| 研究課題/領域番号 |
25249114
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| 研究機関 | 中央大学 |
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研究代表者 |
岩本 正和 中央大学, 公私立大学の部局等, 教授 (10108342)
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| 研究分担者 |
田中 大士 中央大学, 公私立大学の部局等, 助教 (00528002)
本田 正義 国立研究開発法人理化学研究所, その他部局等, 研究員 (70734078) [辞退]
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | プロピレン / エタノール / エチレン / 過酸化水素 / ブタジエン / アンモニア |
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| 研究実績の概要 |
本年度は以下の二点について検討し、有用な成果を得ることができた。
（１）バイオエタノールをプロピレンへ転換する触媒の開発： 昨年度までの研究によりスカンジウム担持酸化インジウム（Sc/In2O3）が最良の触媒系であることを結論している。本年度は、In(OH)3の沈殿熟成時のpH依存性、In2O3そのものの焼成温度依存性、Sc担持量依存性、Sc/In2O3の焼成温度依存性を調べた。沈殿熟成時のpHが上昇するに従い、In2O3の表面積が増大し、触媒寿命が延びることが明らかになった。これは、高pHでの熟成時に沈殿物の溶解再結晶が進むこと、高pHほど結晶核発生が起こりやすく、生成粒子が小粒子化し、高表面積になるためであることを明らかにした。焼成温度についても結晶成長との関係で最適温度を見出すことができた。これまでの結果に基づき、最長寿命の触媒系を開発できた。
（２）バイオエタノール→イソブテン反応では鉄を添加したIn2O3が活性であることを見出したが、まだ触媒劣化が激しく、安定な活性を得られていない。
（３）アンモニア合成を効率的にすすめる触媒系の開拓： これまでのアンモニア合成は全て固体触媒法で実施されている。これに対し、Mo等の錯体触媒を用いる均一溶液系での合成、プラズマによる窒素の活性化を利用したプラズマ触媒法の二つが研究途上である。本研究では、後者のプラズマ合成法の革新にトライした。電極構造の最適化研究の途上でウール状銅電極がこれまでのアンモニア合成に比べて格段に優れた結果を与えること、その合成効率は既存のプラズマ触媒法はもとよりFe系あるいはRu系の固体触媒法をも凌駕することを見出した。現時点で常温常圧でのアンモニア収率は3.5％に達し、論文等で知られている範囲で最も良い結果となっている。今後はこの成果がさらに伸びるように研究を続けたい。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
バイオエタノールのプロピレン化反応で収率60％を与えるSc/In2O3触媒の高活性化、長寿命化を達成し、実用化に一歩近づいた。予定以上に研究がうまく進行したと考えている。一方、プラズマ触媒法によるアンモニア合成においては、想定外の電極触媒法を発見し、その活性が使用回数とともに向上することを見出した。我々が達成した触媒活性は従来法の10倍以上であり、画期的な成果と考えている。しかし、バイオエタノール→イソブテンでは良い触媒の開発に至っていない。これらの点を勘案し、おおむね良好の判断とした。
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| 今後の研究の推進方策 |
バイオエタノール→ブタジエンの反応系を新たに検討する。ブタジエンはタイヤゴム原料等として大量に使われているSBRの合成素材であり、それをバイオ物質に転換できれば、脱石油が大きく進展することになる。本基盤研究Aは来年度が最終年度になるので、一応の結論を得られるまで研究が進展するかどうかはっきりしないが、トライしたい。
昨年度から研究を開始したアンモニア合成は予想外にうまく展開し、全く新しい反応方式を見出すことができたので、研究をさらに伸ばしたい。具体的には、種々の金属系への拡張、プラズマ発生法とアンモニア収率の関係、活性化窒素種の究明等を実施する。
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