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2015 年度 実績報告書

全固体電池創成に向けた基礎研究ー空間電荷層構造の解明と制御

研究課題

研究課題/領域番号 25248051
研究機関東京工業大学

研究代表者

菅野 了次  東京工業大学, 大学院総合理工学研究科, 教授 (90135426)

研究分担者 川路 均  東京工業大学, 応用セラミックス研究所, 教授 (10214644)
田村 和久  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究副主幹 (10360405)
今西 誠之  三重大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20223331)
平山 雅章  東京工業大学, 総合理工学研究科(研究院), 准教授 (30531165)
鈴木 耕太  東京工業大学, 総合理工学研究科(研究院), 助教 (40708492)
園山 範之  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50272696)
米村 雅雄  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 特別准教授 (60400602)
研究期間 (年度) 2013-10-21 – 2016-03-31
キーワード空間電荷層 / 全固体電池 / エピタキシャル薄膜 / 電気化学界面 / 反応解析
研究実績の概要

本研究は、次世代蓄電デバイス開発のための新たなサイエンスの創成に向けて、固体電極と固体電解質との界面反応の解析と制御を目的とする。最終年度である平成27年度は薄膜合成法による新材料の合成と、薄膜型全固体電池の合成と電気化学特性評価を行い、以下の成果を得た。
Li-(Mn,Co,Ni)-O系エピタキシャル薄膜の合成を行った。レーザーエネルギー密度(フルエンス)を制御することで、スピネル型、層状岩塩型相が共存するブレンド電極の創出に成功した。緻密な合成条件の最適化により、各相の存在比率を制御した。各相が共存する条件を用いて合成したブレンド電極は、両相の特徴を兼ね備えた電気化学特性を示すことを確認した。
薄膜型全固体電池を作製し、液系電池を超える出力特性を示すことを実証した。Li-Ti-O系負極のエピタキシャル薄膜、Li-P-O系固体電解質、Li金属を対極とした全固体電池は10Cレート(1/10時間で充電・放電が完了)においても理論容量の90%程度の容量を示し、さらに可逆性に優れることが明らかになった。
Li-Mn-O系エピタキシャル薄膜を正極とした薄膜型固体電池を作製し、充放電に伴う結晶構造変化を調べた。放射光X線を用いたその場観察で、高容量を発現する相への相転移メカニズムを調べた結果、固液界面とは異なるメカニズムと充放電プロセスを経て高容量相へ転移することが分かった。固固界面における電極反応機構は本質的に固液界面と異なり、固固界面において、よりサイクル特性に優れる電極構造が形成することを見出した。また、薄膜型の全固体電池を作製し、STEM内でのin situ 観察に向けた検討を行った。FIB加工により作製したナノセルは、正極/固体電解質および、負極/固体電解質界面においてボイドや、剥離のない固体固体界面が形成されており、その場観察が可能な品質の薄膜型電池が合成出来た。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 4件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 6件、 謝辞記載あり 6件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Lithium ion conduction in doped LaLiO2 system2016

    • 著者名/発表者名
      M. Iqbal, K. Suzuki, G. Kobayashi, G. Zhao, M. Hirayama, R. Kanno
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 285 ページ: 33-37

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2015.09.001

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Reactions at the electrode/electrolyte interface of all-solid-state lithium batteries incorporating Li-M (M = Sn, Si) alloy electrodes and sulfide-based solid electrolytes2016

    • 著者名/発表者名
      M. Sakuma, K. Suzuki, M. Hirayama, R. Kanno
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 285 ページ: 101-105

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2015.07.010

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Reversible lithium intercalation in a lithium-rich layered rocksalt Li2RuO3 cathode through a Li3PO4 solid electrolyte2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Zheng, M. Hirayama, S. Taminato, S. Lee, Y. Oshima, K. Takayanagi, K. Suzuki, R. Kanno
    • 雑誌名

      J. Power Sources

      巻: 300 ページ: 413-418

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2015.09.097

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Interfacial Analysis of Surface-Coated LiMn2O4 Epitaxial Thin Film Electrode for Lithium Batteries2015

    • 著者名/発表者名
      K. Suzuki, M. Hirayama, K. Kim, S. Taminato, K. Tamura, J.-Y. Son, J.i. Mizuki, R. Kanno
    • 雑誌名

      J. Electrochem. Soc.

      巻: 162 ページ: A7083-A7090

    • DOI

      10.1149/2.0111513jes

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Interfacial Reactions of Intercalation Electrodes in Lithium Ion Batteries2015

    • 著者名/発表者名
      M. Hirayama
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 83 ページ: 701-706

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.83.701

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Control of the Phase Fractions in Layered Rock Salt and Spinel-Type Li-(Mn,Co,Ni)-O Epitaxial Thin Films: a Model Blended Cathode System for Lithium Batteries2015

    • 著者名/発表者名
      M. Abe, K. Suzuki, H. Minamishima, K. Kim, S. Taminato, M. Hirayama, R. Kanno
    • 雑誌名

