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2013 年度 実績報告書

ナフサクラッカーを用いない新しいプロピレン接触合成法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 25249114
研究機関中央大学

研究代表者

岩本 正和  中央大学, 研究開発機構, 教授 (10108342)

研究分担者 田中 大士  中央大学, 研究開発機構, 助教 (00528002)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2017-03-31
キーワードプロピレン / エタノール / エチレン / 過酸化水素
研究実績の概要

本年度は以下の三点について検討し、有用な成果を得ることができた。
(1)エチレンからプロピレンを合成する接触反応系の構築: ニッケルイオン担持シリカメゾ多孔体の調製法とニッケルイオン担持状態、反応機構の関連を追及した。シリカ上でニッケルイオンがフィロシリケート構造を取っていること、細孔壁上では5員環シリカ上に担持されたNi2+が二量化活性を有していることを明らかにした。
(2)バイオエタノールをプロピレンへ転換する触媒の開発: 我々は、バイオエタノールをプロピレンへ転換するETP反応について検討を進めている。本研究では、ニッケルイオン担持シリカメゾ多孔体、酸化イットリウム-酸化セリウム固溶体およびスカンジウム担持酸化インジウム(Sc/In2O3)を開発した。反応系への水や水素の添加、反応温度、流速等で収率や寿命は大きく変化した。現時点で、Sc/In2O3が最も高い活性を与え、プロピレンの単流収率は60%超に達した。反応機構をパルス法や赤外分光法で検討したところ、アセトアルデヒド、酢酸、アセトンを経由していることが結論できた。わずか炭素2個の化合物であるエタノールにこれまで全く知られていなかった反応経路が存在し、これをプラットフォームとする種々の反応系の構築が可能であることが明らかとなった。
(3)過酸化水素合成等を効率的に勧める触媒系の開拓: 主にPdを触媒とする過酸化水素の直接合成について検討した。Pd上での酸素および水素の吸着状態、吸着ポテンシャルをガウシャン法で推測するとともに実験も行い、Pdがなぜ最適触媒となるかを明らかにした。また、現状の触媒活性を少々改良しても実用触媒とはなり得ないことをシミュレーションにより明示した。現在、これらの知見に基づいて、合成速度をさらに向上させるためPt系の触媒特性改良を進めている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

バイオエタノールのプロピレン化反応は当初計画の収率40%をはるかに越えて、収率60%に達している。この点では予定以上に研究が進行したと言える。しかし、エチレン→プロピレン反応の収率は最大でも20%程度にとどまっており、現時点では改良のための添加物等も効力がないままである。これらの諸点を勘案し、おおむね良好の判断とした。

今後の研究の推進方策

エチレン反応については、ニッケルイオンの担持状態等の解明を行う。
また、エタノールの反応では、酸化インジウム触媒の高活性化、エタノール→イソブテン反応を試みる。過酸化水素合成ではPt系の酸素活性可能がPd系よりもはるかに高いことを生かして、新しい触媒系の創出を試みる。

  • 研究成果

    (50件)

すべて 2015 2014 2013

すべて 雑誌論文 (18件) (うち査読あり 15件、 謝辞記載あり 18件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (27件) (うち国際学会 1件、 招待講演 4件) 図書 (3件) 産業財産権 (2件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Selective catalytic conversion of bio-ethanol to propene: a review of catalysts and reaction pathways2015

    • 著者名/発表者名
      Masakazu Iwamoto
    • 雑誌名

      Catal. Today

      巻: 242 ページ: 243-248

    • DOI

      doi.org/10.1016/j.cattod.2014.06.031

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation of porous MTiOx (M=Cr, Mo, or W) composite oxides from a mesostructured material of titanium oxysulfate and surfactant micelles based on a wall ion exchange-calcination method2015

    • 著者名/発表者名
      Masashi Tanaka, Insuhk Suh, Hitoshi Takada, Masakazu Iwamoto
    • 雑誌名

      Microporous Mesoporous Mater.

