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2013 年度 実績報告書

ナノドットの一次元コヒーレント結合構造を用いたレアメタルフリー高性能熱電材料開発

研究課題

研究課題/領域番号 25286026
研究種目

基盤研究(B)

研究機関大阪大学

研究代表者

中村 芳明  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (60345105)

研究分担者 澤野 憲太郎  東京都市大学, 工学部, 准教授 (90409376)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード熱電ナノ材料 / ナノドット / 熱電変換材料 / シリコン系材料 / MBE / ユビキタス元素 / 極薄Si酸化膜 / ドーピング技術
研究概要

本研究では、電子状態とフォノン散乱を制御した低次元ナノ構造を作製し、レアメタルフリーの高性能熱電材料を創製することを目的とする。注目する低次元構造は、高い電子状態密度を有する球形ナノ結晶(ナノドット)をコヒーレントに直線状一次元配列したナノ構造である。具体的には、本研究では、既存のSiプロセス技術が利用可能なSi基板上に、Siやシリサイド半導体のナノドットの一次元コヒーレント結合構造を超高密度形成し、一次元コヒーレントな電子状態と選択的フォノン散乱を実現することで、高性能化したレアメタルフリー環境調和型熱電材料の開発を狙う。
本年度は、ナノドット連結構造にドーピングを行い、電気測定をすることに焦点を当てて研究を行った。そのために、まず、直線状ではなく、極薄Si酸化膜技術を用いて比較的簡単に形成可能であるランダム配置Siナノドットにおいて、ドーピングする技術の開発を行った。ドーパントとしては、Ga原子を用いた。Si中では、Ga原子は表面偏析しやすく、導入することが難しい。通常、Si基板上のエピタキシャル成長では、室温でSiとGaを同時に蒸着し、アモルファスSiを形成後、アニールしてエピタキシャル成長する固相エピタキシャル成長法(SPE)が有効である。このSPEによるドーピング技術を極薄Si酸化膜技術に導入することを行った。アモルファスの極薄Si酸化膜上にアモルファスのSi(Ga)を形成してアニールを行ってもエピタキシャル成長は起こらない。そこで、Siを前もって少量蒸着し、酸化膜に1nm以下サイズのナノ開口を形成して、その後SPE+Gaドーピングを行うという取り組みを行った。その結果、エピタキシャルSiナノドット試料へのGaドーピングに成功した。この技術の開発は、今後、キャリア密度を変化させ、熱電物性測定を調べていくことを可能とするものである。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画の概要は、初年度:プロセス開発、次年度:物性測定、最終年度:最適化、というものである。初年度の具体的な目的は、一次元連結ナノドット構造の形成プロセス技術開発であった。連結する構造を作製することだけを優先してしまうと、次年度のドーピング技術開発の際にその初年度に開発した構造が、ドーピングの観点で最適かどうかわからない。そこで、ドーピングに最適な構造のプロセス開発というように観点をすこし変える必要がでてきたものの、初年度で、そのプロセス開発に成功した。したがって、大まかには、ほぼ順調に進んでいると考えられる。また、次年度の物性測定は、実際には、ドーピング+測定という研究であるため、初年度における技術開発の成功は、次年度の研究をスムーズに進むことを可能にするものであると考えられる。次年度に、ドーピングによる電気測定評価を行うことで、直線状一次元連結構造の必要性の度合いを考えながら、より研究を加速させることができるようになったのではないかと期待できる。

今後の研究の推進方策

全体の流れとして、次年度は、初年度に開発したDoped ナノドット構造の熱電特性を測定する。最終年度には、熱電ナノ材料としての最適化をはかる。次年度の具体的な計画としては、(1)熱伝導率測定、(2)電気伝導測定、を行うことである。
(1)熱伝導率測定
2ω法を用いて測定する。初年度に形成した構造において、熱伝導率の低減が起こっているのか。また、どの程度起きているのかを調べる。プロセスと熱伝導率低減効果の関係という観点でも、調べる。
(2)電気伝導率測定
電気伝導率に関しては、ドーピング技術を駆使して、最適化をはかる。その際に、電気伝導率の増大が難しいという壁にぶつかる可能性がある。その際に、ななめ蒸着法などを用いて、直線状ナノドット連結構造の導入を試みる予定である。また、Ga以外のドーパントにもこのドーピング技術は適応可能であると考えられるので、ドーパントの変更も解決法の一つと考えている。初年度のドーピング技術開発の成果を用いることで、電気伝導率の増大を狙うことが可能となる。ただし、ななめ蒸着法の導入などによるプロセスの複雑化が懸念されるため、物性の観点だけではなく、プロセス最適化の観点でも研究を行っていく。また、詳細な電気測定を行うために評価装置を立ち上げる必要がある。

