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2014 年度 実績報告書

有機・無機ナノハイブリッドレーザーの開発

研究課題

研究課題/領域番号 25248045
研究機関京都工芸繊維大学

研究代表者

堀田 収  京都工芸繊維大学, 工芸科学研究科, 教授 (00360743)

研究分担者 山下 兼一  京都工芸繊維大学, 工芸科学研究科, 准教授 (00346115)
山雄 健史  京都工芸繊維大学, 工芸科学研究科, 准教授 (10397606)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード有機・無機ハイブリッド / 有機レーザー / レーザートランジスタ / 狭線化発光 / 回折格子 / 集束イオンビーム / 干渉露光 / ナノインプリント
研究実績の概要

有機半導体と無機半導体とをナノメートル・スケールでハイブリッド化し、有機デバイスの発光性能の飛躍的な向上を目的として研究を進めた。レーザートランジスタ(LT)の創出に主眼を置き、未踏課題であった有機レーザーの開発によるブレークスルーの達成を図る。
当年度は以下の成果を得た。①基板に積層したアルミニウムドープ酸化亜鉛(AZO)薄膜上に、集束イオンビーム装置により平行した直線の溝からなる1次元回折格子を掘削した。イオンビームの絞り径や線密度を調整し、異なる周期をもつ回折格子を作製した。その上に昇華再結晶法で成長した有機結晶を貼り付けた。回折格子の溝に垂直な方向を基準とし、基板面に平行に放射される発光の角度依存性を詳細に観測した。発光スペクトルは複数本の狭線化したピークからなり、観測角度の変化に伴ってこれらのピークが長波長または短波長にシフトした。同じ回折次数をもち両方のシフトを示す一組の発光線は、角度0度において光学ギャップを示した。
②スピンコート法で基板上に製膜したフォトレジストをレーザーの干渉により露光し、1次元回折格子を作製した。その上に有機結晶を貼り、同様に発光スペクトルを観測した。発光スペクトルは狭線化したピーク(半値全幅3 nm未満)を示し、光増幅と見られる発光強度の増大を示した。
③有機結晶に酸化ケイ素と酸化タンタルからなる誘電体多層膜を配備したデバイスをレーザー光励起して、面発光の結晶面法線に対する角度依存性を観察した。スペクトル位置のシフトを解析し、光子と励起子の相互作用によるポラリトンの生成を強く示唆する結果を得た。
④AZO薄膜上に有機結晶を貼り付け、有機結晶に対して3酸化モリブデンおよび炭酸セシウムをそれぞれ、ホールおよび電子注入極に用いてトランジスタデバイスを作製した。ホールおよび電子の注入効率を高めた結果、デバイスから強い電流励起発光を観察した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

有機半導体もしくは有機結晶と光キャビティーとをナノハイブリッドさせたデバイスにおける狭線化発光、特に発光スペクトルのピーク位置および強度の角度依存性は、これまでいくつかの報告があるものの、明快なデータ解析・解釈が行われなかった。様々な周期の回折格子を作製し、有機結晶からの狭線化発光の特徴を詳細に観測した本研究の成果は、レーザーデバイス開発という応用の側面だけでなく、その現象解明に向けた手がかりを提供する基礎学問的に非常に重要なものと考える。また、有機結晶と誘電体多層膜からなるデバイスにおけるポラリトンの生成はキャビティ内での光の強い閉じ込めを意味し、有機レーザーデバイスの開発において大きな意義をもつ。
一方、レーザーの創出には、デバイスへの電極の形成と電流注入発光が必要不可欠である。有機結晶とAZO薄膜を組み合わせたデバイス、および有機結晶と誘電体多層膜を組み合わせたデバイスにおける電流注入発光の観測は、本研究が目標達成に向けて確実に前進していることを示す。