      巻: 203 ページ: 274-281

    • DOI

      doi.org/10.1016/j.micromeso.2014.10.044

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Kinetic and mechanistic studies on direct H2O2 synthesis from H2 and O2 catalyzed by Pd in the presence of H+ and Br- in water: A comprehensive paper2015

    • 著者名/発表者名
      Takashi Deguchi, Hitoshi Yamano, Masakazu Iwamoto
    • 雑誌名

      Catal. Today

      巻: 248 ページ: 80-90

    • DOI

      doi.org/10.1016/j.cattod.2014.04.008

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] バイオエタノールからのプロピレン生産2015

    • 著者名/発表者名
      岩本正和
    • 雑誌名

      化学工学

      巻: 79 ページ: 304-306

    • オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Surface structure of yttrium-modified ceria catalysts and reaction pathways from ethanol to propene2014

    • 著者名/発表者名
      Fumitaka Hayashi, Masashi Tanaka, Dongmei Lin, Masakazu Iwamoto
    • 雑誌名

      J. Catal.

      巻: 316 ページ: 112-120

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2014.04.017

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Pulse and IR study on the reaction pathways for the conversion of ethanol to propene over scandium-loaded indium oxide catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      Masakazu Iwamoto, Masashi Tanaka, Shota Hirakawa, Shota Mizuno, Mika Kurosawa
    • 雑誌名

      ACS Catal

      巻: 4 ページ: 3463-3469

    • DOI

      doi.org/10.1021/cs500301d

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct conversion of CO2 with diols, aminoalcohols and diamines to cyclic carbonates, cyclic carbamates and cyclic ureas using heterogeneous catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      Masazumi Tamura, Masayoshi Honda, Yoshinao Nakagawa, Keiichi Tomishige
    • 雑誌名

      J. Chem. Technol. Biotechnol

      巻: 89 ページ: 19-33

    • DOI

      doi.org/10.1002/jctb.4209

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct cyclic carbonate synthesis from CO2 and diol over carboxylation/hydration cascade catalyst of CeO2 with 2-cyanopyridine2014

    • 著者名/発表者名
      Masayoshi Honda, Masazumi Tamura, Kenji Nakao, Kimihito Suzuki, Yoshinao Nakagawa, Keiichi Tomishige
    • 雑誌名

      ACS Catal

      巻: 4 ページ: 1893-1896

    • DOI

      doi.org/10.1021/cs500301d

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Catalytic CO2 conversion to organic carbonates with alcohols in combination with dehydration system2014

    • 著者名/発表者名
      Masayoshi Honda, Masazumi Tamura, Yoshinao Nakagawa, Keiichi Tomishige
    • 雑誌名

      Catal. Sci. Technol

      巻: 4 ページ: 2830-2845

    • DOI

      doi.org/10.1039/C4CY00557K

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Organic carbonate synthesis from CO2 and alcohol over CeO2 with 2-cyanopyridine: Scope and mechanistic studies2014

    • 著者名/発表者名
      Masayoshi Honda, Masazumi Tamura, Yoshinao Nakagawa, Kenji Nakao, Kimihito Suzuki, Keiichi Tomishige
    • 雑誌名

      J. Catal

      巻: 318 ページ: 95-107

    • DOI

      doi.org/10.1016/j.jcat.2014.07.02

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Yttrium-Modified Ceria as a Highly Durable Catalyst for the Selective Conversion of Ethanol to Propene and Ethene2013

    • 著者名/発表者名
      F. Hayashi, M. Iwamoto
    • 雑誌名

      ACS Catal.

