectroscopy
    • 発表場所
      Madison, USA
    • 年月日
      2015-06-21 – 2015-06-26
    • 国際学会
  • [学会発表] 光駆動ナトリウムイオンポンプの超高速光反応ダイナミクス2015

    • 著者名/発表者名
      田原 進也、竹内 佐年、吉住 玲、井上 圭一、大谷 弘之、神取 秀樹、田原 太平
    • 学会等名
      生体分子科学討論会2015
    • 発表場所
      高崎シティーギャラリー、高崎市、群馬
    • 年月日
      2015-06-12 – 2015-06-13
  • [学会発表] 近赤外フェムト秒時間分解吸収および誘導ラマン分光を用いた無障壁ダイナミクスの研究2015

    • 著者名/発表者名
      田原進也、竹内佐年、田原太平
    • 学会等名
      平成27年度日本分光学会年次講演会
    • 発表場所
      東京工業大学、大岡山、東京
    • 年月日
      2015-06-01 – 2015-06-03
  • [備考] 田原分子分光研究室ホームページ

    • URL

      http://www.riken.go.jp/lab-www/spectroscopy/

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公開日: 2017-01-06  

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