次年度の研究費の使用計画

当初の研究計画では、初年度にナノドットの一次元結合構造の形成プロセス技術開発を、次年度に物性評価を、最終年度に最適化を、行う予定であった。次年度で電気特性評価を行う際、実際には、ドーピングを行う必要がある。そこで、初年度に一次元結合構造の形成プロセス技術を開発しても、それが、ドーピングという観点で最適化されていない可能性がある。そこで、初年度に、ナノドットの一次元結合化の前に、ナノドットへのドーピング技術プロセスを開発し、次年度に詳細な電気特性評価を行うという若干の計画変更を行った。そのため、当初行う予定であった一次元結合化プロセス開発の一部の費用を次年度のドーピング+詳細な電気特性評価に関する研究費に充てる必要が生じた。
若干の研究計画変更に伴い、次年度には、初年度に開発したドーピング技術を用いてナノドットへドーピングを行い、その後、詳細な、電気特性評価を行う予定である。その際に、緻密にナノ構造の電気特性を評価できる測定装置を立ち上げる。「次年度使用額」は、その際の装置立ち上げ費にあてる予定である。また当初次年度分として請求した研究費では、他の物性測定に必要な装置等の購入および立ち上げを計画している。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2014 2013

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (14件) (うち招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Control of epitaxial growth of Fe-based nanocrystals on Si substrates using well-controlled nanometer-sized interface2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Nakamura, Ryota Sugimoto, Takafumi Ishibe, Hideki Matsui, Jun Kikkawa, and Akira Sakai
    • 雑誌名

      J. Appl. Phys.

      巻: 115 ページ: 044301-1-5

    • DOI

      10.1063/1.4862642

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Luminescence properties of Si-capped b-FeSi2 nanodots epitaxially grown on Si(001) and (111) substrates2014

    • 著者名/発表者名
      Shogo Amari, Yoshiaki Nakamura, and Masakazu Ichikawa
    • 雑誌名

      J. Appl. Phys.

      巻: 115 ページ: 084306-1-5

    • DOI

      10.1063/1.4867037

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Characterization of Ge films on Si(001) substrates grown by nanocontact epitaxy2013

    • 著者名/発表者名
      Wataru Ikeda, Yoshiaki Nakamura, Shogo Okamoto, Shotaro Takeuchi, Jun Kikkawa, Masakazu Ichikawa, and Akira Sakai
    • 雑誌名

      Jpn. J. Appl. Phys. 52 095503 (2013).

      巻: 52 ページ: 095503-1-4

    • DOI

      10.7567/JJAP.52.095503

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Influence of nanometer-sized interface on reaction of iron nanocrystals epitaxially grown on silicon substrates with oxygen gas2013

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Hamanaka, Yoshiaki Nakamura, Takafumi Ishibe, Jun Kikkawa, and Akira Sakai
    • 雑誌名

      J. Appl. Phys.

      巻: 114 ページ: 114309-1-5

    • DOI

      10.1063/1.4821770

    • 査読あり
  • [学会発表] 極薄Si酸化膜技術を用いてエピタキシャル成長したSi基板上Fe3O4ナノドットの抵抗スイッチング特性2014

    • 著者名/発表者名
      松井秀紀,中村芳明,竹内正太郎,酒井朗
    • 学会等名
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      神奈川県 青山学院大学
    • 年月日
      20140320-20140320
  • [学会発表] エピタキシャルGeナノドットを有するSi熱電薄膜の電気特性評価2014

    • 著者名/発表者名
      山阪司祐人,中村芳明,上田智広,竹内正太郎,酒井朗
    • 学会等名
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      神奈川県 青山学院大学
    • 年月日
      20140319-20140319
  • [学会発表] エピタキシャルSiナノドット積層構造へのドーピング技術開発とその熱電特性2014