      巻: 3 ページ: 14-17

    • DOI

      doi.org/10.1021/cs3006956

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct hydrodeoxygenation of cellulose and xylan to lower alkanes on ruthenium catalysts in subcritical water2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Osaka, Y. Ikeda, M. Iwamoto
    • 雑誌名

      Biomass and Bioenergy

      巻: 56 ページ: 1-7

    • DOI

      doi.org/10.1016/j.biombioe.2013.04.012

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 形状選択性に頼らないでバイオエタノールを直接プロピレンに転換する2013

    • 著者名/発表者名
      岩本正和
    • 雑誌名

      月刊バイオインダストリー

      巻: 30(5) ページ: 3-10

    • オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct and Selective Production of Propene from Bio-Ethanol on Sc-Loaded In2O3 Catalysts2013

    • 著者名/発表者名
      M. Iwamoto, S. Mizuno, M. Tanaka
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 19(22) ページ: 7214-7220

    • DOI

      doi.org/10.1002/chem.201203977

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation of Porous ZrO2-Based Composite Oxides Containing W, Cr, Mo, or V Through a Wall Ion-Exchange Method2013

    • 著者名/発表者名
      I. Suh, S. Hori, M. Tanaka, M. Iwamoto
    • 雑誌名

      Eur. J. Inorg. Chem.

      巻: 28 ページ: 4970-4975

    • DOI

      doi.org/10.1002/ejic.201300613

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Catalytic Properties of Surface Sites on Pd Clusters for Direct H2O2 Synthesis from H2 and O2: A DFT Study2013

    • 著者名/発表者名
      T. Deguchi, M. Iwamoto
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C,

      巻: 117(36) ページ: 18540-18548

    • DOI

      doi.org/10.1021/jp4056297

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] In2O3触媒上でのエタノールのプロピレンへの選択的転換2013

    • 著者名/発表者名
      水野翔太・黒澤美佳・田中大士・岩本正和
    • 雑誌名

      触媒年鑑2013

      巻: なし ページ: 290-291

    • オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] ゼオライトを使わないでバイオエタノールをプロピレンへ転換する2013

    • 著者名/発表者名
      岩本正和・田中大士
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 55 ページ: 256-263

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 超原子価ヨウ素化合物を利用する銅担持MCM-41上でのカルボラクトン化反応2015

    • 著者名/発表者名
      海沼遼平、石谷暖郎、岩本正和
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      船橋市
    • 年月日
      2015-03-27 – 2015-03-27
  • [学会発表] 銅担持MCM-41を触媒とするベンジルアミン誘導体の酸化的マンニッヒ型反応-表面処理による活性種溶出抑制効果2015

    • 著者名/発表者名
      太田直人、石谷暖郎、岩本正和
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      船橋市
    • 年月日
      2015-03-27 – 2015-03-27
  • [学会発表] Ni-M41, Y/CeO2, Sc/In2O3上でエタノールからプロピレンを生成する経路2014

    • 著者名/発表者名
      田中大士、林文隆、平川翔太、水野翔太、黒澤美佳、岩本正和
    • 学会等名
      第44回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      旭川市
    • 年月日
      2014-10-16 – 2014-10-16
  • [学会発表] セルロースからの選択的レボグルコサン合成における過熱水蒸気の効果2014

    • 著者名/発表者名
      本田正義、島袋亜沙美、玉城志博、岩本正和
    • 学会等名
      第44回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      旭川市
    • 年月日
      2014-10-16 – 2014-10-16
  • [学会発表] 銅担持MCM-41を触媒とするジメチルアミン誘導体と末端アルキン、ヘテロ芳香族との酸化的カップリング反応2014

    • 著者名/発表者名
      太田直人、石谷暖郎、岩本正和
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      東広島市
    • 年月日
      2014-09-26 – 2014-09-26
  • [学会発表] 銅担持MCM-41を触媒とする芳香族化合物の親電子的アリール、アルキニル化反応2014

    • 著者名/発表者名
      石谷暖郎、臼井隆、岩本正和
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      東広島市
    • 年月日
      2014-09-26 – 2014-09-26
  • [学会発表] 過熱水蒸気を用いたセルロースからの選択的レボグルコサン生成におけるナトリウムの負触媒効果2014