      粉体および粉末冶金

      巻: 62 ページ: 531-537

    • DOI

      10.2497/jjspm.62.531

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Lithium-Ion Distribution in Intercalation Electrode/Liquid Electrolyte Interfaces Determined by In Situ Neutron Reflectometr2016

    • 著者名/発表者名
      Masaaki Hirayama, Kota Suzuki, Masao Yonemura, Ryoji Kanno
    • 学会等名
      2016 MRS Spring Meeting
    • 発表場所
      Phoenix, Arizona, USA
    • 年月日
      2016-03-28 – 2016-04-01
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Novel lithium ion conducting oxides based on LiScO22015

    • 著者名/発表者名
      Guowei Zhao, Muhammad Iqbal, Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, Ryoji Kanno
    • 学会等名
      International Chemical Congress of Pacific Basin Societies(PACIFICHEM)2015
    • 発表場所
      Honolulu, Hawaii
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] リチウムイオン電池の高速充放電中の相変態のオペランド観察2015

    • 著者名/発表者名
      李 少淵, 大島 義文, 細野 英司, 周 豪慎, 菅野 了次, 高柳 邦夫
    • 学会等名
      2015年真空・表面科学合同講演会
    • 発表場所
      つくば国際会議場
    • 年月日
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [学会発表] STEM走査線モワレで観たリチウム移動のオペランド観察2015

    • 著者名/発表者名
      李 少淵, 大島 義文, 細野 英司, 周 豪慎, 菅野 了次, 高柳 邦夫
    • 学会等名
      2015年真空・表面科学合同講演会
    • 発表場所
      つくば国際会議場
    • 年月日
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [学会発表] リチウムと固体イオニクス2015

    • 著者名/発表者名
      菅野了次
    • 学会等名
      第41回固体イオニクス討論会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-11-25 – 2015-11-27
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthesis, structure and ionic conductivity of LiSrB2O6F (B = Nb+5, Ta+5) with pyrochlore structure2015

    • 著者名/発表者名
      Muhammad Iqbal, Thanya Phraewphiphat, Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, Ryoji Kanno
    • 学会等名
      第41回固体イオニクス討論会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-11-25 – 2015-11-27
  • [学会発表] 全固体リチウム電池における負極/硫化物固体電解質界面の反応解析2015

    • 著者名/発表者名
      鈴木 耕太, 佐久間 将実, 平山 雅章, 菅野 了次
    • 学会等名
      2015年電気化学秋季大会
    • 発表場所
      埼玉工業大学
    • 年月日
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [学会発表] NEUTRON SCATTERING FOR BATTERY MATERIALS2015

    • 著者名/発表者名
      Ryoji Kanno
    • 学会等名
      2nd Asia-Oceania Conference on Neutron Scattering
    • 発表場所
      Sydney, Australia,
    • 年月日
      2015-07-19 – 2015-07-23
    • 国際学会
  • [学会発表] Analysis of Coating Effects on LiMn2O4 Epitaxial Thin Film Electrode2015

    • 著者名/発表者名
      Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, KyungSu Kim, Sou Taminato, Kazuhisa Tamura, J in-Young Son, Jun’ichiro Mizuki, Ryoji Kanno
    • 学会等名
      LiBD2015 (Lithium Battery Discussions) - Electrode Materials,Palais des Congres
    • 発表場所
      Arcachon (France)
    • 年月日
      2015-06-21 – 2015-06-26
    • 国際学会
  • [学会発表] 全固体リチウム二次電池の研究開発と蓄電池の放射光利用分析技術2015

    • 著者名/発表者名
      菅野了次
    • 学会等名
      第43回薄膜・表面物理セミナー(2015)次世代・革新二次電池技術の最前線
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2015-06-08
  • [学会発表] Synthesis, Structure and Ionic Conductivity of Pyrochlore-Structured LiSrB2O6F (B = Nb+5, Ta+5)2015

    • 著者名/発表者名
      Thanya PHRAEWPHIPHAT, Muhammad IQBAL, Kota SUZUKI, Masaaki HIRAYAMA, Ryoji KANNO
    • 学会等名
      粉体粉末冶金協会平成27年度春季大会
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2015-05-26 – 2015-05-28
  • [学会発表] Synthesis, Structure and Ionic Conductivity of New Lithium Ion Conductors Based on LiMO2 (M= Sc, Ga) System2015

    • 著者名/発表者名
      Guowei ZHAO, Muhammad IQBAL, Kota SUZUKI, Masaaki HIRAYAMA, Ryoji KANNO
    • 学会等名
      粉体粉末冶金協会平成27年度春季大会
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2015-05-26 – 2015-05-28
  • [学会発表] 歪変化で見たリチウムイオンの移動のその場STEM観察2015

    • 著者名/発表者名
      李 少淵, 大島 義文, 細野 英司, 周 豪慎, 菅野 了次, 高柳 邦夫
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第71回学術講演会
    • 発表場所
      京都国際会館
    • 年月日
      2015-05-13 – 2015-05-15
  • [備考] 東京工業大学 菅野・平山研究室

    • URL

      http://www.kanno.echem.titech.ac.jp/

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公開日: 2017-01-06  

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