    • 著者名/発表者名
      上田智広,中村芳明,竹内正太郎,酒井朗
    • 学会等名
      第61回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      神奈川県 青山学院大学
    • 年月日
      20140319-20140319
  • [学会発表] Anomalous reduction of thermal conductivity of stacked epitaxial Si nanodot structures2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Nakamura and Akira Sakai
    • 学会等名
      1st KANSAI Nanoscience and Nanotechnology International Symposium
    • 発表場所
      Osaka Senri Life Science Center
    • 年月日
      20140204-20140204
    • 招待講演
  • [学会発表] Introduction of Ultrahigh Density Ge Nanodots into Si Films for Si Based Thermoelectric Materials2014

    • 著者名/発表者名
      Shuto Yamasaka, Yoshiaki Nakamura Tomohiro Ueda, Shotaro Takeuchi and Akira Sakai
    • 学会等名
      1st KANSAI Nanoscience and Nanotechnology International Symposium
    • 発表場所
      Osaka Senri Life Science Center
    • 年月日
      20140203-20140203
  • [学会発表] ナノドットを用いたSi系熱電材料の開発2013

    • 著者名/発表者名
      中村芳明
    • 学会等名
      CREST・さきがけ元素戦略領域合同 第1回公開シンポジウム
    • 発表場所
      東京都 東京国際フォーラム
    • 年月日
      20131129-20131129
    • 招待講演
  • [学会発表] Formation of ultrahigh density Fe-based nanodots on Si substrates by controlling Ge nuclei on ultrathin SiO2 film2013

    • 著者名/発表者名
      R. Sugimoto, Y. Nakamura, H. Matsui, J. Kikkawa and A. Sakai
    • 学会等名
      ACSIN-12 & ICSPM21
    • 発表場所
      Tsukuba Tsukuba Internasional Congress Center
    • 年月日
      20131105-20131105
  • [学会発表] Reduction effect of thermal conductivity by introduction of epitaxial Ge nanodots in Si2013

    • 著者名/発表者名
      S. Yamasaka, Y. Nakamura, T. Ueda, S. Takeuchi and A. Sakai
    • 学会等名
      ACSIN-12 & ICSPM21
    • 発表場所
      Tsukuba Tsukuba Internasional Congress Center
    • 年月日
      20131105-20131105
  • [学会発表] Epitaxial growth of iron oxide nanodots on Si substrate and their electronic states2013

    • 著者名/発表者名
      T. Ishibe, Y. Nakamura, H. Matsui, S. Takeuchi and A. Sakai
    • 学会等名
      ACSIN-12 & ICSPM21
    • 発表場所
      Tsukuba Tsukuba Internasional Congress Center
    • 年月日
      20131105-20131105
  • [学会発表] ナノドットを用いたSi熱電変換材料の開発2013

    • 著者名/発表者名
      中村芳明
    • 学会等名
      第22回シリサイド系半導体研究会
    • 発表場所
      京都 京都大学
    • 年月日
      20130921-20130921
    • 招待講演
  • [学会発表] Si中エピタキシャルGeナノドット散乱体の熱伝導率低減効果2013

    • 著者名/発表者名
      山阪司祐人,中村芳明,上田智広,竹内正太郎,酒井朗
    • 学会等名
      第74回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      京都府 同志社大学
    • 年月日
      20130920-20130920
  • [学会発表] エピタキシャルSiナノドット積層構造の形成とその熱伝導率2013

    • 著者名/発表者名
      中村芳明, 五十川雅之, 上田智広, 山阪司祐人,吉川純. 池内賢朗, 酒井朗
    • 学会等名
      第十回日本熱電学会学術講演会
    • 発表場所
      名古屋市 名古屋大学
    • 年月日
      20130909-20130909
  • [学会発表] Epitaxial growth of stacked β-FeSi2 nanodots on Si substrates and their thermoelectric properties2013

    • 著者名/発表者名
      M. Isogawa, Y. Nakamura, J. Kikkawa, S. Takeuchi and A. Sakai
    • 学会等名
      APAC SILICIDE 2013
    • 発表場所
      Tsukuba Tsukuba University
    • 年月日
      20130729-20130729
  • [学会発表] Introduction of Ge nanodots in Si films as phonon scatterers and the thermal conductivity reduction2013

    • 著者名/発表者名
      Shuto Yamasaka, Yoshiaki Nakamura, Tomohiro Ueda, S.Takeuchi, Y. Yamamoto, S. Arai, T. Tanji, N. Tanaka, and A. Sakai
    • 学会等名
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics (ICT2013)
    • 発表場所
      Kobe Kobe International Conference Center
    • 年月日
      20130701-20130701

URL: 

公開日: 2015-05-28  

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