今後の研究の推進方策

当年度、AZOやフォトレジスト上に回折格子を精密に設計・構築して光キャビティーを組み込んだ有機結晶に関して狭線化発光スペクトルを観察し、観測角度に依存したスペクトル位置のシフトや光学ギャップの発生を明らかにした。有機結晶と誘電体多層膜からなるデバイスにおけるポラリトンの生成と併せて、これらのスペクトル解析の結果は本研究のデバイス構造が光閉じ込めを有効に生じさせることを明確に示す。
AZO回折格子や誘電体多層膜と組み合わせた有機結晶デバイスに正孔・電子注入電極を形成して電流注入発光を実現した。しかしながら、これまでのところ光励起によって観測した狭線化発光を電気デバイス上で確認することに成功していない。今後、これらの有機デバイス設計および作製技術をさらに改良してレーザーデバイスのプロトタイプを構築する。特に、ホールおよび電子の注入効率をさらに高めて、電流励起光増幅と光閉じ込めを実現し、目標達成につなげる。
これまで用いてきた高い光電子機能を発現する材料である(チオフェン/フェニレン)コオリゴマー(TPCO)はその分子末端に置換基を付与することで、結晶構造や溶解性が劇的に変化する。このことをデバイス創製へ結びつけるための結晶成長法を開発する。
以上、研究代表者らが有する材料技術、デバイス技術を最大限に組み合せて有機レーザー創出というブレークスルーを達成したい。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (16件) (うち招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Orientation-controlled films of thiophene/phenylene co-oligomers2015

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kouda, Ryuji Hirase, Takeshi Yamao, Shu Hotta, and Yuji Yoshida
    • 雑誌名

      IEICE TRANSACTIONS on Electronics

      巻: E98-C ページ: 73-79

    • DOI

      10.1587/transele.E98.C.73

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Large gain for crystallized thin films of thiophene/phenylene co-oligomer by photo-pumping with femtosecond laser pulses2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Mochizuki, Yoshizo Kawaguchi, Fumio Sasaki, and Shu Hotta
    • 雑誌名

      J. Lumin.

      巻: 155 ページ: 338-342

    • DOI

      10.1016/j.jlumin.2014.06.049

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Alkyl-monosubstituted thiophene/phenylene co-oligomers: Synthesis, thin film preparation, and transistor device characteristics2014

    • 著者名/発表者名
      Ryuji Hirase, Mari Ishihara, Toshifumi Katagiri, Yosuke Tanaka, Hisao Yanagi, and Shu Hotta
    • 雑誌名

      Org. Electron.

      巻: 15 ページ: 1481-1492

    • DOI

      10.1016/j.orgel.2014.04.010

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Vertical cavity surface emitting lasing from cyano-substituted thiophene/phenylene co-oligomer single crystals2014

    • 著者名/発表者名
      Kenichi Yamashita, Takuya Nakahata, Takashi Hayakawa, Yusaku Sakurai, Takeshi Yamao, Hisao Yanagi, and Shu Hotta
    • 雑誌名

      Appl. Phys. Lett.

      巻: 104 ページ: 253301

    • DOI

      10.1063/1.4885382

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Optically pumped lasing from single crystals of a cyano-substituted thiophene/phenylene co-oligomer2014

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Mizuno, Takuro Maeda, Hisao Yanagi, Hiroyuki Katsuki, Mauro Aresti, Francesco Quochi, Michele Saba, Andrea Mura, Giovanni Bongiovanni, Fumio Sasaki, and Shu Hotta
    • 雑誌名

      Adv. Opt. Mater.

      巻: 2 ページ: 529-534

    • DOI

      10.1002/adom.201400083

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Functional organic single crystals for solid-state laser applications2014

    • 著者名/発表者名
      Hong-Hua Fang, Jie Yang, Jing Feng, Takeshi Yamao, Shu Hotta, and Hong-Bo Sun
    • 雑誌名

      Laser Photonics Rev.

      巻: 8 ページ: 687-715

    • DOI

      10.1002/lpor.201300222

    • 査読あり
  • [学会発表] シアノ置換TPCO誘導体結晶を用いたマイクロキャビティの発光特性2015

    • 著者名/発表者名
      畑野良太、田中庸介、山下兼一、山雄健史、堀田収、佐々木史雄、柳久雄
    • 学会等名
      第62回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東海大学湘南キャンパス(神奈川県平塚市)
    • 年月日
      2015-03-11 – 2015-03-14
  • [学会発表] Challenges for laser oscillation from an organic crystal on an optoelectronic device configuration2014

    • 著者名/発表者名
      Shu Hotta
    • 学会等名
      International Conference for Leading and Young Materials Scientists (IC-LYMS 2014)
    • 発表場所
      Huayu Resort and Spa Yalong Bay Sanya(中華人民共和国海南省三亜市)
    • 年月日
      2014-12-21 – 2014-12-25
    • 招待講演
  • [学会発表] Spectrally-narrowed emissions from organic crystals having a one-dimensional grating on their surface2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Yamamoto, Keiji Obara, Shohei Higashihara, Yuki Obama, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • 学会等名
      11th International Conference on Nano-Molecular Electronics (ICNME2014)
    • 発表場所
      神戸国際会議場(兵庫県神戸市)
    • 年月日
      2014-12-17 – 2014-12-19
  • [学会発表] 電流注入有機結晶レーザー実現に向けた諸課題2014

