| 研究課題/領域番号 |
25281061
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
大友 順一郎 東京大学, 新領域創成科学研究科, 准教授 (90322065)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 低炭素社会 / 化学エネルギー貯蔵 / イオン伝導体 / 水素生成 |
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| 研究実績の概要 |
固体イオニクスとケミカルループ法を融合させた高速水素エネルギー生成・貯蔵システム（ケミカルループ型水素エネルギー変換システム）の基礎技術の開発を目的とする。今年度は、前年度に引き続き、金属酸化物－イオン伝導体複合サーメット粒子の合成を行い、ジルコニア系酸化物イオン伝導体、セリア系酸化物イオン伝導体およびカルシウムチタネート系酸化物イオン伝導体について検討を行った。イットリア安定化ジルコニア(YSZ)、ガドリニアドープセリア(GDC)および鉄ドープカルシウムチタネート(CTFO)を担体に用い、それら担体の輸送物性、すなわち酸化物イオン伝導度および電子伝導度が酸化還元反応速度に与える影響について検討を行った。具体的には、酸化鉄と担体の界面における酸素輸送過程の数値モデル解析を実施し、その界面輸送による酸化鉄の還元反応の加速効果について解析を行った。また、走査型プローブ顕微鏡による局所電気化学測定を実施し、対象材料の局所的な交流インピーダンス測定を行った。さらに、界面での酸素ポテンシャル分布の解明を行う目的で、今年度は、混合伝導体内部および異相界面での酸素ポテンシャル分布の検討を行った。酸素分圧の勾配下にCTFOを設置し、その起電力の測定からCTFO内部の酸素ポテンシャル分布について解析を行った。さらに、ストロンチウムチタネート（STO）とCTFOの異相界面をスパッタ法で作製し、その起電力の測定からその異相界面での酸素ポテンシャル分布について解析を行った。これらの酸素ポテンシャル分布の情報から、粒子内部の酸化還元過程の反応速度向上や粒子寿命の改善の指針を与える知見を得ることができる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度は、担体の酸化物イオン伝導性に起因する金属酸化物の酸化還元反応の促進効果について、酸化鉄と担体の界面における酸素輸送過程の数値モデル解析を実施し、その界面輸送による酸化鉄の還元反応の加速効果について定量的な解析を行うことができた。その成果は、化学工学の国際専門誌に掲載された。さらに、界面での酸素ポテンシャル分布について検討し、混合伝導体内部および異相界面での酸素ポテンシャル分布について明らかにした。すなわち、鉄ドープカルシウムチタネート(CTFO)内部の酸素ポテンシャル分布やストロンチウムチタネート(STO)とCTFOの異相界面での酸素ポテンシャル分布についての知見を得ることができた。得られた知見は、高速水素エネルギー生成・貯蔵システムの設計に寄与する内容であり、以上を勘案すると、本研究は順調に進展していると判断する。
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| 今後の研究の推進方策 |
複合サーメット粒子の反応・輸送解析を数値モデルに基づき検討を進める。並行して、電子顕微鏡や二次イオン質量分析等により、粒子界面の酸化還元反応の機構解析を実施する。すなわち、界面構造や粒子全体のモルフォロジーの変化を電子顕微鏡で観測し、画像解析により構造の変化を把握する。また、酸素の同位体元素を用いた二次イオン質量分析法により、界面反応機構について明らかにする。さらに、走査型プローブ顕微鏡による局所電気化学測定の検討を進め、界面の構造や輸送特性と酸化還元反応との相関について解析を進める。また、得られた知見を基に、今後は、新規な構造を有する複合粒子の設計と合成について検討し、機構解明と共に、高い反応性を有しかつ酸化還元反応の繰り返し耐性を有する材料開発を実施する予定である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
局所電気化学測定装置および酸素キャリア粒子材料開発については、平成26年度から平成27年度にかけて継続的に実験計画を立てて研究を進めている。それらの装置および材料の現在の開発状況から判断し、平成27年度の装置開発と材料開発に研究予算を投資することが、研究全体の計画上適切と判断した。ただし、以上については、現在の研究の進捗が遅れていることを意味するものではなく、研究計画について適切に考えた結果に基づく予算計画である。
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| 次年度使用額の使用計画 |
局所電気化学測定装置のプローブやチャンバーの改良と酸素キャリア粒子の原材料の購入等に使用予定である。
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