    • 著者名/発表者名
      本田正義、島袋亜沙美、玉城志博、岩本正和
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      東広島市
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-25
  • [学会発表] エタノールをプロピレンへ転換する反応に高い活性を示す酸化インジウム触媒の調製2014

    • 著者名/発表者名
      田中大士、村上麻希、岩本正和
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      東広島市
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-25
  • [学会発表] Selective catalytic reduction with NH3 at 373 K and oxidation of NH3 at 523 K in H2-SCR of NO in excess O2 on Pt/Nb-MCM-412014

    • 著者名/発表者名
      Masashi Tanaka, Masaru Komatsubara, Akiko Koga, Rina Hagiwara, Masakazu Iwamoto
    • 学会等名
      6th Federation of European Zeolite Associations (FEZA) Conference
    • 発表場所
      Leipzig, Germany
    • 年月日
      2014-09-10 – 2014-09-10
    • 国際学会
  • [学会発表] One-step and Selective Conversion of Bio-ethanol to Propene on Scandium-Loaded In2O3 Catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      S. Mizuno, M. Tanaka, M. Iwamoto
    • 学会等名
      The 14th Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • 発表場所
      Nagoya, Aichi
    • 年月日
      2014-07-02
  • [学会発表] エチレンあるいはエタノールをプロピレンに転換する2014

    • 著者名/発表者名
      岩本正和
    • 学会等名
      触媒学会工業触媒研究会
    • 発表場所
      熱海市
    • 年月日
      2014-05-30 – 2014-05-30
    • 招待講演
  • [学会発表] 植物油脂由来2-オクタノールの芳香族炭化水素への接触転換2014

    • 著者名/発表者名
      竹澤良太、森本正雄、岩本正和
    • 学会等名
      石油学会第57回年会・第63会研究発表会
    • 発表場所
      江戸川区
    • 年月日
      2014-05-27
  • [学会発表] ディーゼル燃料を活用した窒素酸化物・粒子状物質の同時除去触媒システムの開発2014

    • 著者名/発表者名
      佐藤信也、船山悦弘、古川卓俊、石井森、岩本正和
    • 学会等名
      石油学会第57回年会・第63会研究発表会
    • 発表場所
      江戸川区
    • 年月日
      2014-05-27
    • 招待講演
  • [学会発表] キュービック細孔を持つ高純度シリカメゾ多孔体が示す特異な酸触媒特性2014

    • 著者名/発表者名
      熊谷和人、杉内拓実、石谷暖郎、岩本正和
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋市
    • 年月日
      2014-03-30
  • [学会発表] 過熱水蒸気法によるセルロースのレボグルコサンへの選択的転換2014

    • 著者名/発表者名
      島袋亜沙美、玉城志博、岩本正和
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋市
    • 年月日
      2014-03-29
  • [学会発表] Ptの水素活性化能を活かしたH2O2直接合成触媒 (1) -水溶液中に添加した成分の効果-2014

    • 著者名/発表者名
      竹之内翔、出口隆、岩本正和
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋市
    • 年月日
      2014-03-29
  • [学会発表] Ptの水素活性化能を活かしたH2O2直接合成触媒 (2) Pd-、Au-、およびAg-PVP触媒に対するPt添加効果のDFT計算2014

    • 著者名/発表者名
      出口隆、竹之内翔、岩本正和
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋市
    • 年月日
      2014-03-29
  • [学会発表] エタノール‐プロピレン反応に高い活性を示す酸化インジウム触媒の調製2014

    • 著者名/発表者名
      村上麻希、田中大士、岩本正和
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋市
    • 年月日
      2014-03-28
  • [学会発表] Novel Strategies for Propene Production from Natural Gases or Bio-ethanol2013

    • 著者名/発表者名
      M. Iwamoto
    • 学会等名
      The 6th Japan-China Workshop on Environmental Catalysis and Eco-Materials
    • 発表場所
      Matsuyama, Ehime
    • 年月日
      2013-12-04
    • 招待講演
  • [学会発表] Catalytic Castro-Stephens Coupling on Cu-planted Mesoporous Silica2013

