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2013 年度 実績報告書

活性化雲母鉱物を用いた新たな放射性物質吸着材の研究開発

研究課題

研究課題/領域番号 25281041
研究種目

基盤研究(B)

研究機関福岡県保健環境研究所

研究代表者

楢崎 幸範  福岡県保健環境研究所, その他部局等, 研究員 (00446866)

研究分担者 田上 四郎  福岡県保健環境研究所, その他部局等, 研究員 (80446856)
鳥羽 峰樹  福岡県保健環境研究所, その他部局等, 研究員 (60523438)
平川 周作  福岡県保健環境研究所, その他部局等, 研究員 (90527623)
大石 興弘  福岡県保健環境研究所, その他部局等, 研究員 (90446857)
天野 光  公益財団法人日本分析センター, その他部局等, 研究員 (80354851)
百島 則幸  九州大学, 学内共同利用施設等, 教授 (80128107)
和田 信一郎  九州大学, (連合)農学研究科(研究院), 教授 (60108678)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード放射能 / 放射性セシウム / 吸着材 / 原子力防災 / 復興支援
研究概要

雲母鉱物を用いた新たな放射性物質吸着材AM2(活性化雲母鉱物:Activated Micaceous Mineral)を開発した。粉末状AM2、フレーク状AM2、ハイブリッドAM2の3種類の形態の異なるAM2と異なる3種類の製造工程(テトラフェニルホウ酸ナトリウム法、アンモニウム塩法、ワンパスカラム法)を考案し,コストの削減に努めた。
AM2によるSr及びCsの吸着効果をバッチ試験において分配係数(Kd値)を指標として評価した。AM2は原水中において、Sr及びCsのKd値が100,000 L/kg以上の高い吸着能力を有した。人工海水中でもCsのKd値は100,000 L/kg以上を示しCsを不可逆的に吸着した。137Csを使用して実際の汚染水濃度に適用した結果、人工海水の希釈割合に拘らず、100,000 L/kg以上の高いKd値を示した。85Sr及び137Csを実汚染水相当の塩濃度(Cl濃度1000ppm)に希釈した人工海水に適用した場合、SrのKd値は約1,000 L/kg、CsのKd値は600,000 L/kgであった。
AM2はCs選択性が極めて高く、Csを特異的に吸着するため塩分濃度が増加しても吸着能力が低下しにくい特徴を有した。 また、一旦吸着したCsは高濃度の塩分溶液を加えても容易に溶脱しない不溶出化も明らかになった。さらに、原水中でのSrの吸着効果も確認された。
粉末X線解析からAM2の層間距離は、原料の雲母鉱物の単位層10.0Åから12.0Åに層間構造の広がりが確認された。AM2は天然鉱物を原料にするため、無害で700℃まで安定であり、熱や風化に強く、長期安定性にも優れており、福島第一原子力発電所での汚染水処理の吸着材としての有効性を示した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

平成25年度の計画では新しいセシウム吸着材の開発までを目標にしていた。しかし、新セシウム吸着材の開発・改良を押し進めつつ、吸着性能評価及び適用性評価まで実施することができたことは大きな成果であり、予想以上の進捗状況である。以下に主な研究成果を示す。① 形態の異なる3種類のAM2( 粉末状AM2、フレーク状AM2、ハイブリッドAM2 )を開発した。②コストベネフィットな3種類の化学的合成法を開発した。③マイクロ波照射と化学的処理との組み合わせで、AM2の生成量増加を促進した。④分配係数を用いた吸着性能試験においてAM2は既存の吸着材であるゼオライトを凌駕した。⑤AM2は原水中で、Kd値が100,000 L/kg以上の高いSr及びCs吸着能力を有した。海水中でもCsのKd値は100,000 L/kg以上を示し、Csを不可逆的に吸着した。⑥ 137Csを使用して実際の汚染水濃度に適用した結果、海水の希釈割合によらず、100,000 L/kg以上の高いKd値を示した。
その内容及び結果は新聞やテレビで報道された。読売新聞2013.6.14掲載「セシウム除去 雲母の力 -半世紀のノウハウ福島へ-」。TNCテレビ西日本〈スーパー・ニュース〉2013.8.29放映「福岡発のセシウム吸着技術」。