    • 著者名/発表者名
      堀田収
    • 学会等名
      レーザー学会第468回研究会「有機固体レーザー」
    • 発表場所
      京都工芸繊維大学松ヶ崎キャンパス(京都府京都市)
    • 年月日
      2014-11-28 – 2014-11-28
  • [学会発表] 面内配向有機単結晶による光励起VCSEL発振2014

    • 著者名/発表者名
      山下兼一、中畑拓也、山雄健史、堀田収、柳久雄
    • 学会等名
      レーザー学会第468回研究会「有機固体レーザー」
    • 発表場所
      京都工芸繊維大学松ヶ崎キャンパス(京都府京都市)
    • 年月日
      2014-11-28 – 2014-11-28
  • [学会発表] Dispersion of refractive indices of thiophene/phenylene co-oligomers crystal2014

    • 著者名/発表者名
      Tomoki Sugimoto, Yusaku Sakurai, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎大学文教キャンパス(長崎県長崎市)
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] 有機発光デバイス応用に向けた回折格子構造の最適化2014

    • 著者名/発表者名
      小濱裕輝、杉本理、山雄健史、堀田収
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎大学文教キャンパス(長崎県長崎市)
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] 無機2次元回折格子を備えた有機半導体デバイスの作製2014

    • 著者名/発表者名
      北澤武範、山田経世、山雄健史、堀田収
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎大学文教キャンパス(長崎県長崎市)
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] 回折格子をもつ無機半導体薄膜と有機結晶を積層した構造体からの狭線化発光2014

    • 著者名/発表者名
      東原翔平、山雄健史、堀田収
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎大学文教キャンパス(長崎県長崎市)
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] 摩擦転写法による有機半導体膜の配向制御とデバイス応用2014

    • 著者名/発表者名
      幸田征士、平瀬龍二、片桐敏文、吉田郵司、山雄健史、堀田収
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎大学文教キャンパス(長崎県長崎市)
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] Organic light-emitting transistors with a thin metal layer covering a diffraction grating2014

    • 著者名/発表者名
      Yuki Obama, Yusaku Sakurai, Takenori Kitazawa, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • 学会等名
      KJF International Conference on Organic Materials for Electronics and Photonics (KJF-ICOMEP 2014)
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県つくば市)
    • 年月日
      2014-09-21 – 2014-09-24
  • [学会発表] TPCO単結晶を用いた垂直共振器型面発光レーザ2014

    • 著者名/発表者名
      中畑拓也、早川昂志、山下兼一、櫻井優作、山雄健史、柳久雄、堀田収
    • 学会等名
      第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      北海道大学札幌キャンパス(北海道札幌市)
    • 年月日
      2014-09-17 – 2014-09-20
  • [学会発表] TPCO単結晶からの面発光の微小共振器効果2014

    • 著者名/発表者名
      早川昂志、山下兼一、山雄健史、堀田収、柳久雄
    • 学会等名
      第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      北海道大学札幌キャンパス(北海道札幌市)
    • 年月日
      2014-09-17 – 2014-09-20
  • [学会発表] High-Performance Organic Light-Emitting Field-Effect Transistors2014

    • 著者名/発表者名
      Shu Hotta
    • 学会等名
      International Conference on Micro/Nano Optical Engineering (ICOME 2014)
    • 発表場所
      Changchun Institute of Optics, Fine Mechanics and Physics (中華人民共和国吉林省長春市)
    • 年月日
      2014-07-03 – 2014-07-04
    • 招待講演
  • [学会発表] Ultrafast optical responses of organic optoelectronic single crystals2014

    • 著者名/発表者名
      Shu Hotta
    • 学会等名
      2nd International Workshop on Ultrafast Laser Optoelectronics (2nd IWULO)
    • 発表場所
      吉林大学(中華人民共和国吉林省長春市)
    • 年月日
      2014-07-02 – 2014-07-02
    • 招待講演
  • [学会発表] Orientation-controlled films of thiophene/phenylene co-oligomers2014

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kouda, Takeshi Yamao, and Shu Hotta
    • 学会等名
      The 8th International Symposium on Organic Molecular Electronics (ISOME 2014)
    • 発表場所
      東京農工大学小金井キャンパス(東京都小金井市)
    • 年月日
      2014-05-15 – 2014-05-16

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公開日: 2016-06-01  

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