    • 著者名/発表者名
      H. Ishitani, T. Suzuki, M. Iwamoto
    • 学会等名
      Catalysis & Fine Chemicals Pre-symposium
    • 発表場所
      Himeji, Hyogo
    • 年月日
      2013-11-29
  • [学会発表] Selective Production of Propene from Bio-Ethanol on Scandium-Loaded Indium Oxide Catalysts and Its Raction Mechanism2013

    • 著者名/発表者名
      M. Iwamoto, M. Tanaka, S. Mizuno, S. Hirakawa
    • 学会等名
      The 6th Asia-Pacific Congress on Catalysis
    • 発表場所
      Taipei, Taiwan
    • 年月日
      2013-10-15
  • [学会発表] 高純度シリカメゾ多孔体の細孔径および細孔形状が酸触媒特性に与える効果2013

    • 著者名/発表者名
      熊谷和人、杉内拓実、石谷暖郎、岩本正和
    • 学会等名
      第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田市
    • 年月日
      2013-09-20
  • [学会発表] 一酸化窒素除去における銅イオン交換ゼオライト触媒の過去、現在、未来2013

    • 著者名/発表者名
      岩本正和
    • 学会等名
      第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田市
    • 年月日
      2013-09-18
    • 招待講演
  • [学会発表] 過酸化水素の直接合成におけるAu-Pt相乗効果2013

    • 著者名/発表者名
      竹之内翔、山野仁詩、出口隆、岩本正和
    • 学会等名
      第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田市
    • 年月日
      2013-09-18
  • [学会発表] Sc/In2O3触媒上でのエタノールからプロピレン生成経路-パルス法による検討-2013

    • 著者名/発表者名
      平川翔太、水野翔太、田中大士、岩本正和
    • 学会等名
      第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田市
    • 年月日
      2013-09-18
  • [学会発表] 銅担持MCM-41を用いる高効率不均一系C-Hアリール化反応2013

    • 著者名/発表者名
      臼井隆、石谷暖郎、岩本正和
    • 学会等名
      第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田市
    • 年月日
      2013-09-18
  • [学会発表] Mesoporous Tungsten-Zirconium Composite Oxides-Preparation with a Wall Ion-Exchange Method and Activity for Acidic Catalysis2013

    • 著者名/発表者名
      M. Tanaka, K.kabeya, I. Suh, H. Ishitani, M. Iwamoto
    • 学会等名
      17th International Zeolite Conference
    • 発表場所
      Moscow, Russia
    • 年月日
      2013-07-09
  • [図書] Comprehensive Guide for Mesoporous Materials2015

    • 著者名/発表者名
      Masakazu Iwamoto, Masashi Tanaka
    • 総ページ数
      in press
    • 出版者
      Nova Sci. Publ. Inc
  • [図書] 素人からの質問を尊び、喜び、学ぶ2014

    • 著者名/発表者名
      岩本正和
    • 総ページ数
      6
    • 出版者
      資源研
  • [図書] 触媒の設計・反応制御 事例集(第2章 新しい反応場の設計と反応機構 第1節 ナノ反応場の精密調製と触媒反応の制御)2013

    • 著者名/発表者名
      岩本 正和
    • 総ページ数
      827(53-58)
    • 出版者
      技術情報協会
  • [産業財産権] オレフィン製造用触媒の製造方法及びオレフィン製造用触媒、並びにオレフィンの製造方法2013

    • 発明者名
      岩本正和
    • 権利者名
      岩本正和
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2013/062443
    • 出願年月日
      2013-04-26
    • 外国
  • [産業財産権] オレフィン製造用触媒の製造方法及びオレフィン製造用触媒、並びにオレフィンの製造方法2013

    • 発明者名
      岩本正和、村上麻希
    • 権利者名
      岩本正和、村上麻希
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2013-116304
    • 出願年月日
      2013-05-31

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公開日: 2016-06-01  

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