| 研究課題/領域番号 |
25249089
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(A)
|
| 研究機関 | 信州大学 |
|---|
研究代表者 |
手嶋 勝弥 信州大学, 工学部, 教授 (00402131)
|
|---|
| 研究分担者 |
我田 元 信州大学, 工学部, 助教 (40633722)
是津 信行 信州大学, 工学部, 准教授 (10432519)
大石 修治 信州大学, 工学部, 教授 (50021027)
石崎 貴裕 芝浦工業大学, 工学部, 准教授 (50397486)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2018-03-31
|
| キーワード | フラックス / コーティング / ビルドアップ / 結晶成長 |
|---|
| 研究概要 |
本研究初年度は，①発電・蓄電系，②半導体・エレクトロニクス系，③バイオ系に応用する酸化物系，(酸)窒化物系およびフッ化物系単結晶超薄膜の作製をめざし，常温(100℃以下程度)で水(酸・アルカリ含め)やエタノールなどの液体に完全に溶解・分散する原料を探索した。特に，硝酸塩や水酸化物をベースとした混合化合物をスマートフラックスとして選定し，多元系金属酸化物を育成した。
具体的には，水酸化物系フラックスを用い，①の蓄電系応用をめざしたニオブ酸ランタンリチウム(Li5La3Nb2O12，LLNO)結晶層を作製できる条件を見い出した。溶質成分の一部となるNb源として金属Nb基板を用い，その表面でのフラックスコーティングを実施し，500℃という比較的低温でLLNO結晶層を直接形成できた。この場合，リチウム源とランタン源を適切に選択することで，LLNOを単一相として得ることに成功した。また，加熱時間を増大することで，LLNO結晶が熟成され，基板全面を覆うほどに成長することも確認できた。個々の結晶粒は，フラックス結晶育成の特長である自形が良く発達しており，高品質な結晶膜であることがうかがえた。
さらに，この結晶層の形成メカニズムを調査した。さまざまな温度条件(加熱時間)における基板表面での生成相を解析したところ，金属NbからNbOx・Nb2O5，LiLa2NbO6を経て，最終的にはLLNO結晶層に変化することがわかった。これまでのNaTaO3結晶層形成とは異なり，中間体の形成が明白となった。なかでも，酸化物が形成される過程はIn-situ XRDにて観察できた。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
多元系金属酸化物として，上述のとおりLLNO(ニオブ酸ランタンリチウム)結晶層をフラックスコーティング法により，金属基板表面に直接形成することに成功している。また，In-situ法にてその成長メカニズムを考察することにも着手できている。本年度の中心課題である(1)スマートフラックスを用いたフラックスコーティング技術の確立(独自基盤技術による差別化)と(2)単結晶超薄膜のビルドアップ＆オンデマンド成長モデルの解明(学理の体系化)のいずれにおいても，当初予定の研究を遂行できた。特に，(2)の課題については，当初予定のリン酸塩ではなく，In-situ解析の難しい(1)と同じ結晶系を評価できたため，蓄電池系応用を見据える上では，多岐にわたる知見を獲得できた。
|
| 今後の研究の推進方策 |
次年度以降は，今回探索した水酸化物や硝酸塩系フラックスをはじめ，塩化物や炭酸塩系など，低温育成にとらわれない様々なフラックスを用いることで，多元系金属酸化物結晶層のフラックスコーティング形成技術の確立をめざす。その結果，独自技術による結晶層形成の差別化がさらに容易になると期待できる。また，さまざまなフラックスを用いることで，溶解メカニズムを体系化するための多数の知見も獲得できる。
また，単結晶超薄膜のビルドアップ＆オンデマンド成長モデルの解明については，本年度導入できたIn-situ XRD装置を最大限に活用し，特に組成面からの解析に注力し，生成相と温度の関係を可視化する。In-situ SPMシステムについては本事業で導入できなくなったため，外部での評価あるいは簡易系を設計するなどして，微小領域での核成長(形成)を評価する仕組みを考える。
|
