| 研究課題/領域番号 |
25248034
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| 研究種目 |
基盤研究(A)
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
岡田 哲男 東京工業大学, 理工学研究科, 教授 (20183030)
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| 研究分担者 |
大塚 拓洋 東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (20280993)
半田 友衣子 独立行政法人産業技術総合研究所, 環境管理技術研究部門, 研究員 (20586599)
火原 彰秀 東京工業大学, 理工学研究科, 准教授 (30312995)
原田 誠 東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (60313326)
山本 佳孝 独立行政法人産業技術総合研究所, メタンハイドレート研究センター, 研究員 (80358283)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 氷 / 氷粒界 / 凍結濃縮 / 高感度分析 / イオンの氷への分配 |
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| 研究概要 |
１．氷表面チャンネルを利用するセンシングと分離
電解質や糖などをドープした氷の抵抗測定と蛍光顕微鏡観察によりチャンネル径を評価し、温度・ドーパント濃度の調節によるチャンネル径の制御を行った。0.1mm径の電極を0.05mm程度の間隔で2本設置したセルを作製し、粒子を含む電解質溶液を用いた伝導率測定を行った。これによりシングルチャンネルセンシングが可能であることを示した。20mMのKClを加えた氷では、-10℃で約500nm径のシングルチャンネルが、-5℃では0.1mm程度のシングルチャンネルが生じていることを示すデータが得られた。また、ドープ氷の表面に生じる２次元チャンネル構造を利用して、表面チャンネルで電気泳動分離を行った。電極を配置したセルを作製し、その中でスクロース水溶液を凍結した。スクロースを加えることで長さ0.2-0.3mmの表面チャンネルを持つ氷を調製した。チャンネル内で蛍光性粒子を泳動し、氷の壁により大きな粒子ほど高温で泳動が阻害されることを確認した。
２．凍結濃縮による高感度化。グリセロールを加えた溶液を凍結することにより1000倍まで試料を凍結濃縮し、濃縮試料をキャピラリー電気泳動に導入することで大幅な高感度化を可能にした。また、グリセロールまたは塩を用いて遷移金属イオンを液相部分に濃縮し、その蛍光X線を観察することで、高感度検出できることを確認した。
３．凍結電解質におけるイオンの氷への分配。氷と共存する液相のpHを蛍光性pH指示薬のスペクトルを詳細に検討することから精確に決定し、それに基づいてイオンの氷相への取り込みを定量的に評価可能であることを示した。アルカリ金属イオンでは、周期表の下に行くほど取り込みが大きくなること、塩化物イオンの氷相への取り込みはアルカリ金属イオンより多き、その結果凍結により液相は必ず塩基性になることなどを見出した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
すべての項目において当初計画していた研究を順調に行い、概ねポジティブな結果を得ている。
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| 今後の研究の推進方策 |
このまま計画に沿って研究を進めることが可能であると見込んでいる。凍結を用いた高感度化については特段の研究成果を上げられるよう、凍結方法や測定方法に多様性を付加することを計画している。具体的には、凍結の方向性の制御を行い、その状態を蛍光顕微鏡、電気化学などをプローブとして観察し、時間-温度-凍結の関係を明らかにする。それを通じて有効な凍結濃縮法を開発する。また、氷表面のチャンネル構造を利用する測定法では、生物学的試料に対象を広げ、この方法の特徴であるサイズチューナブルを強くアピールすることを目指す。
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