今後の研究の推進方策

今後は ① Sr及びCsの破過曲線を求め、有効性試験と吸着能の評価をもとに吸着泥の量を見積もり、実際の汚染水や海水等への適用性の可否を明確にする。 ② 陽イオン交換等温式を求め浄化率や通水吸着性能をはじめ、安定して高い浄化能を維持するために必要な吸着材の量とAM2の寿命を予測する。 ③ AM2の応用技術開発を進める。
③-1) セシウムの固定化技術
土壌や汚泥を保管する仮置き場あるいは中間貯蔵施設や汚染された廃棄物を焼却処分する際に生じる焼却残渣(焼却主灰、焼却飛灰)から放射性セシウムの拡散、溶出や移行抑制のための固定化材としてAM2を混合して埋設する保管技術を開発する。
③-2) AM2ディスクを用いたセシウムの土壌中での移行性評価
アクリル基盤の上にAM2のゲルを塗布し、メンブランフィルターで覆ったAM2ディスクを作成して土壌中に埋設する。一定時間後に取り出し放射能を測定するこの方法では、土壌間隙水を拡散して吸着材まで到達したセシウム量が測定できる。その量は土壌中でのセシウム移行率として利用でき、土壌汚染メカニズムの研究やディスクの面積等の幾何学的なパラメータから土壌中でのセシウムの移動速度を計算する。

次年度の研究費の使用計画

平成25年度に未使用額が生じたのはAM2の開発コストが軽減できたことに負う。AM2の合成に必要なKのインターカレーション反応に使用するテトラフェニルホウ酸ナトリウム製剤は非常に高価な試薬である。この試薬を同仁化学(株)製のカリボール(@29,520円/100g)から北興化学工業(株)製ホクボロン(@8,000円/100g)に変更できた点が大きな経費削減に繋がった。
次年度はラボスケールの合成から工業生産ベースに移行する。実証・実機試験に備えてAM2の大量生産化が望まれており、生産量の増加が見込まれる。ホクボロンをはじめとする試薬の使用量の増加に伴い費用も倍増する見込みであり、その補填に使用する。
また、AM2の応用技術開発を開始する。AM2の固定化技術やAM2ディスクの実証試験は福島県内を予定しており、試験を実施するに当たり、新たに発生する費用のために充当する。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2014 2013

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Determination of 129I/127I in environmental water before and after the 2011 Fukushima Daiichi nuclear power plant accident with a solid extraction disk2014

    • 著者名/発表者名
      Shigeru Bamba, Kosei Yamaguchi, Hikaru Amano
    • 雑誌名

      J. of Radioanalyt. and Nucl. Chemistry

      巻: in print ページ: in print

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 福岡県における福島第一原子力発電所事故初期の放射線影響評価2013

    • 著者名/発表者名
      楢崎幸範,竹村俊彦,天野光,石川徹夫,藤高和信
    • 雑誌名

      RADIOISOTOPES

      巻: 62 ページ: 847-855

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Organically bound tritium (OBT) behaviour and analysis: outcomes of the seminar held in Balaruc-les-Bains in May 20122013

    • 著者名/発表者名
      Baglan, N. K., S. B.; Cossonnet, C.; Croudace, I. W.; Fournier, M.; Galeriu, D.; Warwick, P. E.; Momoshima, N.; Ansoborlo, E.
    • 雑誌名

      Radioprotection

      巻: 48 ページ: 127-144

    • 査読あり
  • [学会発表] -トビケラウオッチ- 被災地における水生昆虫を用いた放射能モニタリング2013

    • 著者名/発表者名
      平田和沙, 平野剛史, 上野大介, 染谷孝, 長坂洋光, 楢崎幸範, 稲
    • 学会等名
      第22回環境化学討論会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      20130731-20130802
  • [学会発表] 水生昆虫を用いた河川環境の汚染モニタリングの試み2013

    • 著者名/発表者名
      上野大介, 龍田希, 長坂洋光, 楢崎幸範, 稲波修, 染谷孝, 仲井邦彦
    • 学会等名
      環境放射能除染学会第2回研究発表会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      20130605-20130607

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公開日: 2015-05-28  

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